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南京郵電大學(xué)黃維院士、陶冶教授團(tuán)隊(duì)和福州大學(xué)陳秋水教授 Nat. Commun：高效純有機(jī)自由基閃爍體
2024-09-26  來(lái)源：高分子科技

  有機(jī)X射線閃爍體（OXSTs）由于具有原材料來(lái)源豐富、結(jié)構(gòu)易修飾、易加工制備、成本低和可柔性等優(yōu)點(diǎn)，在X射線成像、輻射檢測(cè)和光動(dòng)力治療等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景，近年來(lái)一直是材料化學(xué)界的研究熱點(diǎn)。目前，研究人員所開發(fā)的OXSTs主要為閉殼型材料，根據(jù)其激子利用方式不同主要可以分為傳統(tǒng)熒光材料、熱活化延遲熒光（TADF）材料和室溫磷光材料。它們?cè)诟吣?/span>X射線激發(fā)下會(huì)產(chǎn)生25%可輻射發(fā)光的單線態(tài)激子和75%三線態(tài)激子。三線態(tài)激子由于自旋禁阻和空氣敏感等特性，在各種光物理過(guò)程中會(huì)被耗散掉，這降低了閉殼型OXSTs的激子利用率。另外，三線態(tài)激子固有的長(zhǎng)壽命屬性會(huì)導(dǎo)致閉殼型OXSTs的輻射發(fā)光壽命過(guò)長(zhǎng)，限制它們?cè)?/span>X射線成像中的應(yīng)用。因此，如何避開三線態(tài)激子所引起的激子利用率低、穩(wěn)定性差以及發(fā)光壽命長(zhǎng)等問(wèn)題，是OXSTs材料領(lǐng)域亟需解決的一個(gè)關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。


圖1 OXSTs材料的輻射發(fā)光機(jī)理及其自由基OXSTs分子結(jié)構(gòu)


  針對(duì)這一問(wèn)題，南京郵電大學(xué)黃維院士、陶冶教授團(tuán)隊(duì)和福州大學(xué)陳秋水教授團(tuán)隊(duì)提出將開殼型有機(jī)發(fā)光自由基作為閃爍體，其在X射線激發(fā)下只形成躍遷允許的雙線態(tài)激子（圖1），能夠避開長(zhǎng)久以來(lái)OXSTs材料中三線態(tài)激子自旋禁阻帶來(lái)的激子利用率低等問(wèn)題。作者設(shè)計(jì)制備了兩種鹵代三苯甲基紅光發(fā)光自由基，它們具有良好的發(fā)光效率，溶液下熒光量子產(chǎn)率可達(dá)80%（圖2）。并且，它們溶液下的發(fā)光壽命只有40 ns左右，比熱活化延遲熒光材料和有機(jī)磷光材料短了幾個(gè)數(shù)量級(jí)，這使得他們作為閃爍體應(yīng)用時(shí)，可以避免鬼影的產(chǎn)生。兩個(gè)自由基材料展現(xiàn)出優(yōu)異的輻射發(fā)光性能，可以與經(jīng)典無(wú)機(jī)和閉殼型OXSTs材料相媲美（圖3）。良好的X射線輻射發(fā)光性能使得這類自由基閃爍體材料不僅可用于X射線照相術(shù)中對(duì)各種物體進(jìn)行對(duì)比成像，還適用于醫(yī)學(xué)高分辨率顯微CT成像系統(tǒng)，對(duì)竹簽的纖維脈絡(luò)進(jìn)行清晰成像（圖4）。該研究工作不僅證實(shí)了純有機(jī)發(fā)光自由基作為高效閃爍體的可能性，也為有機(jī)閃爍體材料在X射線成像中的商業(yè)化應(yīng)用提供了寶貴的經(jīng)驗(yàn)。


圖2 鹵代發(fā)光自由基的基本光物理性質(zhì)及理論計(jì)算


圖3 自由基OXSTs材料的X射線輻射發(fā)光性能


圖4 自由基OXSTs材料的X射線成像應(yīng)用


  相關(guān)成果以“Efficient Metal Free Organic Radical Scintillators”為題發(fā)表在Nature Communications（《自然·通訊》）上。南京郵電大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院/有機(jī)電子與信息顯示國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室謝高瞻副教授、陳秋水教授、陶冶教授和黃維院士為論文共同通訊作者，碩士生羅安晟為論文第一作者。東南大學(xué)羅守華教授在醫(yī)用顯微CT成像方面給予了大力支持。該項(xiàng)研究成果同時(shí)得到了柔性電子基礎(chǔ)科學(xué)中心、國(guó)家優(yōu)秀青年基金、江蘇省特聘教授計(jì)劃、有機(jī)電子與信息顯示國(guó)重主任基金，松山湖材料實(shí)驗(yàn)室開放課題及南京郵電大學(xué)“華禮人才”支持計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-51482-8

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（責(zé)任編輯：xu）
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