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  乳液（液/液）和泡沫（氣/液）是工業(yè)中廣泛應(yīng)用的多相體系，其通常是熱力學(xué)不平衡的，但可通過動力學(xué)作用使其具有長期穩(wěn)定性。傳統(tǒng)上，使用分子乳化劑或表面活性生物聚合物來降低不混相之間的界面張力避免相分離。近年來，固體顆粒穩(wěn)定的Pickering多相體系由于其優(yōu)異的穩(wěn)定性受到越來越多的關(guān)注。在各種固體穩(wěn)定劑中，來源于農(nóng)業(yè)和林業(yè)的纖維素微/納顆粒由于其獨特的形態(tài)特征和可調(diào)節(jié)的表面性質(zhì)在Pickering多相體系中展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。為此，天津科技大學(xué)司傳領(lǐng)教授、徐婷副教授與南京林業(yè)大學(xué)蔡旭敏副教授、廣西大學(xué)姚雙全助理教授、及東北林業(yè)大學(xué)宦思琪教授合作，從Pickering體系（包括乳液和泡沫）穩(wěn)定性角度，對纖維素膠體顆粒形成和穩(wěn)定Pickering多相體系的基本理論、影響因素、制備方法進行全方位的分析、歸納和總結(jié)。全面介紹了由纖維素顆粒穩(wěn)定的Pickering多相體系衍生的新型材料及其在食品、刺激相應(yīng)型材料和泡沫材料領(lǐng)域的應(yīng)用。提出了纖維素微/納顆粒基Pickering多相體系在科學(xué)研究中所存在的挑戰(zhàn)及解決策略，為纖維素微/納顆粒基Pickering多相體系的發(fā)展提供了新思路。以上相關(guān)成果及內(nèi)容以題為Pickering multiphase materials using plant-based cellulosic micro/nanoparticles發(fā)表在《Aggregate》上（中科院1區(qū)，IF:18.8），并被遴選為封面文章（圖1），第一作者分別為天津科技大學(xué)劉慰博士、斯德哥爾摩大學(xué)龐博博士和天津科技大學(xué)博士生張萌。

圖1. 論文被遴選為《Aggregate》封面文章

纖維素微/納顆粒穩(wěn)定Pickering體系的理論

基本理論

纖維素微/納顆粒的界面自組裝

  纖維素具有親水的表面性質(zhì)，但纖維素顆粒的晶面在結(jié)構(gòu)上是非等效的，當在界面吸附時，它們的疏水邊緣（200）會定向向油相彎曲（圖2c），即未經(jīng)修飾的棒狀纖維素顆�？梢赃m應(yīng)油滴的曲率，促進其在界面進行組裝。然而，由于沒有實際的疏水性實體與纖維素顆粒的表面相連，它們僅通過表面與油接觸，而不是在油相中伸展，這限制了吸附和隨后排列的動態(tài)調(diào)整。利用纖維素顆粒的“偽兩親性”及獨特形態(tài)特征，它們可以在界面自組裝，這高度依賴于它們的尺寸、表面性質(zhì)、顆粒間相互作用等。表面電荷密度小于0.03 e/nm²的納米纖維素晶體（CNC）能有效地吸附在油水界面上，形成具有高穩(wěn)定性的微小液滴，而過高的表面電荷密度（>0.03 e/nm²）則會產(chǎn)生強烈的靜電排斥作用，在CNC之間產(chǎn)生阻礙其在界面吸附、排列和連接的效果，導(dǎo)致乳液太穩(wěn)定。因此，在制備乳液時添加少量鹽可以部分中和CNCs的負電荷，提高乳液體系穩(wěn)定性。

