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華東理工大學(xué)王庚超教授/王文強(qiáng)團(tuán)隊(duì) Angew：電泳驅(qū)動(dòng)可控相分離制備強(qiáng)韌型介孔殼聚糖電解質(zhì)膜
2024-01-22  來(lái)源：高分子科技

  水系鋅離子儲(chǔ)能器件的應(yīng)用受到鋅負(fù)極枝晶生長(zhǎng)、析氫腐蝕的嚴(yán)重阻礙，開(kāi)發(fā)多功能準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)被視為一種提高鋅負(fù)極穩(wěn)定性的高效策略。相比于均相準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)，引入聚合物介觀形態(tài)作為一種新的可調(diào)控維度制備非均相準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)，可以更好地平衡離子電導(dǎo)率和機(jī)械性能。目前，殼聚糖這種天然堿性多糖已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用在生物醫(yī)療、環(huán)境治理領(lǐng)域，其在電化學(xué)儲(chǔ)能方面的應(yīng)用也廣受關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn)，殼聚糖基電解質(zhì)具有高機(jī)械強(qiáng)度、鋅離子電導(dǎo)率和水鍵合能力，能夠促進(jìn)平行六方鋅片晶的均勻沉積。但這些殼聚糖基電解質(zhì)基本是通過(guò)澆鑄或旋涂工藝制備，難以實(shí)現(xiàn)對(duì)殼聚糖結(jié)構(gòu)的精細(xì)調(diào)控，這導(dǎo)致殼聚糖對(duì)鋅負(fù)極電化學(xué)性能的提升作用尚未充分發(fā)揮。


  近日，華東理工大學(xué)王庚超教授/王文強(qiáng)團(tuán)隊(duì)利用殼聚糖溶解度的pH響應(yīng)性以及其與過(guò)渡金屬離子的配位能力，提出了一種全新的配位—中和電泳沉積技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了具有介孔結(jié)構(gòu)殼聚糖基電解質(zhì)的可控制備。通過(guò)直接使用金屬鋅作為電泳沉積的陰極，巧妙地在電解產(chǎn)生局部堿性環(huán)境的同時(shí)引入鋅離子配位作用，顯著加快了殼聚糖在溶液中發(fā)生固液相分離的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，突破了三種常規(guī)電泳沉積機(jī)制（粒子電荷中和、粒子電化學(xué)凝聚和粒子累積絮凝）的局限性。這種顯著加速的相分離動(dòng)力學(xué)，有效避免了殼聚糖分子鏈的過(guò)度遷移結(jié)晶，因此產(chǎn)生了由納米纖維束形成的三維殼聚糖框架，其內(nèi)部具有豐富的互連介孔結(jié)構(gòu)。值得一提的是，這種框架緊密地錨定在鋅片表面形成一體化結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)便捷的器件組裝，提供穩(wěn)定的鋅負(fù)極表面環(huán)境和更高的能量密度，有利于大規(guī)模生產(chǎn)。 


圖1. 殼聚糖介孔框架制備示意圖及顯微形貌


  通過(guò)靜電屏蔽作用對(duì)相分離過(guò)程中的結(jié)晶趨向進(jìn)行調(diào)控，實(shí)現(xiàn)對(duì)孔結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控，從而平衡電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率和力學(xué)性能。不同孔結(jié)構(gòu)的殼聚糖多孔膜有望滿足不同的應(yīng)用需求。 


圖2. 孔結(jié)構(gòu)調(diào)控以及電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率和力學(xué)性能


  通過(guò)對(duì)鋅鋅對(duì)稱電池的電化學(xué)測(cè)試及形貌結(jié)構(gòu)表征，結(jié)合有限元分析，驗(yàn)證了該一體化殼聚糖準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)對(duì)鋅負(fù)極穩(wěn)定性的增強(qiáng)機(jī)制。研究表明，富含氨基和羥基的堅(jiān)固的殼聚糖骨架可以通過(guò)靜電調(diào)制、應(yīng)力約束和促進(jìn)水合鋅離子去溶劑化的協(xié)調(diào)作用實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋅平面化沉積。 


圖3. 鋅負(fù)極穩(wěn)定機(jī)制和循環(huán)后鋅片表面形貌 


圖4. 電場(chǎng)、離子濃度和相場(chǎng)的有限元分析

  基于該一體化殼聚糖準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的鋅離子電容器具有優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性，并且可以實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備以及便捷的串并聯(lián)設(shè)計(jì)。 


圖5. 鋅離子電容器的電化學(xué)性能以及器件的串并聯(lián)設(shè)計(jì)


  該工作以“Long-lifespan Zinc-ion Capacitors Enabled by Anodes Integrated with Interconnected Mesoporous Chitosan Membranes through Electrophoresis-driven Phase Separation”發(fā)表在Angew. Chem., Int. Ed.上。華東理工大學(xué)博士生王若宇、博士后王文強(qiáng)為論文共同第一作者，華東理工大學(xué)王庚超教授、胡彥杰教授為論文共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金站中特別資助等項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202317154

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