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太原理工大學(xué)張虎林教授團(tuán)隊(duì) CEJ：基于LSPR光熱/熱電耦合的無(wú)源熱電凝膠貼片用于人體運(yùn)動(dòng)識(shí)別
2023-08-11  來(lái)源：高分子科技

  雖然準(zhǔn)固態(tài)離子熱電（i-TE）材料由于廉價(jià)、無(wú)泄漏、可擴(kuò)展、不需額外供電等優(yōu)勢(shì)已被廣泛應(yīng)用于人體可穿戴領(lǐng)域，但在使用過(guò)程中有限溫差給 i-TE 凝膠的廣泛應(yīng)用帶來(lái)了挑戰(zhàn)。近期，太原理工大學(xué)信息與計(jì)算機(jī)學(xué)院張虎林教授團(tuán)隊(duì)制備了一種光驅(qū)動(dòng)柔性熱電水凝膠。聚合物網(wǎng)絡(luò)由PVA鏈和PDMS納米顆粒組成的，通過(guò)一鍋合成法和凍融法將Fe2+/3+和聚合物網(wǎng)絡(luò)制備成熱伏凝膠，耦合凝膠的熱電效應(yīng)和AuNPs@SiO2-PDMS復(fù)合薄膜的局部表面等離子體共振效應(yīng)（LSPR），來(lái)用于無(wú)源可穿戴人體運(yùn)動(dòng)識(shí)別。


圖1. 用于熱感應(yīng)的光-熱-電設(shè)備示意圖


  圖2a 顯示了AuNPs的形態(tài)結(jié)構(gòu)，AuNPs成功還原并均勻分布在二氧化硅中。利用高分辨率TEM確定了AuNPs的物理相 (圖2c)。有兩個(gè)清晰可見(jiàn)的晶面，估計(jì)分別為2.03和2.3?，對(duì)應(yīng)于金的 (200) 和 (111) 面。AuNPs的等離子共振會(huì)在530 nm附近產(chǎn)生一個(gè)明顯的吸收峰。因此，使用AuNPs@SiO2可以顯著提高光子利用，提升復(fù)合膜的光熱轉(zhuǎn)換能力 (圖2d-e)。 


圖2. AuNPs@SiO2-PDMS復(fù)合薄膜的制備及其光熱特性。


  PVA-PDMS 凝膠（5 wt%）的斷裂應(yīng)力達(dá)73 kPa，是純PVA水凝膠的兩倍。隨著 PDMS 納米粒子的加入，熱功率從1.27 mV K-1顯著增加到 PDMS 含量為5%時(shí)的最大值1.46 mV K-1（圖3e）。PDMS納米粒子導(dǎo)致的熱功率增加可能歸因于兩個(gè)因素。首先，PVA-PDMS凝膠較大的多孔結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)Fe2+/3+的傳輸，進(jìn)一步增加Fe2+/3+的熵差。其次，較低的熱導(dǎo)率延遲了從熱力學(xué)不穩(wěn)定狀態(tài)到均勻狀態(tài)的自發(fā)轉(zhuǎn)變，這反過(guò)來(lái)又增加了熱功率。隨著PDMS加入，凝膠電導(dǎo)下降，但熱導(dǎo)也隨之下降。PVA-PDMS-5的ZT值最高，達(dá)到0.0011。


圖3. 水凝膠的熱電特性和機(jī)械特性


  光-熱-電設(shè)備結(jié)合了光熱效應(yīng)和熱電效應(yīng)，在陽(yáng)光照射下可產(chǎn)生電流。我們制作了一個(gè)包裹在聚氨酯薄膜中的運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)貼片，用于檢測(cè)人體運(yùn)動(dòng)的速度。檢測(cè)到的輸出電流基本上是由入射到貼片上的太陽(yáng)光強(qiáng)度變化引起的（圖 4a）。在熱電轉(zhuǎn)換過(guò)程中，手臂擺動(dòng)引起的外部陽(yáng)光作用會(huì)導(dǎo)致凝膠溫差的變化。電流脈沖通過(guò)熱電凝膠冷熱兩端的溫差變化實(shí)現(xiàn)。手臂擺動(dòng)頻率的不同通常表示身體移動(dòng)的快慢。在一個(gè)太陽(yáng)下，不同擺臂頻率為電流曲線(xiàn)證實(shí)，電流振幅與擺臂頻率有關(guān)（圖4g）。所產(chǎn)生的電流振幅可用于檢測(cè)和識(shí)別三種常見(jiàn)的人體運(yùn)動(dòng)：行走、慢跑和跑步。 