纖維素微/納顆粒穩(wěn)定Pickering體系的制備方法

  纖維素顆粒在吸附時可以不可逆地錨定在油水界面上，為了克服顆粒從界面分離所需的能量障礙，通常需要在Pickering乳化過程中施加外力或改變?nèi)芤簵l件。乳化過程中產(chǎn)生的強大機械力有助于克服解吸的能量屏障，從而形成含有相對較小液滴的Pickering液滴。根據(jù)機械過程所需能量的不同，Pickering體系的制備方法有三種，分別是定/轉(zhuǎn)子混合、超聲乳化和高能均質(zhì)（圖4）。此外，可以產(chǎn)生均勻分布液滴的膜乳化和微流控技術(shù)也被用于生產(chǎn)Pickering乳液。然而，因為纖維素顆粒的尺寸大、表面活性低，這兩種方法很少用于纖維素顆粒穩(wěn)定Pickering體系的制備。 

圖4. 生產(chǎn)纖維素顆粒穩(wěn)定Pickering乳液的示意圖：a）超聲波、b）定/轉(zhuǎn)子混合、c）高壓均質(zhì)

纖維素微/納顆粒基Pickering多相材料

Pickering乳液在食品領(lǐng)域的應(yīng)用

Pickering乳液基刺激響應(yīng)型材料

圖6. a）苯基聚乙烯亞胺修飾的CNC和b）聚[2-(二甲氨基)甲基丙烯酸乙酯](PDMAEMA)-g- CNC穩(wěn)定的Pickering乳液的pH響應(yīng)行為示意圖；c）由Jeffamine M2005修飾的CNC穩(wěn)定的Pickering乳液的溫度和CO₂雙響應(yīng)原理圖

Pickering泡沫的應(yīng)用

圖7. a）沒有纖維素顆粒的情況下形成的濕Pickering泡沫（左圖），在纖維素顆粒的存在下形成的濕Pickering泡沫（右圖）；b）在沒有纖維素顆粒的情況下，由濕Pickering泡沫模板制成的固體泡沫，在空氣中干燥后為塌陷的粉末（左圖）。在纖維素顆粒的存在下，由濕Pickering泡沫模板化制成的固體泡沫保持了初始結(jié)構(gòu)并形成多孔固體

挑戰(zhàn)與展望

  纖維素膠體顆粒獨特的形態(tài)特征和可調(diào)的表面特性使其能夠在油水界面自組裝，形成位阻屏障，抑制分散相液滴的聚集，因而在穩(wěn)定Pickering多相體系中備受關(guān)注。纖維素顆粒在油水界面的組裝受其形態(tài)、表面電荷、潤濕性等因素的影響，可通過物理或化學(xué)改性方法進行調(diào)節(jié)。本文對纖維素膠體顆粒形成和穩(wěn)定Pickering多相體系的基本理論、影響因素、制備方法進行了全方位的分析、歸納和總結(jié)。此外，綜述了由纖維素顆粒穩(wěn)定的Pickering多相體系衍生的新型材料及其在食品、刺激相應(yīng)型材料和泡沫材料領(lǐng)域的應(yīng)用。為促進纖維素微/納米顆粒基Pickering多相體系的發(fā)展，本文提出了纖維素微/納顆粒基Pickering多相體系在科學(xué)研究中所存在的挑戰(zhàn)及解決策略：

  相關(guān)鏈接https://doi.org/10.1002/agt2.555

作者簡介

徐婷，天津科技大學(xué)特聘教授，“中國科協(xié)青年人才托舉工程”（中科協(xié)資助）入選者，中國未來女科學(xué)家計劃候選人。2020年于北京化工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院獲得博士學(xué)位，同年入職天津科技大學(xué)。任The Innovation（SCI一區(qū)，IF33.1）等學(xué)術(shù)期刊青年編委。研究方向包括紙基先進功能材料、纖維素納米材料的可持續(xù)制備及先進納米生物質(zhì)復(fù)合材料等，先后主持國家自然科學(xué)基金、中央引導(dǎo)地方科技發(fā)展項目、中國博士后基金面上項目、企業(yè)橫向項目及全國重點實驗室開放基金等10余項。以第一/通訊作者在Advanced Materials、Advanced Functional Materials等學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文40余篇（其中ESI高被引論文16篇、熱點論文10篇、封面論文12篇）。申請/獲授權(quán)發(fā)明專利11項（其中國際專利4項），制定行業(yè)標準1項。先后獲國家林草局梁希林業(yè)科技進步獎、中國產(chǎn)學(xué)研合作促進會產(chǎn)學(xué)研合作創(chuàng)新成果獎、中國商業(yè)聯(lián)合會科技進步獎、英國IChemE杰出研究獎等。

