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聶雙喜教授 Nano Lett.：致密晶體交聯(lián)構(gòu)筑高強(qiáng)高韌聚合物摩擦電材料
2024-03-23  來源：高分子科技

  具有優(yōu)異力學(xué)性能的柔性聚合物材料對(duì)于航空航天、生物工程和可穿戴傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要意義。然而，由于強(qiáng)度和韌性之間相互排斥的控制機(jī)制，增加了在聚合物材料中實(shí)現(xiàn)理想力學(xué)性能組合的難度。導(dǎo)致了力學(xué)性能調(diào)控難的問題，極大限制了柔性聚合物材料在多種領(lǐng)域中的實(shí)際應(yīng)用。尤其對(duì)于摩擦電式可穿戴傳感，協(xié)調(diào)好摩擦電材料的強(qiáng)韌性能平衡，解決自供電傳感器機(jī)械性能與用戶的高度適配，是實(shí)現(xiàn)寬范圍機(jī)械作用力響應(yīng)的關(guān)鍵。



  近日，王雙飛院士團(tuán)隊(duì)聶雙喜教授課題組利用致密晶體交聯(lián)設(shè)計(jì)構(gòu)筑了高強(qiáng)高韌聚合物摩擦電材料，該材料展現(xiàn)出58.0 MPa的拉伸強(qiáng)度，98.8 MJ m-3的韌性，416.7%的斷裂伸長(zhǎng)率，以及545.0 MPa的模量。摩擦電材料被用于構(gòu)建可穿戴自供電設(shè)備，實(shí)現(xiàn)了人體不同關(guān)節(jié)處運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的實(shí)時(shí)反饋。該項(xiàng)成果以題為“High Strength and Toughness Polymeric Triboelectric Materials Enabled by Dense Crystal-Domain Cross-Linking”發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Nano Letters》上。


【聚合物摩擦電材料的設(shè)計(jì)】


  該研究以聚乙烯醇為基材，利用離子特異性效應(yīng)制備了具有廣泛可調(diào)力學(xué)性能的柔性聚合物摩擦電材料。有些離子會(huì)破壞聚集狀態(tài)，即增加溶解度（稱為鹽溶）；有些離子可以增加聚集狀態(tài)，即可以降低溶解度（稱為鹽析）。聚合物鏈的聚集狀態(tài)會(huì)影響結(jié)晶域的數(shù)量。在拉伸過程中，結(jié)晶域可以限制拉伸初始階段的網(wǎng)絡(luò)變形，并在進(jìn)一步變形過程中實(shí)現(xiàn)持續(xù)的能量耗散。因此，結(jié)晶域的密集程度決定了材料的力學(xué)性能。同時(shí)，這也為同時(shí)實(shí)現(xiàn)高韌性和高強(qiáng)度提供了機(jī)會(huì)。 


圖1 聚合物摩擦電材料的設(shè)計(jì)策略


【致密晶體交聯(lián)對(duì)力學(xué)性能的影響】


  由網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中結(jié)晶域決定了材料在拉伸過程中能量耗散的能力，這為解決力學(xué)性能之間固有矛盾，最終實(shí)現(xiàn)優(yōu)異力學(xué)性能提供了機(jī)會(huì)。檸檬酸鈉鹽溶液濃度從0.5 M增加到2.0 M時(shí)，摩擦電材料的斷裂伸長(zhǎng)率（167%增至224%），韌性（39.8 MJ m-3增至97.2 MJ m-3）和拉伸強(qiáng)度（30.2 MPa增至50.9 MPa）隨之增加。當(dāng)濃度進(jìn)一步增大時(shí)（2.5 M），材料的力學(xué)性能呈現(xiàn)了較低數(shù)值。此外，0.5-2.0 M時(shí)，材料的電荷密度與鹽溶液濃度呈正相關(guān)。2.5 M時(shí)，電荷密度大幅衰減，這與材料結(jié)晶度的變化趨勢(shì)一致。 


