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中國科大龔興龍教授團(tuán)隊《Compos. Part B-Eng.》：基于珍珠層靈感的剪切變硬膠基智能材料實現(xiàn)力-電-熱耦合多體防護(hù)
2024-05-05  來源：高分子科技

近年來，自然界中生物的自適應(yīng)進(jìn)化現(xiàn)象為高性能結(jié)構(gòu)材料的研發(fā)提供了豐富的靈感。這些生物通過億萬年的進(jìn)化，形成了獨特且高效的結(jié)構(gòu)，如穿山甲殼的分段層狀結(jié)構(gòu)、豪豬刺的核殼多孔結(jié)構(gòu)、海龜殼的薄片堆疊結(jié)構(gòu)以及犀牛角的卷曲柱狀結(jié)構(gòu)。這些結(jié)構(gòu)不僅實現(xiàn)了輕量化，還兼具高強(qiáng)度、高韌性與高抗沖擊的卓越特性。其中，鮑魚這一古老的軟體動物，其堅硬的外殼更是生物進(jìn)化與結(jié)構(gòu)設(shè)計的典范。鮑魚殼微觀結(jié)構(gòu)類似于建筑中的磚泥結(jié)構(gòu)，其中磚塊由堅硬的礦物質(zhì)構(gòu)成，而灰泥則由柔軟的有機(jī)物構(gòu)成。這種磚泥結(jié)構(gòu)的獨特之處在于，它能夠通過斷裂、剪切、粘附以及互鎖等多種機(jī)制來耗散能量，從而達(dá)到遠(yuǎn)超單一材料成分的防護(hù)效果。因此，仿珍珠層結(jié)構(gòu)無疑為開發(fā)新型高性能抗沖擊結(jié)構(gòu)材料提供了新的思路。



  鑒于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)龔興龍教授團(tuán)隊研發(fā)出一種仿珍珠層剪切變硬膠基智能材料。這種材料采用雙向冷鑄與氮氣退火工藝，通過自組裝形成了獨特的二維納米片蒙脫土（MMT）/MXene層狀網(wǎng)絡(luò)，并利用超聲浸漬與真空干燥技術(shù)，將具有應(yīng)變率敏感特性的剪切變硬膠（SSG）引入其中，制備出一種集能量耗散、多軸傳感、自我修復(fù)與焦耳熱療等多種功能于一體的智能材料。仿珍珠層結(jié)構(gòu)的設(shè)計賦予了這種智能材料優(yōu)良的沖擊防護(hù)性能，能夠將高達(dá)1308.1 N的沖擊力大幅減低至370.4 N，其性能超越了多種商用工程材料。通過有限元分析，進(jìn)一步揭示了該材料在裂紋擴(kuò)展、孔隙壓實與磚塊滑移等多個尺度上的協(xié)同耗能機(jī)制。此外，借助MXene各向異性導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，該智能材料可以作為電子皮膚，在智能感知與熱管理方面發(fā)揮重要作用。這一獨特的仿生設(shè)計策略為輕質(zhì)防護(hù)裝甲與可穿戴電子設(shè)備領(lǐng)域提供了新的思路。相關(guān)研究成果以“Nacre-inspired MMT-MXene integrated shear-stiffening gel composites for personal safeguard and multi-functional electronics”為題，發(fā)表在國際Top期刊《Composites Part B: Engineering》。論文第一作者為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)工程科學(xué)學(xué)院碩士生李子木，通訊作者為龔興龍教授與王勝副教授。 


【智能材料結(jié)構(gòu)設(shè)計】


  本工作受鮑魚殼這種天然高效防護(hù)結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，將具有應(yīng)變率敏感特性的黏彈性聚合物SSG融入MMT與MXene二維納米片自組裝而成的層狀網(wǎng)絡(luò)中，提出了一種集力學(xué)、電學(xué)與熱學(xué)耦合特性于一體的高效能量耗散材料設(shè)計策略。該智能材料在抗沖擊、自修復(fù)、力感知以及熱管理等多元化領(lǐng)域均展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。 


圖1 仿生結(jié)構(gòu)材料設(shè)計


  本工作開發(fā)出一種簡便高效的雙向冷鑄工藝，用于仿珍珠層結(jié)構(gòu)材料的制備。該工藝的核心在于，利用雙向正交的溫度梯度精確引導(dǎo)溶液中的六角形冰晶沿面內(nèi)方向有序生長。這一獨特的生長模式促使MMT與MXene二維納米片向冰晶兩側(cè)移動，進(jìn)而自組裝成穩(wěn)固有序的層狀網(wǎng)絡(luò)。通過調(diào)控雙向溫度梯度，該工藝能夠?qū)崿F(xiàn)對材料結(jié)構(gòu)從無序短程到有序短程，再到有序長程的精準(zhǔn)控制。 


圖2 新型雙向冷鑄工藝


【智能材料力學(xué)表征】


  智能材料的SEM圖像揭示了SSG與MMT-MXene網(wǎng)絡(luò)之間的長程有序交錯排列，這種結(jié)構(gòu)酷似天然鮑魚殼所特有的兩相磚泥結(jié)構(gòu)。與主體相SSG相比，該智能材料展現(xiàn)出了高穩(wěn)定性、優(yōu)異的抗蠕變能力與高模量的特質(zhì)，同時實現(xiàn)了密度的顯著降低，從而達(dá)到了輕量化的效果。而對比于客體相MMT-MXene網(wǎng)絡(luò)，智能材料更是展現(xiàn)出了卓越的抗溶與抗壓能力以及自愈合特性，體現(xiàn)了其出色的環(huán)境適應(yīng)性與機(jī)械耐久性，進(jìn)而具備了更加出眾的力學(xué)性能。 


