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中科院化學(xué)所宋延林研究員/吳磊副研究員團隊 Nat. Commun.：利用連續(xù)樹脂回流和氫鍵實現(xiàn)三維光子晶體結(jié)構(gòu)的打印制備
2022-11-25  來源：高分子科技

  三維光子晶體由于其獨特的光學(xué)性質(zhì)而受到廣泛關(guān)注，并在各個領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景。3D打印技術(shù)為實現(xiàn)具有復(fù)雜形貌、功能性三維結(jié)構(gòu)的構(gòu)建提供了可能。近年來，多種打印技術(shù)被用于圖案化結(jié)構(gòu)色的制備。然而，常見的噴墨打印、直寫打印以及熔融打印在構(gòu)建三維結(jié)構(gòu)自由度、粗糙的表面、繁瑣的著色過程以及弱的體積結(jié)構(gòu)色等缺點限制了其廣泛應(yīng)用。因此，發(fā)展一種簡單易行的方法規(guī)模制備光滑表面和體積結(jié)構(gòu)色的三維結(jié)構(gòu)色仍是一個挑戰(zhàn)。


  針對上述問題，近日中科院化學(xué)所宋延林研究員、吳磊副研究員團隊通過利用氫鍵輔助的膠體顆粒墨水，基于連續(xù)數(shù)字光處理（DLP）的3D打印策略，實現(xiàn)了組裝良好的3D光子晶體結(jié)構(gòu)的制備（圖1）。他們通過氫鍵誘導(dǎo)的膠體顆粒在UV固化體系的穩(wěn)定分散以及連續(xù)固化方式的協(xié)同，在快速打印的同時實現(xiàn)自組裝。通過調(diào)控膠體顆粒的粒徑和打印速度，可實現(xiàn)對結(jié)構(gòu)色的精確控制；诖，制備出了具有所需結(jié)構(gòu)色分布及光學(xué)光傳輸特性的復(fù)雜3D結(jié)構(gòu)。此外，3D打印的光子晶體結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的形狀保真性、高精度及角度依賴性，對于創(chuàng)新三維結(jié)構(gòu)色的制備方法以及將其應(yīng)用擴展至珠寶定制、裝飾以及功能性光學(xué)器件的構(gòu)建具有重要意義。 



圖1. 連續(xù)DLP 3D打印體積結(jié)構(gòu)色的過程示意圖及氫鍵輔助膠體顆粒墨水的組成


  明亮結(jié)構(gòu)色的產(chǎn)生是源于膠體顆粒在聚合物骨架內(nèi)的均勻分散及組裝，這歸因于連續(xù)打印過程中墨水填充以及氫鍵形成的協(xié)同作用，使得膠體顆粒在墨水和固化的聚合物骨架內(nèi)均保持均勻分散。如圖2所示，在連續(xù)打印過程中，打印結(jié)構(gòu)始終浸沒在未固化的墨水中，使墨水在固化結(jié)構(gòu)和固化界面間不斷向內(nèi)填充。同時，膠體顆粒在氫鍵的作用下在聚合物骨架內(nèi)固化及限域組裝。在溶劑蒸發(fā)過程，氫鍵的存在確保了膠體顆粒在逐漸收縮的聚合物骨架內(nèi)的均勻分布。完全蒸發(fā)后，膠體顆粒組裝成具有亮麗結(jié)構(gòu)色的三維結(jié)構(gòu)。 


圖2. 三維結(jié)構(gòu)色的生成機理


  影響3D打印結(jié)構(gòu)色的因素包括視角、打印參數(shù)及膠體顆粒的粒徑。如圖3a-f所示，固定膠體顆粒粒徑和打印速度，隨著視角增加，結(jié)構(gòu)色藍移，即從橙色轉(zhuǎn)變?yōu)辄S綠色，最后轉(zhuǎn)變?yōu)樗{紫色，表明打印結(jié)構(gòu)色具有角度依賴性，并展示了其在制備個性化珠寶配飾應(yīng)用的可行性（圖3g-i）。此外，固定打印速度，打印結(jié)構(gòu)色可通過膠體顆粒粒徑調(diào)控（圖3j）。同時，通過控制打印速度，如圖3k所示，可得到一系列不同的結(jié)構(gòu)色。因此，通過協(xié)同調(diào)控膠體顆粒粒徑和打印速度，可得到覆蓋可見光范圍內(nèi)的各種結(jié)構(gòu)色（圖3k, l）。 


圖3. 系統(tǒng)調(diào)控三維結(jié)構(gòu)色


  復(fù)雜的多結(jié)構(gòu)色三維結(jié)構(gòu)可通過直接打印得到，即編程控制每段結(jié)構(gòu)所需的墨水用量和膠體顆粒粒徑。如圖4所示，將錦鯉魚模型按照所需結(jié)構(gòu)色分布分為不同的段，分別按順序進行切片和依次投影。打印的錦鯉魚結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的形狀保真性和高精度，證明了該方法在多結(jié)構(gòu)色3D結(jié)構(gòu)制備的可控性和完整性。通過用水草結(jié)構(gòu)裝飾打印的具有單一結(jié)構(gòu)色和多結(jié)構(gòu)色的錦鯉魚結(jié)構(gòu)，可得到具有東方意境的3D圖畫。 


圖4. 通過打印控制3D結(jié)構(gòu)色及高精度3D錦鯉魚結(jié)構(gòu)


  除了連續(xù)3D打印具有高表面光潔度及體積結(jié)構(gòu)色的結(jié)構(gòu)，也可實現(xiàn)光學(xué)器件的制備。3D打印制備了具有光滑內(nèi)外表面、低光學(xué)損耗以及色彩選擇性的圓柱形空心管（圖5a-l）。輸出的光圖案可通過結(jié)構(gòu)進行調(diào)控（圖5m-p）。除了線性光傳輸外，還能通過連續(xù)打印彎曲結(jié)構(gòu)將光的輸出方向發(fā)生30°到90°的改變（圖5q-u）。同時，通過重疊多個光傳輸結(jié)構(gòu)導(dǎo)出的光可產(chǎn)生新的光色，而非重疊部分導(dǎo)光顏色保持不變（圖5v-x），進一步證明了該方法在形態(tài)和顏色方面的可控性以及在功能性光學(xué)器件制備方面的意義。 


圖5. 連續(xù)DLP 3D打印具有顏色和圖案選擇性的光學(xué)光傳輸結(jié)構(gòu)


  該工作以“Continuous resin refilling and hydrogen bond synergistically assisted 3D structural color printing”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nat. Commun.,2022, 13, 7095）。文章的第一作者為中科院化學(xué)所博士生張虞，通訊作者為中科院化學(xué)所宋延林研究員和吳磊副研究員。該項工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會、北京分子科學(xué)國家研究中心的支持。


  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34866-6

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（責任編輯：xu）
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