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鄭州大學(xué)申長(zhǎng)雨院士、劉春太教授團(tuán)隊(duì) AFM：具有光熱轉(zhuǎn)換和抗菌性的兩性離子功能化PAM/PAA/GO水凝膠用于海水中高效提取鈾
2023-05-08  來(lái)源：高分子科技

  近年來(lái)，能源市場(chǎng)發(fā)生了巨大的變化，化石燃料正在被更清潔的能源所取代。核能具有技術(shù)成熟、成本低、可持續(xù)性等一系列的優(yōu)點(diǎn)，與水電、光伏和風(fēng)力發(fā)電相比，核能不存在供應(yīng)間歇性，受自然條件限制較小。所以，它被認(rèn)為是一種可以在很大程度上取代化石能源的清潔能源。然而，已探明的陸地鈾礦只夠現(xiàn)有的核電站運(yùn)行80-120年，所以未來(lái)陸地鈾燃料的匱乏無(wú)法避免。據(jù)統(tǒng)計(jì)，海水中含有鈾約45億噸，是陸地鈾礦的幾百倍。因此，從海水中提取鈾是未來(lái)核能發(fā)展的重要一步，F(xiàn)在發(fā)展的從海水中提取鈾的方法主要有吸附法、膜分離法、電化學(xué)萃取法，其中吸附法具有操作性好、應(yīng)用范圍廣、經(jīng)濟(jì)效益高等多重優(yōu)點(diǎn)。但是由于海水中鈾濃度極低，且存在多種干擾金屬離子和微生物種類(lèi)，所以有必要開(kāi)發(fā)一種新型高效吸附劑。



  近日，鄭州大學(xué)申長(zhǎng)雨院士、劉春太教授團(tuán)隊(duì)的楊佩佩博士和李松偉博士課題組將采用氧化石墨烯（GO）和聚丙烯酰胺/聚丙烯酸（PAM/PAA）制備具有光熱轉(zhuǎn)化特性的水凝膠，用于從海水中高效提取鈾。在PAM/PAA/GO水凝膠中引入兩性離子2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酸膽堿（MPC）得到PAM/PAA/GO/MPC（PAGM），具有良好的抗菌性能。PAGM展示了鈾（VI）（U（VI））的有效和特異性吸附。光照條件下，PAGM的吸附容量達(dá)到196.12 mg g-1（pH = 8，t = 600 min， C0= 99.8 mg L-1， m/v = 0.5 g L-1)。吸附能力僅為160.29 mg g?1在黑暗條件下（pH = 8，t = 600 min，C0= 99.8 mg L-1， m/v = 0.5 g L-1)。光的吸附容量比暗光高22.5%。此外，PAGM在五次吸附-解吸循環(huán)后表現(xiàn)出良好的重復(fù)性和穩(wěn)定性。在天然海水中儲(chǔ)存一個(gè)月后PAGM的U（VI）吸附容量為6.1 mg g-1。X射線(xiàn)光電子能譜（XPS）結(jié)果表明， 氨基、羧基和羥基與U（VI）的配位是U（VI）吸附的主要機(jī)制，并通過(guò)詳細(xì)的密度泛函理論計(jì)算證實(shí)了其機(jī)制。PAGM具有耐久性、高效率、光熱轉(zhuǎn)換性能和抗菌性能。


  該工作以“Zwitterion functionalized graphene oxide/polyacrylamide/polyacrylic acid hydrogels with photothermal conversionand antibacterial properties for highly efficient uranium extraction from seawater” 為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》。文章第一作者是鄭州大學(xué)碩士研究生李輝，該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目等項(xiàng)目的支持。


水凝膠的合成


  將GO引入PAM/PAA/MPC的水凝膠網(wǎng)絡(luò)中制備PAGM。首先將丙烯酰胺(AM)、丙烯酸(AA)、N,N-亞甲基雙丙烯酰胺(MBA)、MPC和適量GO溶解在蒸餾水中，在50℃攪拌至溶液均勻透明。然后將溶液自然冷卻至室溫。之后在上述溶液中加入四甲基乙二胺(TEMED)和過(guò)硫酸鉀(KPS)，于N2氣氛下反應(yīng)。最后將混合溶液置于冰浴中2h，得到PAGM水凝膠。 


圖1. PAGM水凝膠合成工藝示意圖


水凝膠的表征


  通過(guò)對(duì)比MPC與PAGM-1的FT-IR光譜，3434 cm-1處觀測(cè)到的FT-IR峰可歸結(jié)為GO的-OH和PAM/PAA的-OH/-NH，而1660和1170 cm-1處觀測(cè)到的FT-IR峰則分別歸屬于酰胺基團(tuán)和-C-O-C的C=O拉伸振動(dòng)。在PAGM-1的FT-IR光譜中在1438和1236 cm ?1處觀察到兩個(gè)峰，這證實(shí)了PAGM-1水凝膠的成功合成(圖 2a)。此外，當(dāng)調(diào)整PAGM的比例時(shí)，PAGM的FT-IR光譜并沒(méi)有明顯變化(圖 2b)。圖 2c拉曼表征表明PAM/PAA已經(jīng)成功地利用共價(jià)鍵連接到GO上。如圖 2d所示在PAGM-1復(fù)合材料的光譜中，20.8°處寬而弱的衍射峰顯示PAM/PAA與GO的成功結(jié)合以及GO結(jié)晶度的降低。如圖 2e所示，GO呈現(xiàn)出褶皺的納米片結(jié)構(gòu)，而PAGM-1(圖 2f)、PAA/PAM水凝膠(圖 2g)和PAGM-1(圖 2h)水凝膠則呈現(xiàn)出明顯的3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。 


