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  高折射率高透明度材料是很多現(xiàn)代和未來的光學(xué)儀器都不可或缺的一類重要的光學(xué)材料�；瘜W(xué)結(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)性強(qiáng)、元件容易加工成各種形狀、質(zhì)輕等優(yōu)勢(shì)使高折射率高透明度的有機(jī)高分子材料得到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的重視。經(jīng)過多年實(shí)踐，研究人員已經(jīng)總結(jié)出一些制備高折射率高透明度的有機(jī)高分子材料的設(shè)計(jì)原則，主要是在有機(jī)高分子材料中盡可能多地引入硫、除氟元素之外的鹵素、芳香環(huán)與含硫芳雜環(huán)^[1]。盡管如此，在可見光和近紅外光波段折光指數(shù)高于1.8且具有高透明度的全有機(jī)高分子材料仍然是鳳毛麟角，本文將介紹的這個(gè)工作所制備的高分子可以位列其中。工作的核心內(nèi)容是：在有機(jī)堿催化下，用商品化的二硫酚和溴代炔聚合能夠高產(chǎn)率地獲得一類新型含硫聚合物，其中的代表性產(chǎn)物在589 nm處折射率高達(dá)1.8433，在100微米尺度上在可見光區(qū)和近紅外I區(qū)具有優(yōu)異的光學(xué)透明度。研究論文于2023年6月發(fā)表在Nature Communications上^[2]，是由唐本忠院士領(lǐng)導(dǎo)的浙江大學(xué)、華南理工大學(xué)等五家單位聯(lián)合完成，張潔博士、白天聞博士和劉衛(wèi)喜博士為共同一作。

  研究團(tuán)隊(duì)在優(yōu)化聚合反應(yīng)條件的基礎(chǔ)上，通過這條路線合成了多種聚合物，圖2是其中有代表行的幾個(gè)聚合物，其中的P3是圖1中得到聚合物。這個(gè)聚合反應(yīng)的一個(gè)特點(diǎn)是：得到的聚合物具有高度的區(qū)域結(jié)構(gòu)專一性，主鏈上的乙烯雙鍵采取全順式構(gòu)型（見圖2）。文中給出了詳細(xì)的解釋，有綜合性的光譜學(xué)表征數(shù)據(jù)，有精心設(shè)計(jì)的模型反應(yīng)，還有DFT理論計(jì)算的強(qiáng)大輔助。對(duì)于取代烯烴來說，產(chǎn)物存在著順反異構(gòu)體。就區(qū)域結(jié)構(gòu)而言，順式結(jié)構(gòu)不如反式結(jié)構(gòu)穩(wěn)定；但是理論計(jì)算表明，在苯硫酚陰離子與1-苯基2-溴乙炔的加成反應(yīng)中，巰基負(fù)離子進(jìn)攻炔基上與苯環(huán)相連的C碳原子、且采取順式構(gòu)型的反應(yīng)機(jī)理具有能量最低的過渡態(tài)。

圖3 聚合物P1-P5固體薄膜的光折射光譜。在整個(gè)測(cè)試波長(zhǎng)區(qū)域所有聚合物n值均大于1.68。其中，P3在589~1550 nm范圍內(nèi)n值最高，為1.8433 ~ 1.8023.

  參考文獻(xiàn)：

[1] Higashihara, T. & Ueda, M. Recent progress in high refractive index polymers. Macromolecules 2015, 48, 1915-1929.

[2] Zhang, Jie#; Bai, Tianwen#; Liu, Weixi#, Li, Mingzhao; Znag, Qiguang; Ye, Canbin, Sun, Jing Zhi; Shi, Yaocheng, Ling, Jun; Qin, Anjun & Tang, Ben Zhong. Nature Communications, 2023, 14:3524 (1-8) 

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39125-w