司傳領(lǐng)，天津科技大學(xué)教授、博導(dǎo)、科技處副處長、全國青聯(lián)委員。主要從事制漿造紙及生物質(zhì)資源高值化利用方面的教學(xué)研究工作。以第一或通訊作者發(fā)表論文200余篇，授權(quán)發(fā)明專利40余項。入選國家“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、教育部新世紀優(yōu)秀人才支持計劃、國家林草局科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、天津市有突出貢獻專家、天津市特聘教授、天津市科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才等人才計劃。入選科睿唯安“全球高被引科學(xué)家”榜單、美國斯坦福大學(xué)“全球前2%頂尖科學(xué)家”終身科學(xué)影響力和年度科學(xué)影響力榜單、Bentham Ambassador等。研究成果獲教育部霍英東教育基金會高等院校青年教師獎、國家林草局梁希林業(yè)科技進步獎、中國商業(yè)聯(lián)合會科技進步獎、中國輕工聯(lián)合會科技進步獎、中國產(chǎn)學(xué)研合作促進會產(chǎn)學(xué)研合作創(chuàng)新成果獎等。

蔡旭敏，南京林業(yè)大學(xué)副教授，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，國家“雙一流”專業(yè)“林產(chǎn)化工”系副主任，于南京大學(xué)和慕尼黑工業(yè)大學(xué)獲碩士和博士學(xué)位。曾在唐本忠院士指導(dǎo)下開展研究工作，主要從事林木生物資源高值化利用和AIE研究相結(jié)合的BioAIE跨學(xué)科研究。近3年在Nature Communications、National Science Review、Advanced Science和 Aggregate等期刊發(fā)表論文20余篇，主持國家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金及重點實驗室開放基金等。研究工作得到美國科學(xué)促進會EurekAlert、國家科學(xué)評論和交匯點媒體雜志等亮點報道。任The Innovation和《生物質(zhì)化學(xué)工程》青年編委。課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/cai_xumin

姚雙全，廣西大學(xué)助理教授，廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室科研秘書，廣西大學(xué)與紐約州立大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士。師從王雙飛院士和覃程榮教授，主要從事木質(zhì)纖維生物質(zhì)高效清潔分離和紙漿清潔化漂白研究。近3年在Aggregate、Applied Catalysis B: Environmental和Bioresource Technology等期刊發(fā)表論文SCI論文30余篇。主持國家重點研發(fā)計劃子課題、廣西自然科學(xué)基金及造紙國家重點實驗室開放基金等。研究工作得到田納西大學(xué)Arthur J. Ragauskas教授等國內(nèi)外知名專家學(xué)者的認可。任《大連工業(yè)大學(xué)學(xué)報》首屆青年編委以及廣西博世科環(huán)�？萍加邢薰竞献餮芯繂T等職務(wù)。個人網(wǎng)址鏈接：https://www.researchgate.net/profile/Shuangquan-Yao

宦思琪，東北林業(yè)大學(xué)教授，于2017-2021年間在芬蘭阿爾托大學(xué)和加拿大不列顛哥倫比亞大學(xué)從事博士后研究，合作導(dǎo)師Orlando J. Rojas教授。主要從事林木生物質(zhì)材料多維重組與功能應(yīng)用研究，現(xiàn)主持國家自然科學(xué)基金青年項目、國家博士后面上項目、黑龍江省優(yōu)秀青年科學(xué)基金等項目，近五年在Chemical Reviews、Advanced Functional Materials、ACS Nano等國際知名期刊發(fā)表論文50余篇，總引用次數(shù)超過3000次，授權(quán)發(fā)明專利3項。