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  越來越多的熱塑性或熱固性塑料被回收或焚燒以回收能源，但大多數(shù)最終進(jìn)入垃圾填埋廠，或丟棄進(jìn)入城市、生態(tài)景觀帶，甚至海洋等自然環(huán)境，導(dǎo)致嚴(yán)重的資源浪費(fèi)和環(huán)境負(fù)擔(dān)。為實(shí)現(xiàn)節(jié)能減排目標(biāo)，可回收、能修復(fù)的熱固性高分子材料引起了廣泛的關(guān)注。其中，高分子共聚是一種制備高性能聚合物材料的關(guān)鍵策略，可實(shí)現(xiàn)單一單體無法實(shí)現(xiàn)的協(xié)同作用。然而，考慮到未來工業(yè)對(duì)高性能樹脂的需求，開發(fā)兼具高性能和可回收、能修復(fù)的熱固性材料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  為解決上述問題，江蘇海洋大學(xué)宇平研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彬教授團(tuán)隊(duì)，基于席夫堿反應(yīng)，提出了利用帶有龐大懸垂側(cè)基的二元胺和含氟苯氧骨架二元胺單體進(jìn)行不同比例共聚，來制備高性能動(dòng)態(tài)聚亞胺網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)和制造策略，其不僅表現(xiàn)出強(qiáng)韌的力學(xué)性能，而且具有良好的修復(fù)能力和可回收性。這些優(yōu)良的綜合性能將極大地?cái)U(kuò)大共聚亞胺樹脂在柔性導(dǎo)體和電極中的潛在應(yīng)用，同時(shí)，對(duì)減少塑料消耗和海洋微塑料污染具有重要意義。

  具體地，作者使用了4-苯基醚-1,3-二胺（2, 4-ODA）和1,4-雙（4-氨基-2-三氟甲基苯氧基）苯（6FAPB）兩種不同的二元胺單體，創(chuàng)建了一種新的共聚亞胺網(wǎng)絡(luò)，該體系充分利用單體2, 4-ODA的剛性和6FAPB的柔韌性（圖1）。CO-PIM-50體系的拉伸強(qiáng)度高達(dá)63.7 MPa，優(yōu)于目前絕大多數(shù)已報(bào)道的基于三(2-氨基乙基)胺（TREN）交聯(lián)劑的動(dòng)態(tài)聚亞胺材料，可與商業(yè)化的聚碳酸酯等特種工程塑料媲美。印象深刻的是，雖然亞胺體系對(duì)水敏感，但是CO-PIM材料在去離子水中常溫浸泡24h后，仍可維持高的力學(xué)強(qiáng)度（>73%），有利于其在潮濕環(huán)境下實(shí)際應(yīng)用。這主要得益于體系芳香烴的共軛效應(yīng)，水解平衡條件很可能只涉及一小部分亞胺的水解。

  研究人員利用偏光顯微鏡觀察芳香族共聚亞胺的自愈過程，CO-PIM-75膜上的淺劃痕在室溫至150 ℃下愈合1h后可自愈，但表面深劃痕在加熱時(shí)，其自愈性能檢測(cè)不明顯。然而，對(duì)于CO-PIM-75-Origin薄膜，從環(huán)境溫度加熱到80 ℃，CO-PIM-75-Origin膜表面POM可以清晰觀察到其深而寬的劃痕（~120 μm）在大約1分鐘左右完全消失。此外，作者還在CO-PIM-75-Origin膜的中間劃了一個(gè)~60 μm的狹縫，以探索“傷口”的自愈能力，在熱刺激作用下，狹縫的尺寸變得越來越小，幾分鐘內(nèi)就能完全愈合。與自愈性不同，再加工性對(duì)熱固性交聯(lián)材料的動(dòng)態(tài)性提出了更高的要求。作者將CO-PIM薄膜剪碎并在150 ℃、10 MPa下熱壓10 min進(jìn)行物理回收，成功獲得系列重塑試樣（圖2）。拉伸結(jié)果可以看出，經(jīng)過再加工后，材料的拉伸應(yīng)力、斷裂伸長(zhǎng)率和韌性略有下降，彈性模量略有增加，熱重塑加工后的CO-PIM的機(jī)械剛度和強(qiáng)度仍然優(yōu)于廣泛使用的商用工程塑料。在熱壓過程中，亞胺鍵同時(shí)發(fā)生兩個(gè)可逆的交換反應(yīng)：包括兩個(gè)亞胺之間發(fā)生亞胺交換反應(yīng)，以及游離胺基的轉(zhuǎn)氨化反應(yīng)。同時(shí)，熱重塑后韌性下降主要是由于熱壓過程中一些副反應(yīng)，包括熱壓自交聯(lián)或形成超交聯(lián)多胺，導(dǎo)致交聯(lián)密度增加，材料變脆，研究人員也通過差示掃描量熱儀、動(dòng)態(tài)熱機(jī)械分析儀、理論模擬等手段進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和闡釋。

  以上成果近日以“Mechanically Robust, Recyclable, and Self-Healing Polyimine Networks”為題在線發(fā)表在國際著名期刊《Advanced Science》上（Adv Sci 2023, 2300958）。文章第一作者和通訊作者是江蘇海洋大學(xué)青年教師宇平博士，其一直致力于發(fā)展高性能、綠色合成，以及多功能、循環(huán)利用的高分子材料，特別是在動(dòng)態(tài)高分子材料、聚酰亞胺特種高分子材料領(lǐng)域取得了系統(tǒng)的理論和應(yīng)用研究成果。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彬教授為文章共同通訊作者。第一完成單位是江蘇海洋大學(xué)，第二完成單位是中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)。該研究得到江蘇省教育廳、國家自然科學(xué)基金委等支持。本工作還得到了上海交通大學(xué)顏徐州教授、張照明老師、王春雨老師、侯靜文老師的大力支持和幫助。在此，也期待更多的基礎(chǔ)性策略和有趣的應(yīng)用場(chǎng)景在動(dòng)態(tài)高分子材料等前沿聚合物材料上得到突破。