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中國科大龔興龍教授團隊《ACS Nano》：界面氫鍵增強的仿生芳綸納米纖維網(wǎng)絡(luò) - 實現(xiàn)在極端環(huán)境下的多功能防護
2023-01-31  來源：高分子科技

  自然界中的昆蟲為設(shè)計具有多種功能的先進材料和結(jié)構(gòu)提供了豐富的靈感，甚至取得了一些反直覺的成就。例如，蚊子可以在大質(zhì)量雨滴的沖擊下毫發(fā)無傷。雨滴與蚊子的質(zhì)量比是50:2，兩個質(zhì)量比相似的物體是一個躺在公共汽車車輪下的成年人。這些出現(xiàn)在自然界的迷人力學(xué)行為促使研究者們對于微觀結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致的宏觀行為進行探索。特別地，甲蟲鞘翅中的纖維相互交聯(lián)，從而形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，提供了二維強度，巧妙地避免了編織纖維因重疊和彎曲而引起應(yīng)變的常見弱點。在這項工作中，通過界面氫鍵交聯(lián)組裝了增強的芳綸納米纖維（ANFs）網(wǎng)絡(luò)，實現(xiàn)了抗沖擊、紫外線屏蔽和酸堿隔離的多功能防護。增強ANFs網(wǎng)絡(luò)在沖擊下比能量吸收遠高于鋼鐵、CFRP等傳統(tǒng)防護材料/結(jié)構(gòu)，在微結(jié)構(gòu)和極端環(huán)境下的電子器件防護領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。


圖1. Cover art


  相關(guān)研究以“Enhancing bio-inspired aramid nanofiber networks by interfacial hydrogen bonds for multi-protection under extreme environment”為題最近發(fā)表于《ACS Nano》，論文第一作者為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)工程科學(xué)學(xué)院博士研究生周建宇，通訊作者為龔興龍教授，王勝副教授及王宇副教授。


【復(fù)合材料的制備與表征】


  本研究采用羧化殼聚糖作為氫鍵供體和軟聯(lián)鎖劑，與ANFs交聯(lián)并自組裝成納米纖維網(wǎng)絡(luò)(C-ANFs)。采用真空輔助逐層法制備C-ANFs網(wǎng)絡(luò)。X射線衍射(XRD)測試表明，制備的C-ANFs網(wǎng)絡(luò)保留了母體PPTA纖維的化學(xué)結(jié)構(gòu)和結(jié)晶度，較好地保留了宏觀PPTA纖維的力學(xué)性能。所制備的C-ANFs網(wǎng)絡(luò)重量輕，密度為205.4 kg/m3。單張C-ANFs網(wǎng)絡(luò)可以隨意彎曲，并舉起自身重量的2.5 × 105倍的重物，顯示出其靈活性和高強韌性。 


圖2. C-ANFs網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)與材料性質(zhì)示意圖


【納米纖維網(wǎng)絡(luò)的微結(jié)構(gòu)演化】


  在堿性環(huán)境下，母體宏觀尺度芳綸纖維可以被裂解至納米尺度。加入DI水后，ANFs/DMSO/H2O得到分散，其中ANFs中帶負電荷的氮離子部分質(zhì)子化，粘度明顯增加。殼聚糖(CS)的加入增強了ANFs之間的相互作用，導(dǎo)致了粘度進一步的提升。在剪切載荷下，ANFs的幾何結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了漸進式的部分取向和解纏，因此粘度隨著剪切速率的上升而降低。原子力顯微鏡可以顯示ANFs網(wǎng)絡(luò)的微觀結(jié)構(gòu)演變。ANFs與DI水進一步交換后，暗紅色溶液變成含有剛性棒狀ANFs的黃白色分散體。殼聚糖的加入也增強了微觀結(jié)構(gòu)上的相互作用。當(dāng)應(yīng)變?yōu)?/span>1%時，隨著殼聚糖質(zhì)量分?jǐn)?shù)提升，其存儲模量和損耗模量單調(diào)增加。在剪切載荷作用下，由于纖維的取向，質(zhì)子化ANFs的分散相由固相轉(zhuǎn)變?yōu)榱?/span>相。 


圖3. C-ANF懸浮液的微結(jié)構(gòu)與流變性能表征


【單軸拉伸下C-ANF網(wǎng)絡(luò)的力學(xué)行為】


  通過FT-IR光譜可以證實殼聚糖在C-ANFs網(wǎng)絡(luò)中的成功引入。C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖所示。純ANFs網(wǎng)絡(luò)具有線彈性。殼聚糖的加入使C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線在穿過線性區(qū)域后出現(xiàn)明顯的剛度折減，進入隨后的塑性區(qū)域。SAXS結(jié)果顯示了C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的各向同性，證明單軸拉伸實驗是方向無關(guān)的。殼聚糖含量為7.5 wt.%的C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的斷裂能是純ANFs網(wǎng)絡(luò)的32.6倍。純ANFs網(wǎng)絡(luò)截面相對平坦，部分纖維在拉伸作用下出現(xiàn)輕微拉拔。在拉伸方向上，C-ANFs網(wǎng)絡(luò)層間拉伸引起的變形更為明顯，與宏觀力學(xué)行為的能量耗散相對應(yīng)。高速攝像機記錄了ANFs和C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的斷裂瞬間。純ANFs網(wǎng)絡(luò)呈現(xiàn)線彈性斷裂，斷裂后繼承剛度。C-ANFS網(wǎng)絡(luò)在斷裂后表現(xiàn)出明顯的塑性變形。 