圖2 離子濃度對(duì)材料力學(xué)性能和摩擦電性能的影響


【力學(xué)性能的調(diào)控】


  為了系統(tǒng)研究離子特異性效應(yīng)對(duì)摩擦電材料力學(xué)性能的調(diào)控效果，根據(jù)離子特異性效應(yīng)序列選擇了多種陰離子和陽(yáng)離子（鈉鹽和氯鹽）。在陰離子序列中，調(diào)控力學(xué)性能的能力遵循以下順序：SO42->CO32->NO3->Ac-。在Na2SO4作用后，材料的拉伸強(qiáng)度（47.4 MPa）和韌性（73.6 MJ m-3）最大。NaAc作用后的拉伸強(qiáng)度（26.2 MPa）和韌性（13.4 MJ m-3）最小。在陽(yáng)離子序列中，通過強(qiáng)度和韌性比較，摩擦電材料的力學(xué)性能遵循以下順序：Ca2+>K+>Na+>Mg2+。CaCl2作用后的拉伸強(qiáng)度（40.0 MPa）和韌性（51.3 MJ m-3）最大。經(jīng)過Na+和Mg2+處理的摩擦電材料，分別表現(xiàn)出3.5 MJ m-3和3.4 MJ m-3的韌性。Na+或Mg2+破壞了分子鏈的聚集，影響結(jié)晶域生成，摩擦電材料網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)較低能量耗散能力，最終表現(xiàn)出較低的力學(xué)性能。此外，材料的摩擦電性能調(diào)控效果也符合此排列順序。 


圖3 離子類型對(duì)材料力學(xué)性能和摩擦電性能的影響


【力學(xué)性能和摩擦電性能的調(diào)控機(jī)制】


  離子的類型和濃度會(huì)影響結(jié)晶域的密集程度，這導(dǎo)致了材料抵抗變形和能量耗散能力的差異，最終摩擦電材料展現(xiàn)出可調(diào)的力學(xué)性能。為了進(jìn)一步從分子水平探究力學(xué)性能的調(diào)控機(jī)制，利用分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了拉伸過程中聚合物分子鏈和氫鍵的變化。相比于初始聚合物膜，結(jié)晶域的增加為聚合物摩擦電材料提供了更大的應(yīng)變、更高的應(yīng)力。WAXS和SAXS結(jié)果進(jìn)一步證明了材料結(jié)晶度的增加主要?dú)w因于晶域數(shù)量的增加，而不是單個(gè)晶域的尺寸。結(jié)晶域的改變，也會(huì)決定暴露在表面區(qū)域的官能團(tuán)。當(dāng)結(jié)晶域增加，減少了材料碳骨架結(jié)構(gòu)的暴露機(jī)會(huì)，使得更多-OH成為表面區(qū)域的官能團(tuán)。最終材料表現(xiàn)出更強(qiáng)的供電子能力，摩擦電性能得到提升。 


圖4 力學(xué)性能和摩擦電性能的調(diào)控機(jī)制


【自供電傳感器的組成和應(yīng)用】


  圖5展示了聚合物摩擦電材料基可穿戴自供電傳感器的組成和應(yīng)用。傳感器具有較高的響應(yīng)和恢復(fù)速度，響應(yīng)與恢復(fù)時(shí)間分別為68 ms和79 ms。經(jīng)過～2000 s的循環(huán)測(cè)試后，輸出性能依舊可保持穩(wěn)定。基于力學(xué)性能可調(diào)的聚合物摩擦電材料，傳感器能夠滿足不同人體運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下的精確實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。 


圖5 傳感器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和應(yīng)用


  在這項(xiàng)工作中，通過離子特異性誘導(dǎo)結(jié)晶域生成制備了一種力學(xué)性能可調(diào)的聚合物摩擦電材料。利用密集結(jié)晶域的構(gòu)建實(shí)現(xiàn)了高強(qiáng)度和高韌性的平衡。通過改變離子的類型和濃度，可以在大范圍內(nèi)調(diào)節(jié)聚合物摩擦電材料的力學(xué)性能。具體而言，拉伸強(qiáng)度從11.8到58 MPa，韌性從3.4到198.8 MJ m-3，斷裂伸長(zhǎng)率從55.1%至416.7%，模量從34.6至545.0 MPa；诰酆衔锬Σ岭姴牧系TENG表現(xiàn)出對(duì)人體運(yùn)動(dòng)信號(hào)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)能力。該研究為具有靈活性、高性能和人性化特性的可穿戴電子產(chǎn)品設(shè)計(jì)提供了靈感。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00918

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