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深圳先進院趙曉麗、潘浩波/天大劉文廣等《Nat. Commun.》：適用于微創(chuàng)植入的4D打印水凝膠支架
2024-02-24  來源：高分子科技

  三維（3D）打印技術(shù)由于能夠高精度和高速度地構(gòu)建復雜的生物結(jié)構(gòu)，在生物醫(yī)學領域得到了廣泛的關注。然而，復雜支架的微創(chuàng)植入仍然是一個挑戰(zhàn)。體外打印成型的3D支架在移植到目標組織的過程中往往需要開創(chuàng)手術(shù)，從而造成一定的組織損傷。隨著微創(chuàng)手術(shù)技術(shù)在臨床的普及，以更小的體積通過微創(chuàng)技術(shù)遞送3D打印支架，并在目標組織中響應生理微環(huán)境自動變形恢復三維結(jié)構(gòu)，將更有利于臨床應用。四維(4D)打印技術(shù)為微創(chuàng)手術(shù)提供了新的可能性，同時又不會犧牲復雜的結(jié)構(gòu)。但4D打印結(jié)構(gòu)的可逆形狀變形通常是從二維到三維的單維度變形，使得打印結(jié)構(gòu)難以通過狹窄的手術(shù)導管。此外，打印結(jié)構(gòu)在體內(nèi)發(fā)生水響應形變后不可避免地會出現(xiàn)力學損失，不適于高濕度環(huán)境下的生物醫(yī)學應用。



  中國科學院深圳先進技術(shù)研究院趙曉麗、潘浩波研究團隊與天津大學劉文廣教授團隊合作，基于兩親性動態(tài)熱固性聚氨酯開發(fā)了一種4D打印水凝膠支架技術(shù)，結(jié)合形狀記憶、可編程變形和遇水硬化特性，通過多材料打印和多維度變形實現(xiàn)打印支架的微創(chuàng)遞送，劉博為該研究的第一作者（現(xiàn)為河北工業(yè)大學副教授），研究以題為”4D printed hydrogel scaffold with swelling stiffening properties and programmable deformation for minimally invasive implantation”的論文發(fā)表在Nature Communications期刊上。  4D打印的第四維度使打印的支架能夠根據(jù)特定刺激進行可編程變形。本研究開發(fā)了適用于多材料4D打印的兩親性動態(tài)交聯(lián)熱固性聚氨酯（DTPU）體系，其軟段由疏水的聚己內(nèi)酯(PCL)和親水的聚乙二醇(PEG)構(gòu)成， PCL的低熔點賦予了DTPU體溫觸發(fā)的形狀記憶功能，而PCL和PEG形成的兩親性網(wǎng)絡提供了可編程變形和遇水硬化特性。通過熔融沉積成型（FDM）的多材料打印技術(shù)將具有不同溶脹度的DTPU整合在二維(2D)圖案中。通過其具有的體溫響應形狀記憶效應使2D打印圖案可固定為臨時的一維（1D）形狀，便于經(jīng)導管輸送。植入后，體溫觸發(fā)1D形狀恢復到至初始2D圖案。同時，在組織中吸水溶脹后，支架基于預設的溶脹失配結(jié)構(gòu)自發(fā)變形成不同的3D結(jié)構(gòu)。此外，溶脹引發(fā)親水鏈段和疏水鏈段之間水驅(qū)動的微相分離，實現(xiàn)軟到硬的轉(zhuǎn)變，滿足支架遞送時無水柔軟易于通過曲折導管，植入后含水堅硬發(fā)揮力學支撐功能。該研究為3D打印支架的微創(chuàng)遞送提供了新的思路。 