圖4. 光-熱-電貼片用于人體運(yùn)動(dòng)檢測(cè)的應(yīng)用展示


  本研究設(shè)計(jì)了具有良好機(jī)械性能的高效光熱層和熱電水凝膠層的結(jié)構(gòu)。當(dāng) PDMS含量為5%時(shí)，TE凝膠具有1.46 mV K-1的高塞貝克系數(shù)和0.98 W m-1K-1 的低熱導(dǎo)率。使用AuNPs@SiO2-PDMS 薄膜組裝的PT 凝膠具有快速的光熱響應(yīng)和較大的電流輸出。此外，該凝膠還被制成了概念驗(yàn)證貼片，可通過(guò)識(shí)別手臂擺動(dòng)所刺激的太陽(yáng)輻射開(kāi)關(guān)，實(shí)時(shí)主動(dòng)分辨人體運(yùn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)程監(jiān)控。這項(xiàng)工作不僅提供了一種用于非接觸控制的PTE貼片，還可以與治療設(shè)備相結(jié)合，自適應(yīng)地調(diào)節(jié)人體生理狀態(tài)。相關(guān)成果以“Thermogalvanic gel patch for self-powered human motion recognition enabled by photo-thermal-electric conversion”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》（IF=15.1）上。文章第一作者是太原理工大學(xué)碩士研究生楊航。通訊作者為張虎林教授，該研究得到了山西省自然科學(xué)基金以及山西省科技合作與交流專(zhuān)項(xiàng)的支持。在過(guò)去的兩年中，張虎林教授團(tuán)隊(duì)制備了一系列基于不同聚合物網(wǎng)絡(luò)和氧化還原對(duì)的熱電凝膠器件，并致力于開(kāi)拓凝膠熱電器件的應(yīng)用場(chǎng)景，取得了一系列的研究成果，具體詳見(jiàn)：基于熱電凝膠的無(wú)源信息轉(zhuǎn)換系統(tǒng)(Nano Energy, 2023, 113, 108612, Compos. Sci. Tech., 2023, 239, 110077, Nano Energy, 2023, 106, 108077)，用于熱能管理和熱回收的無(wú)水熱電凝膠(ACS Appl. Polym. Mater., 2023, 10.1021/acsapm.3c00481)，基于深度學(xué)習(xí)算法的嬰兒智能監(jiān)護(hù)系統(tǒng)(Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2204803)，太陽(yáng)能熱能收集器件(Nano Energy, 2022, 100, 107449，Sens. Actuat. A-Phys., 2023, 354, 114305)，無(wú)源呼吸、體溫等體征監(jiān)測(cè)策略(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 48743，ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 37306，J. Mater. Chem. C, 2022,10,13789，Nano Res., 2023, 10.1007/s12274-023-5621-2)等。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145247


  【作者簡(jiǎn)介】張虎林，太原理工大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師、學(xué)術(shù)委員會(huì)委員，山西省青年拔尖人才、三晉英才-拔尖骨干人才、山西省科技功勛，山西省青年科技工作者協(xié)會(huì)理事、中國(guó)青年科技工作者協(xié)會(huì)理事、四川省杰出青年基金獲得者。2014年博士畢業(yè)于重慶大學(xué)，2012年8月到2014年1月赴美國(guó)佐治亞理工學(xué)院聯(lián)合培養(yǎng)，2017年在香港理工大學(xué)訪(fǎng)學(xué)1年。研究領(lǐng)域?yàn)槲⒓{能源收集與無(wú)源傳感。目前，已在Adv. Mater.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy等國(guó)際一流學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表SCI論文100余篇，其中第一/通訊作者45篇（22篇IF>10），論文被引用6800余次，h因子為39，申請(qǐng)美國(guó)專(zhuān)利4項(xiàng)、中國(guó)專(zhuān)利9項(xiàng)（已授權(quán)5項(xiàng)），所做的工作曾被CNN、BBC、NanoWerk、科學(xué)網(wǎng)、太原日?qǐng)?bào)等報(bào)道，研究成果獲評(píng)2019年山西省自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（排名第1）、JMCC Emerging Investigators-2022。主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目、山西省自然科學(xué)基金、四川省杰出青年基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃子課題等，另參與多項(xiàng)國(guó)家級(jí)課題。
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