聚合物材料的微觀結(jié)構(gòu)由分子結(jié)構(gòu)所決定，同時包含著宏觀性質(zhì)的信息，在聚合物材料設計中起到承上啟下的關(guān)鍵作用。隨著聚合物材料不斷發(fā)展，其微觀結(jié)構(gòu)之間的差距逐漸趨同，難以使用人眼區(qū)分，而機器學習方法通過定量化識別圖像的方法，解決上述問題。但當使用實驗中獲得的少量結(jié)構(gòu)圖像進行機器學習訓練時，仍舊面臨著樣本量少且稀疏，黑箱模型解釋性差的問題。
近日，浙江大學高翔副教授報道了一種通過機器學習方法定量識別聚合物材料微觀結(jié)構(gòu)的方法：該研究首次通過機器學習的方法，實現(xiàn)了對于實驗中所獲得的聚合物微觀結(jié)構(gòu)識別。對于樣本量少且稀疏的問題，采用了遷移學習的方法，通過使用模擬獲得的二元組份結(jié)構(gòu)圖預訓練模型，再通過使用實驗中獲得的樣本再次微調(diào)模型；對于黑箱模型解釋性差的問題，通過特征可視化的方法，獲得可以使用理化知識所解釋的結(jié)果。最終獲得的神經(jīng)網(wǎng)絡模型R2可達0.99，MAE誤差僅為3.11。
圖1 機器學習流程示意圖
該工作使用課題組前期通過RAFT活性乳液聚合制備的不同鏈序結(jié)構(gòu)的共聚物AFM圖像（Adv. Mater., 2013, 25: 743-748）作為模型輸入，由于梯度共聚物發(fā)生微相分離時會存在一系列組成不同的納米聚集區(qū)，對應著不同的玻璃化溫度，最終體現(xiàn)為一個較寬的玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)間，非常適合用于阻尼材料。相比之下，嵌段共聚物和無規(guī)共聚物的玻璃化溫度寬度則較窄，這一點可以很直觀的在微觀結(jié)構(gòu)圖像中體現(xiàn)。因此該研究選擇采用玻璃化溫度寬度作為識別目標（輸出）。
針對遷移學習，數(shù)據(jù)本身特點以及后續(xù)的特征可視化操作，設計卷積神經(jīng)網(wǎng)絡（后續(xù)簡稱aim-Net，圖2）用于訓練。首先通過圖像剪裁進行圖像的數(shù)據(jù)增強，隨后根據(jù)文獻中（npj Comput Mater 2019, 5, 95.）的方法使用Cahn-Hilliard方程生成的模擬圖像進行模型的預訓練，再次使用實驗中獲取的AFM圖像微調(diào)模型的參數(shù)。最終獲得十分出色的分類與回歸結(jié)果（圖3）。
圖2 針對遷移學習與特征可視化方法所設計的神經(jīng)網(wǎng)絡
圖3 原始圖片獲取與訓練結(jié)果（a）PS-nBA共聚物，從左至右分別為兩嵌段共聚物，三嵌段共聚物，線形梯度共聚物，V形梯度共聚物，無規(guī)共聚物，（b）圖像剪裁進行數(shù)據(jù)增強，（c）使用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡獲得的回歸結(jié)果，（d）使用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡獲得的分類結(jié)果
為了降低神經(jīng)網(wǎng)絡模型的黑箱屬性，提高模型的解釋性，研究選擇使用特征可視化的方式提取神經(jīng)網(wǎng)絡所選擇的特征。該方法可以簡單理解為直觀讀取“AI眼中”的AFM圖像。從結(jié)果可以看出，神經(jīng)網(wǎng)絡所提取的特征位于AFM圖像的相區(qū)邊緣位置。如上述討論，梯度共聚物在發(fā)生微相分離時會形成一系列組成不同的納米聚集區(qū)，但嵌段聚合物微相分離時納米聚集區(qū)的組成呈現(xiàn)突躍變化，因此前者相區(qū)交界處十分模糊，而后者的邊界十分清晰。正是這樣的模糊邊界存在帶來了寬的玻璃化溫度范圍，這意味著神經(jīng)網(wǎng)絡模型提取的特征準確的描述了對宏觀性質(zhì)產(chǎn)生最關(guān)鍵影響的微觀結(jié)構(gòu)，特征可視化的方法極大的提高了模型的解釋性。研究進一步對比了遷移學習前后和ResNet系列網(wǎng)絡的特征可視化結(jié)果，發(fā)現(xiàn)針對性設計的aim-Net在遷移學習后獲得了最為清晰的相區(qū)邊界，進一步證明了遷移學習的有效性（圖4）。
圖4 （a）使用Guided-Back Propagation算法以及Smooth Grad算法進行特征可視化的結(jié)果（b）兩嵌段共聚物（DI）在不同網(wǎng)絡以及遷移學習前后可視化結(jié)果對比圖（c）三嵌段共聚物（TRI）在不同網(wǎng)絡以及遷移學習前后可視化結(jié)果對比圖
根據(jù)神經(jīng)網(wǎng)絡所提取的特征，通過邊緣梯度提取定義模糊度，通過將全部輪廓周長加和定義分散度，通過像素極差定義對比度，將提取特征進行9種非線性變化，進行線性回歸后可以獲得圖像識別的定量方程。通過該方程即可定量化計算圖像結(jié)構(gòu)對應的玻璃化溫度寬度。通過對方程進一步分析，可以發(fā)現(xiàn)一些相關(guān)關(guān)系與我們的先驗知識相悖，例如模糊程度與玻璃化溫度寬度呈現(xiàn)負相關(guān)關(guān)系。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是因為無規(guī)共聚物的存在，其最大的模糊程度卻對應了最低的玻璃化溫度寬度，最終導致了這種現(xiàn)象。這進一步證明了定量化識別圖像結(jié)構(gòu)的意義，當多種不同規(guī)律甚至相反規(guī)律耦合之后，只有進行了量化定義，才會獲得最終的圖像結(jié)構(gòu)與宏觀性質(zhì)的變化規(guī)律（圖5）。
圖5 （a）邊緣梯度提取定義模糊度（b）全部輪廓周長加和定義分散度（c）對特征進行9種非線性變換（d）獲得定量化公式（e）定量化公式回歸結(jié)果小提琴圖
該工作的研究意義在于首次提出了一種針對實驗中所獲得的少量圖像，構(gòu)建出的高精度可解釋的機器學習識別模型。特征可視化的方法使得模型可以使用先驗的物理化學知識所解釋；遷移學習的方法給模型引入了先驗知識，同時降低了模型對于泛化性能的要求，在其他研究中隨時可以使用少量樣本再次微調(diào)模型，獲得更具有適用性的識別模型。相關(guān)工作以“Machine Learning-Assisted Identification of Copolymer Microstructures Based on Microscopic Images”為題，在美國化學會（ACS）期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》發(fā)表（DOI: 10.1021/acsami.2c15311）。文章的第一作者是浙江大學2020級直博生徐涵，通訊作者為浙江大學高翔副教授。該研究工作得到國家自然科學基金的支持。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c15311