圖1 DTPU支架的刺激響應與遇水硬化機理、及其經(jīng)導管遞送后體內(nèi)多維度變形過程。


【DIPU遇水硬化機制】


  DTPU具有自愈合性能和遇水硬化特性。鏈段中含有Diels-Alder反應的二醇結(jié)構(gòu)，賦予了DTPU的自愈合性能。DTPU的交聯(lián)網(wǎng)絡和微觀相分離結(jié)構(gòu)共同決定了其機械性能，在水的作用下，DTPU的楊氏模量顯著提高，表現(xiàn)出遇水硬化現(xiàn)象。通常，水的增塑作用降低了聚合物的Tg值并削弱了它們的機械性能。然而，兩親性聚合物促進了水驅(qū)動的相分離，從而提高了機械性能。研究結(jié)果揭示了構(gòu)，以及水分子如何驅(qū)動親水性和疏水性鏈段之間的相分離，從而增強了機械性能。DTPU在水的作用下能夠?qū)崿F(xiàn)從軟到硬的轉(zhuǎn)變，這對于在潮濕或水環(huán)境中保持機械支撐的應用具有重要意義。 


圖2 DTPU遇水硬化展示與機理。


【體溫觸發(fā)形狀記憶和水響應可編程變形】


  DTPU具有體溫觸發(fā)的形狀記憶行為，響應溫度為37°C，響應速度在1-2分鐘。具有臨時2D花瓣形狀的DTPU-0.25-4k在37°C下的溫水中加熱后可恢復到其初始3D形狀。DTPU通過水響應的溶脹失配結(jié)構(gòu)實現(xiàn)可編程變形。DTPU吸水后的體積膨脹率范圍為22.4%-198.5%，由高溶脹DTPU-0.5-4k和相對低溶脹DTPU-x組成的雙層結(jié)構(gòu)在快速實現(xiàn)溶脹平衡后會經(jīng)歷水引發(fā)變形，實驗表明構(gòu)建的多層平面花瓣結(jié)構(gòu)在水中浸泡后，通過預先編程的路徑變形為花朵形狀，證實了基于膨脹失配的變形編程的可行性。 


圖3 DTPU體溫觸發(fā)形狀記憶和水響應可編程變形。


【多材料4D打印支架的可編程變形及應用概念驗證】


  DTPU具有良好的打印性能，能夠打印復雜結(jié)構(gòu)的同時，保持其良好的力學性能。通過多材料打印不同溶脹度的材料，基于溶脹失配構(gòu)建可編程變形結(jié)構(gòu)。打印的雙層網(wǎng)格結(jié)構(gòu)，可形成向特定角度的卷曲。同時多種結(jié)構(gòu)在水觸發(fā)下能夠從2D平面圖案轉(zhuǎn)變?yōu)轭A定的3D形狀。這種多維度可編程變形具有多種可能的臨床應用場景，可將其臨時固定為一維（1D）線性結(jié)構(gòu)，經(jīng)微創(chuàng)導管遞送，在體內(nèi)環(huán)境下的體溫和體液觸發(fā)形狀記憶和溶脹失配的實現(xiàn)1D到3D的可編程變形，同時其遇水硬化特性具有良好的支撐性能，可適用于椎間盤纖維環(huán)替代物、軟組織缺損支撐、血管支架和軟骨缺損替代修復等。 


圖4 多材料4D打印支架的可編程變形及應用概念驗證。


  總結(jié)：研究開發(fā)了適用于多材料4D打印的兩親性動態(tài)熱固性聚氨酯，結(jié)合形狀記憶、可編程變形和遇水硬化特性，通過多材料打印和多維度變形實現(xiàn)打印支架的微創(chuàng)遞送。體外和體內(nèi)實驗展示了打印結(jié)構(gòu)從2D固定為1D臨時形狀，能夠在體溫和體液刺激下從1D形狀轉(zhuǎn)變?yōu)?D形狀，用于組織損傷替代與支撐。通過整合多內(nèi)源刺激響應和微創(chuàng)植入，為3D打印支架的微創(chuàng)遞送提供了一種策略，展示了在生物醫(yī)學應用中的潛力。


  研究受到科技部重點專項（2018YFA0703100）、國家自然科學基金（52203151, 32201125）等項目的支持。研究團隊歡迎和合作和加入，提供博士后、科研助理和學生聯(lián)合培養(yǎng)等職位。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45938-0

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（責任編輯：xu）
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