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阿爾托大學(xué)Olli Ikkala教授、復(fù)旦大學(xué)彭勃研究員 Small ：機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的仿生水凝膠實(shí)現(xiàn)味覺(jué)識(shí)別
2023-10-18  來(lái)源：高分子科技

  哺乳動(dòng)物能夠通過(guò)味覺(jué)系統(tǒng)區(qū)分甜、酸、咸、苦和鮮這五種基礎(chǔ)味道。其中，甜、苦和鮮味可通過(guò)將水溶性非離子味覺(jué)分子與味蕾中的G蛋白偶聯(lián)受體結(jié)合進(jìn)行識(shí)別，而咸和酸味則是通過(guò)離子通道接收氫離子和堿金屬離子來(lái)觸發(fā)識(shí)別。


  受味覺(jué)原理啟發(fā)，阿爾托大學(xué)Olli Ikkala教授和復(fù)旦大學(xué)彭勃研究員提出通過(guò)電性和體積變化兩種響應(yīng)方式，使仿生水凝膠能夠感知不同濃度的甜、咸和酸味。該水凝膠由非離子型單體2-羥乙基甲基丙烯酸酯（HEMA）和離子型單體N-(3-磺基丙基)-N-(甲基丙烯酰氧基乙基)-N,N-二甲基氨基甜菜堿（DMAPS）聚合而成，其識(shí)別方式模擬了味覺(jué)系統(tǒng)中的蛋白質(zhì)受體蛋白和離子通道，兩種單體分別與非離子性味覺(jué)物質(zhì)（糖類(lèi)）和離子性味覺(jué)物質(zhì)（鹽類(lèi)和酸類(lèi)）相互作用，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)甜、咸和酸味的特異性識(shí)別。 


圖 1：仿生水凝膠的味覺(jué)識(shí)別示意圖


  研究人員通過(guò)改變兩種單體的摩爾比例來(lái)調(diào)控水凝膠的透明度和機(jī)械性能（圖2a，b，c，d，f，g，h）。密度泛函理論模擬計(jì)算的分子間相互作用揭示了水凝膠合成的內(nèi)部機(jī)理：HEMA更傾向與HEMA發(fā)生相互作用，從而引發(fā)單體聚集。DMAPS傾向于與水結(jié)合并增加光學(xué)透明度。圖2e顯示，DMAPS-DMAPS和HEMA-HEMA的結(jié)合能高于DMAPS-HEMA的結(jié)合能，表明水凝膠內(nèi)部可能存在微觀相分離。 


圖 2：水凝膠的特性表征


  接下來(lái)，研究人員探討了水凝膠在0.17 M 氯化鈉水溶液中浸泡后的電學(xué)性能。電化學(xué)阻抗顯示，在不同HEMA和DMAPS比例下，水凝膠的電阻均在浸泡過(guò)氯化鈉溶液后呈降低趨勢(shì)，尤其當(dāng)DMAPS比例較高時(shí)，水凝膠的電阻變化更為明顯（圖3a，b，c），這表明DMAPS在容納離子中發(fā)揮了重要作用。此外，通過(guò)監(jiān)測(cè)水凝膠體積和電阻的瞬時(shí)變化（圖3e，f）揭示了水凝膠味覺(jué)檢測(cè)的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn)，在特定條件下，采用直流電場(chǎng)測(cè)量可以簡(jiǎn)化水凝膠的電學(xué)檢測(cè)（圖3d），為實(shí)際應(yīng)用提供了更便捷的測(cè)量方式。 


圖 3：水凝膠的電學(xué)性能表征


  圖4探討了水凝膠對(duì)不同濃度的氯化鈉、醋酸或D(-)果糖的相對(duì)電阻變化和相對(duì)體積變化。研究人員將水凝膠浸泡在不同味覺(jué)物質(zhì)的水溶液中，檢測(cè)其電阻和體積隨著味覺(jué)物質(zhì)濃度的增加而發(fā)生的變化。根據(jù)相對(duì)電阻變化?R/R0，不同味覺(jué)物質(zhì)的響應(yīng)順序?yàn)橄涛?/span> > 酸味 > 甜味。而在相對(duì)體積變化?V/V0方面，不同味覺(jué)物質(zhì)的響應(yīng)順序?yàn)樘鹞?/span> > 咸味 > 酸味。這意味著水凝膠對(duì)咸味物質(zhì)的電學(xué)響應(yīng)更為敏感，而在體積變化方面則對(duì)甜味物質(zhì)更為敏感。這些差異可以用于區(qū)分不同味覺(jué)分子，為仿生味覺(jué)傳感系統(tǒng)的開(kāi)發(fā)提供了重要線索。


  密度泛函理論揭示了水凝膠對(duì)不同味覺(jué)物質(zhì)的電性和體積響應(yīng)差異，為味覺(jué)識(shí)別提供了理論基礎(chǔ)。其中，對(duì)于具有反聚電解質(zhì)性質(zhì)的DMAPS單元，靜電相互作用導(dǎo)致其反平行偶極排列。當(dāng)氯化鈉插入水凝膠時(shí)，耦合的反聚電解質(zhì)基團(tuán)解離，從而導(dǎo)致水凝膠膨脹和電導(dǎo)率增加。非離子分子D(-)果糖對(duì)水凝膠的相對(duì)電阻變化影響較小，因?yàn)樗cDMAPS的相互作用較弱，但該分子可以與HEMA網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行氫鍵作用，引起水凝膠的膨脹。醋酸在水溶液中主要以非電離態(tài)存在，醋酸分子對(duì)HEMA的結(jié)合能力大于與DMAPS的結(jié)合能，而離子狀態(tài)更傾向于與DMAPS結(jié)合，并導(dǎo)致水凝膠的電阻變化。
為了展示這一人工仿生味覺(jué)系統(tǒng)的實(shí)際用途，研究人員從本地超市購(gòu)買(mǎi)了六種食品，包括橙汁、可樂(lè)、腌黃瓜汁、海鹽水、白醋和檸檬汁，將水凝膠浸泡在各溶液中過(guò)夜以達(dá)到平衡后，對(duì)其電阻和體積變化進(jìn)行了分析表征。圖4e顯示所有溶液均可根據(jù)水凝膠的電阻響應(yīng)和體積響應(yīng)劃分成三個(gè)味道，且其味覺(jué)劃分與人類(lèi)的味覺(jué)體驗(yàn)極為相似。 


圖 4：味覺(jué)識(shí)別測(cè)試


  為了實(shí)現(xiàn)更具有應(yīng)用前景的味覺(jué)分析，研究引入了機(jī)器學(xué)習(xí)方法（圖5），采用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（多層感知器）來(lái)處理電阻和體積響應(yīng)數(shù)據(jù)，以識(shí)別和分類(lèi)不同味覺(jué)物質(zhì)的濃度。通過(guò)使用九個(gè)輸出來(lái)表示不同味道的濃度，包括甜味、咸味和酸味的淡、中和強(qiáng)濃度，機(jī)器學(xué)習(xí)模型能夠在限定數(shù)據(jù)集的情況下半定量地感知味道。這一方法可在實(shí)際食品中區(qū)分不同的味道，甚至能夠識(shí)別混合味道，具有廣泛前景。 


圖 5：機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的味覺(jué)識(shí)別


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202305195

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