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中科大李闖教授團(tuán)隊(duì) AFM：利用可見光雙向調(diào)制聚合物的耗散相變
2023-10-12  來源：高分子科技

  相變行為是自然界普遍存在的一種現(xiàn)象，廣泛發(fā)生在生命系統(tǒng)的微觀及宏觀尺度上，從而賦予生物體一系列特定的結(jié)構(gòu)和功能。受此啟發(fā)，人們嘗試?yán)孟喾蛛x的合理設(shè)計(jì)，進(jìn)而開發(fā)人工合成相變材料和功能系統(tǒng)，成功實(shí)現(xiàn)了自組裝和催化反應(yīng)等過程的時(shí)空控制、凝膠等軟材料的力學(xué)增強(qiáng)、以及仿生結(jié)構(gòu)色的性能調(diào)控等諸多功能。人工合成聚合物因具有分子量可設(shè)計(jì)性和結(jié)構(gòu)靈活性，成為構(gòu)建仿生相變材料的重要選擇之一。近年來，高臨界溶液溫度（UCST）聚合物因其特有的溫敏相變特性而備受關(guān)注，目前人們已經(jīng)能夠通過控制聚合物鏈之間相互作用力進(jìn)而調(diào)節(jié)UCST聚合物的相變行為，然而相變過程通常是單向的，缺乏類似生命系統(tǒng)的動態(tài)適應(yīng)性。因此，開發(fā)動態(tài)調(diào)節(jié)聚合物原位相變行為的新策略成為高分子相變材料領(lǐng)域新的挑戰(zhàn)之一。


  近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)李闖教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了利用光作為清潔燃料以非侵入性和高度可逆的方式雙向調(diào)節(jié)UCST聚合物的耗散相變行為。通過引入螺吡喃作為光活性單元，利用其可逆光異構(gòu)化帶來的凈電荷增加或減少從而調(diào)節(jié)聚合物鏈之間的靜電相互作用以及構(gòu)型重排，最終使其相變溫度向更低或更高的方向移動，實(shí)現(xiàn)了動態(tài)雙向調(diào)制聚合物的光能耗散相變過程（圖1）。 


圖1螺吡喃功能化的UCST共聚物光誘導(dǎo)相變過程


  由于螺吡喃分子具有光耗散特性和暗環(huán)境自發(fā)松弛特性，UCST聚合物相變過程呈現(xiàn)出高度的動態(tài)和可調(diào)節(jié)性。通過交替打開和關(guān)閉光照可以重復(fù)且無創(chuàng)地調(diào)制溶液的相反透明度變化，并結(jié)合光掩模圖案化技術(shù)從而構(gòu)建一系列可以暗環(huán)境自發(fā)擦除的瞬態(tài)正/負(fù)形狀和圖案，實(shí)現(xiàn)聚合物溶液的高度重復(fù)使用性（圖2）。 


圖2 光調(diào)控UCST聚合物高度可逆圖案化并用于產(chǎn)生濁度互補(bǔ)的正負(fù)圖案


  此外，這種雙向相變移動的程度和速度可以通過操縱外部照光條件或改變聚合物的組成/濃度來靈活調(diào)節(jié)，因此可以嚴(yán)格控制UCST聚合物溶液發(fā)生相變過程的時(shí)間窗口。利用兩種體系相變過程帶來的相反濁度變化，可以實(shí)現(xiàn)溶液下方覆蓋信息的精準(zhǔn)按需呈現(xiàn)或隱藏，實(shí)現(xiàn)信息的瞬態(tài)存儲和按需顯示（圖3）。 


圖3 控制光照強(qiáng)度和濃度調(diào)節(jié)相變速率和程度用于信息的保護(hù)和顯示


  利用兩種體系完全相反的光致透射率變化，作者又設(shè)計(jì)并構(gòu)建了垂直組合雙層結(jié)構(gòu)（圖4），同樣顯示出光驅(qū)動互補(bǔ)信息存儲和雙重瞬態(tài)加密的巨大潛力，大大提高了信息加密的準(zhǔn)確性和安全性。這項(xiàng)研究工作提供了一種利用可見光對聚合物耗散相變進(jìn)行動態(tài)雙向時(shí)空調(diào)制的方法，為設(shè)計(jì)其他具有類生命般高度可調(diào)和適應(yīng)性特征的相變聚合物材料提供了新思路。 


圖4 光驅(qū)動的透射率變化產(chǎn)生互補(bǔ)圖案和形狀用于瞬態(tài)信息存儲和加密


  該工作以“Bidirectionally Modulating the Dissipative Phase Transition of UCST Polymers in a Programmable Manner Using Visible Light”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater》上。論文第一作者是中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士生儲昭淼，通訊作者是中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高分子科學(xué)與工程系李闖特任教授。該工作得到中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、安徽省自然科學(xué)基金的支持。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307332

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