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不列顛哥倫比亞大學(xué)姜鋒團(tuán)隊(duì) Mater. Horiz.：基于糖類的多尺度氫鍵網(wǎng)絡(luò)增強(qiáng)策略構(gòu)筑超韌水凝膠
2024-12-19  來(lái)源：高分子科技

  近年來(lái)，水凝膠憑借其獨(dú)特的性能在多個(gè)領(lǐng)域備受關(guān)注，但其機(jī)械強(qiáng)度不足的問(wèn)題始終是阻礙其廣泛應(yīng)用的一大難題。為解決這一問(wèn)題，不列顛哥倫比亞大學(xué)Feng Jiang團(tuán)隊(duì) (第一作者 Yuhang Ye) 創(chuàng)新性地提出了一種基于糖類材料的多尺度氫鍵增強(qiáng)策略，通過(guò)優(yōu)化水凝膠的內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，有效提升其機(jī)械性能。這一方法的核心在于引入兩種不同尺度的糖類材料——分子級(jí)的單糖（如葡萄糖）和納米/微米級(jí)的多糖（如纖維素納米纖維）。它們能夠在水凝膠內(nèi)部形成跨尺度的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，大大增強(qiáng)水凝膠的韌性。同時(shí)，這種增強(qiáng)的水凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的環(huán)境耐受能力和抗惡劣溶劑性能，即使在極端條件下也能穩(wěn)定性能。例如，將水凝膠與乙醇交換后，得到的醇凝膠會(huì)因外力作用呈現(xiàn)出獨(dú)特的鮮艷干涉色，非常適合用來(lái)制作力學(xué)-光學(xué)傳感器。同時(shí)，這一策略不僅適用于多種材料體系，還展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景，比如可以作為生物電子接口用于記錄生理信號(hào)。這一突破為未來(lái)開(kāi)發(fā)更高質(zhì)量、更耐用的水凝膠提供了新思路，也為可持續(xù)生物材料的創(chuàng)新應(yīng)用開(kāi)啟了新的篇章。


  2024年12月4日，該研究成果以“Toughening hydrogels through a multiscale hydrogen bonding network enabled by saccharides for a bio-machine interface? Check for updates”為題發(fā)表在期刊《Materials Horizons》（DOI:10.1039/D4MH01645A）。


圖1. 概念設(shè)計(jì)與材料制備示意圖 (a) 糖類材料的層級(jí)結(jié)構(gòu)特征；(b) 常規(guī)水凝膠網(wǎng)絡(luò)基于多尺度糖類的修復(fù)材料示意圖。


圖2. 糖類誘導(dǎo)修復(fù)策略的實(shí)驗(yàn)與理論驗(yàn)證。(a) PAM參考水凝膠及一系列改性水凝膠的FTIR光譜；(b) 不同水凝膠的1H NMR光譜；(c) 不同水凝膠在化學(xué)位移7.2-7.9 ppm處的放大1H NMR光譜；(d) 分子動(dòng)力學(xué)模擬圖，展示PAM、葡萄糖、CNF和水之間的分子間相互作用；(e) 不同體系中平均氫鍵數(shù)量的統(tǒng)計(jì)結(jié)果。


圖3. 機(jī)械性能增強(qiáng)效果. (a) 不同水凝膠體系的典型應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(b-e) 不同水凝膠體系的應(yīng)力、拉伸率、斷裂功和楊氏模量；(f) 數(shù)碼照片展示不同水凝膠體系在剛度上的差異；(g) 將該策略與其他報(bào)道方法進(jìn)行對(duì)比，基于增強(qiáng)因子和最大韌性列出三個(gè)具有代表性的示例，包括高功能度交聯(lián)、雙網(wǎng)絡(luò)、納米材料雜化以及材料模板化方法。


圖4. 水狀態(tài)表征及結(jié)合水誘導(dǎo)的環(huán)境適應(yīng)性.(a) PAM和g-PAM/CNF水凝膠的DSC曲線；(b) PAM和g-PAM/CNF水凝膠的1H NMR光譜；(c) 各分子對(duì)的最優(yōu)分子構(gòu)型及其對(duì)應(yīng)的結(jié)合能；(d-f) PAM和g-PAM/CNF水凝膠在環(huán)境條件下暴露24小時(shí)后的剩余重量、機(jī)械性能和離子電導(dǎo)率變化；(g-i) PAM和g-PAM/CNF水凝膠在冷凍干燥48小時(shí)后的剩余重量、機(jī)械性能和離子電導(dǎo)率變化。


圖5. 惡劣溶劑抗性與構(gòu)型變化誘導(dǎo)的干涉色 (a) 乙醇處理后的g-PAM/CNF和PAM醇凝膠的拉伸測(cè)試應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(b) 乙醇處理后的g-PAM/CNF和PAM醇凝膠的拉伸率和斷裂功；(c) 生成雙折射引起的干涉色機(jī)制示意圖； (d) 在偏振片下，g PAM/CNF醇凝膠隨拉伸比變化的顏色變化（藍(lán)色框表示未經(jīng)處理的水凝膠，紅色框表示醇凝膠）；(e) CIE色度坐標(biāo)中的顏色光譜分布。


圖6. 作為生物電子接口的應(yīng)用展示。(a) 數(shù)碼照片展示使用水凝膠作為界面后增強(qiáng)的肌電圖（EMG）電極貼合性能； (b, c) 通過(guò)基于g-PAM/CNF水凝膠的電極記錄的即時(shí)和12小時(shí)后的EMG脈沖信號(hào)；(d) 基于EMG信號(hào)分析的信噪比（SNR）值；(e, f) 使用PAM水凝膠電極即時(shí)和12小時(shí)后記錄的心電圖（ECG）脈沖信號(hào)； (g) 基于PAM電極的EMG信號(hào)分析的對(duì)應(yīng)信噪比（SNR）值。


  論文信息：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/mh/d4mh01645a

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