圖4. C-ANF網(wǎng)絡(luò)單軸拉伸性能測試


【C-ANF網(wǎng)絡(luò)I型裂紋擴展行為】


  不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)殼聚糖的C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的I型開裂曲線如圖所示。C-ANFs網(wǎng)絡(luò)在單軸拉伸實驗中表現(xiàn)出的優(yōu)異力學(xué)性能在裂紋擴展過程中也得到了證實。值得一提的是，過飽和的殼聚糖將導(dǎo)致纖維網(wǎng)絡(luò)的團聚，反而削弱力學(xué)性能。殼聚糖的加入有效地延長了裂紋的擴展路徑。在SEM下，裂紋端口可以觀察到明顯的納米纖維拔出現(xiàn)象。為了解釋這一現(xiàn)象，建立了一個簡單的帶有氫鍵的有限元隨機網(wǎng)絡(luò)模型。更多的氫鍵使纖維向拉伸方向偏轉(zhuǎn)，與實驗中的纖維拉出現(xiàn)象相對應(yīng)。 


圖5. C-ANF網(wǎng)絡(luò)I型裂紋開裂測試


【基于非線性彈簧的RNN有限元模型】


  在這項工作中所采用的模型建立方法可以使纖維在各個方向上有更多的隨機分布和纏結(jié)。同時討論了隨機納米纖維網(wǎng)絡(luò)(RNN)模型的三維均質(zhì)程度，并進一步優(yōu)化了模型。在優(yōu)化后的模型上通過有限元二次開發(fā)建立非線性彈簧。RNN模型在拉伸載荷下可以被均勻拉伸。氫鍵破壞形式符合“Traction-Separation”規(guī)律。由于彈簧力的非線性，RNN模型的模擬拉伸曲線出現(xiàn)了明顯的剛度折減特征點，這與實驗中觀察到的結(jié)果一致。 


圖6. 有限元模型研究


【基于C-ANFs理化性質(zhì)的多重防護功能】


  ANFs完美地繼承了宏觀芳綸纖維的優(yōu)良特點。C-ANF網(wǎng)絡(luò)在500℃時表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，且失重不明顯。ANFs網(wǎng)絡(luò)在UV區(qū)域表現(xiàn)出較高的吸光度，可見光透過率可達86.1%，而紫外線透過率僅為0.39%。其透明的同時遠優(yōu)于商用防曬霜，使其在紫外線防護領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。此外，得利于芳綸的化學(xué)穩(wěn)定性，其在酸性(PH = 3)和堿性(PH = 11)溶液中長時間浸泡后仍保持穩(wěn)定。


圖7. C-ANF網(wǎng)絡(luò)理化性質(zhì)研究


【沖擊條件下的極端動態(tài)性能與應(yīng)用開發(fā)】


  具有納米尺度特征的材料具有超輕結(jié)構(gòu)設(shè)計空間和小尺度誘導(dǎo)的力學(xué)性能增強，可用于為敏感電子器件設(shè)計輕質(zhì)裝甲或保護涂層。使用微米級子彈沖擊中心區(qū)域，動能損失由彈丸打擊區(qū)納米纖維質(zhì)量歸一化得到。C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的密度僅為205.4 kg/m3，耗散比能量可達7.34 MJ/kg，性能優(yōu)于以往報道的常見宏觀/納米防護材料。 


圖8. C-ANF網(wǎng)絡(luò)的極端動態(tài)力學(xué)性能


  C-ANFs網(wǎng)絡(luò)被裁剪成類似仿生微型飛行器的翅膀，并使用氣槍發(fā)射的不規(guī)則鹽顆粒來沖擊飛行中的人造昆蟲，以模擬自然昆蟲在飛行過程中受到的顆粒(如沙子、雪、雨等)的沖擊。C-ANF網(wǎng)絡(luò)在受到?jīng)_擊后仍呈現(xiàn)光滑表面，無明顯損傷，證明了其在防護領(lǐng)域的應(yīng)用價值。


  本工作以殼聚糖為氫鍵給體和軟聯(lián)鎖劑制備了增強的ANFs網(wǎng)絡(luò)。與純ANFs網(wǎng)絡(luò)相比，C-ANFs網(wǎng)絡(luò)的極限應(yīng)力提高了2.4倍，韌性提高了9.7倍。氫鍵界面增強結(jié)構(gòu)使C-ANF網(wǎng)絡(luò)在高速粒子彈道下表現(xiàn)出優(yōu)異的抗沖擊能力，明顯優(yōu)于CFRP和鋼鐵等其他常用防護材料。其同時繼承了Kevlar宏觀纖維的紫外吸收能力和化學(xué)穩(wěn)定性，透明的同時實現(xiàn)了高紫外線防護，在酸性/堿性環(huán)境中能夠長時間穩(wěn)定，并保持力學(xué)性能。總之，C-ANFs網(wǎng)絡(luò)可以被廣泛應(yīng)用于微結(jié)構(gòu)和極端環(huán)境下的電子器件保護領(lǐng)域。


  致謝：該研究收到國家自然科學(xué)基金、“雙一流”專項經(jīng)費、中央高；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項經(jīng)費支持；本研究還得到了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微納米研究與制造中心的支持。


  原文鏈接：Jianyu Zhou, Sheng Wang, Junshuo Zhang, Yu Wang, Huaxia Deng, Shuaishuai Sun, Shuai Liu, Wenhui Wang, Jianpeng Wu, Xinglong Gong. Enhancing bioinspired aramid nanofiber networks by interfacial hydrogen bonds for multi-protection under an extreme environment. ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.2c10460.

  https://doi.org/10.1021/acsnano.2c10460

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