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浙大王立教授和俞豪杰教授團(tuán)隊(duì) ACS AMI：用于糖尿病治療的靜電作用增強(qiáng)的葡萄糖響應(yīng)胰島素遞送微針貼
2024-02-09  來(lái)源：高分子科技

  糖尿病是一種由于患者胰島素分泌功能缺失或受損而導(dǎo)致的以高血糖為主要特征的代謝性疾病。根據(jù)國(guó)際糖尿病聯(lián)合會(huì)的調(diào)查顯示，全世界糖尿病患者的人數(shù)已超過(guò)5.37億。目前對(duì)于I型和重癥II型糖尿病的治療需要每日注射2~4次胰島素以維持正常血糖水平，這給患者帶來(lái)注射的疼痛和生活不便，同時(shí)由于無(wú)法按需要實(shí)時(shí)給予合適劑量的胰島素，存在過(guò)量給藥的低血糖風(fēng)險(xiǎn)。葡萄糖響應(yīng)微針貼可根據(jù)血糖水平自適應(yīng)調(diào)節(jié)胰島素釋放速率，在糖尿病治療領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。


  浙江大學(xué)王立教授和俞豪杰教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事葡萄糖響應(yīng)胰島素遞送水凝膠及微針貼方面的研究。2023年7月他們團(tuán)隊(duì)通過(guò)親疏水作用和靜電作用設(shè)計(jì)了一種葡萄糖響應(yīng)負(fù)載胰島素的納米微粒并制備了胰島素遞送微針貼，實(shí)現(xiàn)了糖尿病大鼠模擬一日三餐進(jìn)食條件下的血糖控制（ACS Appl. Mater. Interfaces 2023, 15, 31330-31343）。近日，他們報(bào)道了一種對(duì)葡萄糖濃度波動(dòng)響應(yīng)更靈敏、制備更簡(jiǎn)便、安全性更好的苯硼酸基葡萄糖響應(yīng)水凝膠微針貼（ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 4449-4461）。他們基于4-羧基-3-氟苯硼酸改性ε-聚賴氨酸（FPBA-PL）與聚乙烯醇（PVA）構(gòu)建了動(dòng)態(tài)苯硼酸酯鍵交聯(lián)水凝膠網(wǎng)絡(luò)，利用質(zhì)子化后帶正電的氨基對(duì)胰島素的靜電吸引和動(dòng)態(tài)硼酸酯鍵解離對(duì)胰島素釋放的促進(jìn)作用，可以通過(guò)調(diào)節(jié)水凝膠中氨基和動(dòng)態(tài)苯硼酸酯鍵的含量?jī)?yōu)化胰島素釋放對(duì)葡萄糖響應(yīng)性（Figure 1），在糖尿病大鼠模擬一日三餐進(jìn)食的條件下，單片微針貼能夠?qū)崟r(shí)維持其血糖在正常水平約24小時(shí)。 


Figure 1. (a) The formation of a MNP. (b) The glucose-responsive insulin-releasing mechanism and the corresponding influence factors. (c) The illustration for the blood-glucose regulating performance of a MNP.


  體外胰島素釋放實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)優(yōu)化FPBA-PL/PVA比例以及FPBA-PL中FPBA的接枝率顯著提高了胰島素釋放的葡萄糖響應(yīng)靈敏性（Figure 2）。 


Figure 2. The cumulative-releasing tests for FITC-INS-loaded (a) MNP-1, (b) MNP-2, (c) MNP-3, (d) MNP-4, (e) MNP-5 and (f) MNP-6. (g) The comparison result among MNP-i and the previously reported phenylborate-ester-crosslinked MNPs. (h) The INS-releasing performance of MNP-5 under the changing glucose concentrations. (i) The 11B spectra to study the formation of phenylborate esters. (j) The formation of the phenylborate esters. The data of (a)-(f) and (h) were shown as the means ± SD (n = 3).


  基于糖尿病大鼠模型考察了所得苯硼酸基葡萄糖響應(yīng)水凝膠微針貼GR-MNP的血糖控制性能（Figure 3）。結(jié)果表明，微針貼GR-MNP具有優(yōu)異的透皮胰島素遞送和血糖控制能力。與直接注射胰島素（INS組）或使用非葡萄糖響應(yīng)微針貼的nGR-MNP組相比，GR-MNP組具有更加穩(wěn)定和長(zhǎng)效的血糖控制性能。在糖尿病大鼠模擬一日三餐進(jìn)食的條件下，1片GR-MNP微針貼就可以維持血糖濃度在正常范圍內(nèi)約24小時(shí)，血糖水平基本與對(duì)照組的健康大鼠相同。 


Figure 3. (a1) A piece of GR-MNP was inserted in the rat skin and fixed by the TegadermTM film. (a2) The photos of the microneedle-induced micro-pores (scale bar = 2 mm) and the trypan-blue-staining result. (a3) The H & E-staining section of the microneedle-inserted skin (scale bar = 50 μm). (b) The anti-hypoglycemia test on the healthy rats and (c) the corresponding analytic result. (d) The BGL-lowering test on the diabetic rats and (e) the corresponding plasma INS levels. (f) The IPGTT schedule, (g) the IPGTT results and (h) the corresponding analytic result. (i) The plasma-INS curves in IPGTT with the statistical analysis between “nGR-MNP” and “GR-MNP” and (j) the corresponding analytic result. (k) The BGL-controlling test under the mimic three-meal-per-day mode. All the data of (b)-(e) and (g)-(k) were shown as the means ± SD (n = 5). The statistical analyses were performed by two-tailed Student’s t-test. * P < 0.05, ** P < 0.01 and *** P < 0.001.


  以上成果近期發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上，論文題為“Electrostatic-interaction-aided microneedle patch for enhanced glucose-responsive insulin delivery and three-meal-per-day blood-glucose regulation”。論文的第一作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院博士研究生沈迪，通訊作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院俞豪杰教授。


  論文信息：ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 4449-4461

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.3c16540

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