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上海大學(xué)賈林課題組 Small：液晶嵌段共聚物與雙親分子的協(xié)同組裝制備精準(zhǔn)可控的復(fù)雜組裝體
2023-09-08  來源：高分子科技

  發(fā)展新型的組裝策略用于構(gòu)建復(fù)雜可控結(jié)構(gòu)，并擴(kuò)展功能納米組裝材料的應(yīng)用領(lǐng)域一直是聚合物自組裝研究的重點(diǎn)方向之一。近年來，多組分共組裝體系在復(fù)雜層級結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)控制方面展現(xiàn)出較大潛力，相關(guān)研究為其在生物醫(yī)藥、光電材料、智能材料等高新科技領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要的理論支撐。眾多研究中，聚合物-聚合物（polymer-polymer）或大分子-大分子（amphiphile-amphiphile）共組裝體系研究較為廣泛，而對于聚合物-大分子（polymer-amphiphile）體系，由于兩者之間自組裝行為上的差異導(dǎo)致相關(guān)共組裝結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)構(gòu)建仍存在重大挑戰(zhàn)。


  近日，上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院賈林課題組發(fā)展了一種聚合物-大分子協(xié)同自組裝策略，利用液晶嵌段共聚物與雙親大分子協(xié)同自組裝制備了高度有序的“千足蟲狀”納米纖維和多孔囊泡層級自組裝體。相關(guān)成果以“Synergetic Self-Assembly of Liquid Crystalline Block Copolymer with Amphiphiles for Fabrication of Hierarchical Assemblies”為題，發(fā)表在《Small》期刊上(DOI: 10.1002/smll.202304955)。文章第一作者是上海大學(xué)材料學(xué)院博士生盧悅，通訊作者為上海大學(xué)材料學(xué)院賈林副研究員。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。 


圖1 協(xié)同組裝策略制備的“千足蟲狀”納米纖維和多孔囊泡的結(jié)構(gòu)示意圖及TEM照片。


  該工作主要研究了聚合物-大分子兩種溶劑體系（dioxane-H2O和THF-H2O）溶劑置換過程中的共組裝行為。當(dāng)組裝初始溶劑為dioxane時，液晶共聚物本身可通過液晶驅(qū)動自組裝形成規(guī)則的納米纖維結(jié)構(gòu)，組裝過程呈現(xiàn)出典型的成核-生長機(jī)理。而當(dāng)體系中存在一定量由同源液晶基元及樹枝狀烷氧醚鏈構(gòu)成的雙親分子時，大分子與聚合物在自組裝前期形成多組分球狀共膠束。隨著不良溶劑的加入，大分子獨(dú)有的溫敏聚集特性與液晶組分的流動特性發(fā)揮協(xié)同作用，球狀共膠束間由于溫敏相變而黏連并發(fā)生融合，最終經(jīng)過分子水平上的重排得到了具有垂直于長軸的周期性條紋結(jié)構(gòu)（平均寬度為7.2~7.5 nm）的“千足蟲狀”納米纖維共膠束。這一研究結(jié)果通過巧妙設(shè)計(jì)可實(shí)現(xiàn)雙親分子與液晶共聚物的協(xié)同自組裝，并對典型的液晶驅(qū)動自組裝行為進(jìn)行有效調(diào)控，從而精準(zhǔn)制備納米尺度上層級組裝結(jié)構(gòu)。 


圖2 初始溶劑為dioxane時，聚合物P1和共混體系P1@M1分別隨著含水量的增加，膠束形態(tài)發(fā)生變化的示意圖及TEM照片。


  與此同時，該協(xié)同組裝策略也適用于制備具有三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)的共組裝體。當(dāng)組裝初始溶劑為THF時，液晶共聚物本身趨向于形成液晶排列有序度較低的球形膠束。當(dāng)與雙親分子共組裝時，較多的雙親分子參與聚集并導(dǎo)致多組分體系的疏水體積分?jǐn)?shù)增大，從而得到囊泡狀組裝結(jié)構(gòu)。同樣在雙親分子溫敏聚集特性的影響下，囊泡膜結(jié)構(gòu)中的聚合物和大分子形成了微相分離，即囊泡表面呈現(xiàn)出規(guī)則的點(diǎn)陣排列。隨著溫度的降低，部分雙親分子從點(diǎn)陣中分離，最終形成穩(wěn)定的多孔囊泡組裝體，其孔的直徑約為12 nm，并且呈現(xiàn)規(guī)則的六方柱狀堆積。 


圖3 (a) 聚合物組裝形成球形納米結(jié)構(gòu)和 (b-d) 聚合物與雙親分子協(xié)同組裝形成多孔囊泡組裝體的TEM照片，多孔囊泡的 (e) 暗場STEM照片和 (f) EDS線掃描表征。


  該工作發(fā)展了一種液晶共聚物-大分子協(xié)同自組裝策略可用于構(gòu)建具有多組分、層級結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的一維及三維自組裝體，研究結(jié)果進(jìn)一步擴(kuò)展了聚合物自組裝的研究范圍，并為未來發(fā)展具有復(fù)雜層級結(jié)構(gòu)的功能納米材料提供了新的思路。


  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202304955

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（責(zé)任編輯：xu）
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