圖2. 氣凝膠的表征


吸附性能


  pH值是影響吸附劑吸附能力的重要因素。圖 3a為測(cè)試pH對(duì)不同吸附劑的影響所進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在pH=1-8時(shí)，PAG和PAGM-1的吸附容量逐漸增大，其最大吸附容量分別為195.37和196.12 mg g-1，在pH=8-10時(shí)，PAG和PAGM-1的吸附容量略有下降，但仍高于GO和PAM/PAA。圖 3b為GO含量對(duì)于PAGM吸附能力的影響。表明在GO含量為1%時(shí)，PAGM的吸附容量最高(196.12 mg g-1)是PAM/PAA的2.17倍(qe = 90.31 mg g-1)。圖 3a和3b顯示，光照條件下PAGM-1上鈾酰離子的吸附量比黑暗條件下的吸附量高22.5%。這一結(jié)果可能歸因于GO中碳原子之間存在較大的共軛體系，表現(xiàn)出寬頻帶的光學(xué)吸收，因此可以將光能轉(zhuǎn)化為熱能。圖 3c-f是在模擬陽(yáng)光照射下對(duì)材料進(jìn)行了光熱轉(zhuǎn)換能力的測(cè)試，PAM/PAA的溫度在5分鐘內(nèi)從29.9℃變化到36.5℃，而PAGM-1的溫度在5分鐘內(nèi)從33.6℃變化到68.6℃，這證實(shí)了PAGM-1良好的轉(zhuǎn)換能力。此外該文章還測(cè)試了吸附時(shí)間，吸附初始濃度對(duì)于吸附的影響。 


圖 3. pH值、GO濃度、模擬陽(yáng)光對(duì)于吸附的影響


理論密度泛函理論(DFT)計(jì)算


  采用基于DFT的第一性原理方法探索了U(VI)在PAGM-1上的結(jié)合模式。開(kāi)發(fā)并優(yōu)化了PAGM-1、鈾酰離子及其結(jié)合模型。優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)如圖 4所示。PAGM-1上的N-U鍵長(zhǎng)為2.303 ?。與U結(jié)合的羧基和羥基中氧的鍵長(zhǎng)分別為2.269和2.287 ?。PAGM-U的吸附能為?3423.69 kcal/mol。較短的鍵長(zhǎng)和較高的結(jié)合能，證實(shí)了PAGM-1對(duì)U(VI)的吸附是一個(gè)化學(xué)吸附過(guò)程。通過(guò)分析分子范德華表面的靜電勢(shì)分布(圖 9d-f)來(lái)預(yù)測(cè)每個(gè)位點(diǎn)最可能發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)類(lèi)型。靜電勢(shì)越負(fù)或越正的原子，分別更容易發(fā)生親電或親核反應(yīng)。在PAGM-U中，電子從鈾酰離子轉(zhuǎn)移到PAGM-1，表明PAGM-1與U(VI)之間存在顯著的共價(jià)相互作用。 


圖4. 理論密度泛函理論(DFT)計(jì)算


抗菌性能測(cè)試


  利用平板計(jì)數(shù)法對(duì)所制備的PAGM-1菌落進(jìn)行抑菌效果評(píng)價(jià)。試驗(yàn)菌株選擇為革蘭氏陽(yáng)性金黃色葡萄球菌、革蘭氏陰性大腸桿菌和枯草芽孢桿菌。結(jié)果表明，與對(duì)照組相比，PAGM-1明顯抑制了細(xì)菌的生長(zhǎng)(圖5)MPC是一種兩性化合物，分別帶有正電荷和負(fù)電荷的季銨鹽和磷酸鹽基團(tuán)。將MPC引入到所研制的水凝膠中。當(dāng)水凝膠因?yàn)殛?yáng)離子特性而表現(xiàn)出抗菌特性時(shí)，其抗菌機(jī)制類(lèi)似于“陰離子海綿”，即帶正電荷的陽(yáng)離子基團(tuán)與帶負(fù)電荷的細(xì)菌細(xì)胞壁結(jié)合，導(dǎo)致細(xì)菌細(xì)胞壁電荷失衡、破裂，最終抑制細(xì)菌生長(zhǎng)，甚至殺死細(xì)菌。陰離子可以穩(wěn)定地與水分子結(jié)合形成水合層，有效抑制細(xì)菌粘附。因此，PAGM-1表現(xiàn)出了良好的抗菌性能。 


圖5. 抗菌性能測(cè)試


  小結(jié)：在這項(xiàng)研究中，在水凝膠結(jié)構(gòu)中引入兩性MPC離子，制備了抑菌的PAM/PAA修飾的GO水凝膠。PAGM表現(xiàn)出良好的光熱轉(zhuǎn)換能力，可以大大地提高U（VI）的吸附能力。PAGM在光照下的吸附能力比在黑暗中獲得的吸附能力高出22.5%。在存在眾多干擾離子的情況下，U（VI）的去除率達(dá)到了95%。經(jīng)過(guò)五個(gè)循環(huán)，PAGM依然保持高穩(wěn)定性。該水凝膠對(duì)常見(jiàn)的細(xì)菌菌株如革蘭氏陽(yáng)性的金黃色葡萄球菌、革蘭氏陰性的大腸桿菌和枯草桿菌表現(xiàn)出明顯的抑制能力，證實(shí)了所開(kāi)發(fā)的吸附劑在海洋中長(zhǎng)期使用的潛力。利用XPS和DFT計(jì)算分析了U（VI）在PAGM-1上的吸附機(jī)制。氨基、羧基和羥基與U（VI）在吸附劑表面的配位是主要的吸附機(jī)制。因此，PAGM水凝膠可以被認(rèn)為是未來(lái)提取鈾的優(yōu)良材料。


  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202301773

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