圖3 復(fù)雜環(huán)境適應(yīng)性


  通過引入剪切變硬膠體并結(jié)合獨特的磚泥結(jié)構(gòu)，智能材料展現(xiàn)出應(yīng)變率敏感的力學(xué)特性。在受到準(zhǔn)靜態(tài)壓縮時，材料內(nèi)部的孔隙首先被壓實，隨后SSG的擠壓抵抗機(jī)械載荷，并通過骨架的形變與內(nèi)部SSG的流動來耗散能量。在高應(yīng)變率的加載模式下，智能材料將經(jīng)歷加載、軟化、取向硬化與斷裂等四個過程。當(dāng)應(yīng)變率達(dá)到7772.3 s-1時，其能量透過率僅為5%，顯示出卓越的能量耗散能力。 


圖4 應(yīng)變率敏感力學(xué)性能


  在沖擊載荷防護(hù)領(lǐng)域，動態(tài)硼氧交聯(lián)鍵與氫鍵之間的強(qiáng)相互作用力，在分子層面為智能材料抵御沖擊提供了堅實的基礎(chǔ)。在微觀尺度上，層間滑移與位錯的形成通過摩擦機(jī)制有效耗散了沖擊能量。在宏觀層面，結(jié)構(gòu)的致密化與裂紋的擴(kuò)展發(fā)揮了關(guān)鍵作用。此外，采用基于隨機(jī)Voronoi圖構(gòu)建的顯示動力學(xué)分析，進(jìn)一步證實了智能材料相比于SSG擁有更好的抗沖擊能力。 


圖5 沖擊載荷防護(hù)性能


  在模擬沖擊條件下，智能材料相比于SSG能夠更有效地分散與降低應(yīng)力集中。其表現(xiàn)出較大的結(jié)構(gòu)變形，進(jìn)而產(chǎn)生更廣闊的接觸面積與徑向結(jié)構(gòu)演化。得益于獨特的磚泥結(jié)構(gòu)，智能材料能吸收更多的沖擊動能，并在多物理場的激勵下維持極高的穩(wěn)定性。與常見工程材料相比，智能材料的質(zhì)量更輕且具備更優(yōu)異的抗沖擊性能，這兩大優(yōu)勢的結(jié)合賦予了其卓越的防護(hù)性能。 


圖6 多尺度協(xié)同耗能機(jī)理


【智能材料力-電-熱耦合研究】


  借助MXene各向異性導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)筑，該材料可作為電子皮膚，用于智能感知與沖擊監(jiān)控領(lǐng)域。特別地，在沖擊條件下，其電阻變化率ΔR/R0從230.3 %增加至14608.6 %，充分展現(xiàn)了智能材料在環(huán)境監(jiān)測領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。此外，智能材料出色的導(dǎo)電性能也賦予了其智能熱管理能力，當(dāng)加載9 V電壓時，飽和溫度可達(dá)110.4 ℃，且在多次加卸載過程中，溫度保持穩(wěn)定。 


圖7智能感知與熱管理功能研究


【智能防護(hù)裝備研發(fā)】


  本工作開發(fā)了一種集成智能材料的防護(hù)裝備與可編程無線報警系統(tǒng)。智能防護(hù)裝備采用堅固外殼配合柔軟智能材料內(nèi)襯的設(shè)計來耗散沖擊力，其性能優(yōu)于現(xiàn)有的聚氨酯與聚乙烯內(nèi)襯的商業(yè)防護(hù)材料。此外，可編程無線報警系統(tǒng)利用沖擊傳感與焦耳熱效應(yīng)，能夠?qū)崟r監(jiān)測防護(hù)裝備受到的沖擊力與溫度變化。一旦沖擊或溫度超出或低于預(yù)設(shè)的閾值時，系統(tǒng)便會觸發(fā)報警機(jī)制。 


圖8 智能防護(hù)裝備研發(fā)


  本工作將應(yīng)變率敏感材料融入仿珍珠層結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)中，提出了一種高能量耗散的智能材料設(shè)計策略。仿珍珠層結(jié)構(gòu)設(shè)計不僅賦予了智能材料出眾的沖擊防護(hù)能力，使其性能超越眾多傳統(tǒng)工程材料，還有效地增強(qiáng)了其多尺度協(xié)同耗能機(jī)制。同時，本工作還開發(fā)了一種集成智能材料的防護(hù)裝備與可編程無線報警系統(tǒng)，這不僅能夠有效保護(hù)人體免受機(jī)械沖擊與低溫傷害，同時實現(xiàn)了對外界激勵的實時監(jiān)控。這一仿生設(shè)計策略為高性能結(jié)構(gòu)材料的研發(fā)提供了指導(dǎo)，在智能防護(hù)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。


  原文鏈接：

  Zimu Li, Sheng Wang, Wenhui Wang, Jianpeng Wu, Zhentao Zhang, Danyi Li, Jinyu Yang, Junshuo Zhang, Yu Wang, Xinglong Gong. Nacre-inspired MMT-MXene integrated shear-stiffening gel composites for personal safeguard and multi-functional electronics. Composites Part B: Engineering 2024, 111526. DOI: 10.1016/j.compositesb.2024.111526.

  https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111526

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