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中國(guó)科大龔興龍教授團(tuán)隊(duì) ACS Nano：透氣、可拉伸、可回收的纖維素氣凝膠電子皮膚器件
2025-01-16  來源：高分子科技

  目前，為減輕電子垃圾引發(fā)的生態(tài)環(huán)境問題，生物基質(zhì)可穿戴電子器件在疾病診斷、個(gè)性化醫(yī)療康復(fù)和軟機(jī)器人等領(lǐng)域正蓬勃發(fā)展。生物基質(zhì)的基材雖然有生物可降解，生物相容性等優(yōu)勢(shì)，但通常為致密或?qū)訝畋∧ぃ哂械屠煨，不適宜長(zhǎng)時(shí)間穿戴，極大限制其應(yīng)用場(chǎng)景。因此，如何設(shè)計(jì)一種透氣可拉伸的柔性可穿戴器件，以實(shí)現(xiàn)多模態(tài)信號(hào)監(jiān)測(cè)與醫(yī)療保健管理，對(duì)拓展柔性電子器件的應(yīng)用具有重大意義。


圖1. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的設(shè)計(jì)與制備流程。


  日前，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)龔興龍教授團(tuán)隊(duì)受人體皮膚啟發(fā)設(shè)計(jì)了一種透氣、可拉伸、可回收的纖維素氣凝膠電子皮膚器件。將銀傳感層通過絲網(wǎng)印刷復(fù)合在CNF/HPC/PVA（纖維素納米纖維/羥丙基纖維素/聚乙烯醇）氣凝膠皮下組織層和透氣聚氨酯表皮層之間，開發(fā)出該電子皮膚（圖1）。通過毛細(xì)力誘導(dǎo)自組裝，纖維素氣凝膠的拉伸強(qiáng)度達(dá)到 1.14 MPa，拉伸應(yīng)變?yōu)?/span> 43.5%。基于微裂紋傳感機(jī)制，該器件在應(yīng)變刺激下具有高靈敏度（GF ≈ 238）、超低檢測(cè)極限（0.1%）和快速響應(yīng)/回復(fù)時(shí)間（18/152 ms）。該透氣電子器件還可進(jìn)一步集成到智能口罩中，與供電系統(tǒng)、開關(guān)控制裝置和無線藍(lán)牙模塊一起用于以病人為中心的醫(yī)療保健管理。此外，該器件可長(zhǎng)期佩戴在人體皮膚上，不會(huì)對(duì)皮膚產(chǎn)生刺激，且所有電子元件均可在水中回收/再利用。



  該工作已發(fā)表在《ACS Nano》期刊上，題為“Permeable, Stretchable, and Recyclable Cellulose Aerogel On-Skin Electronics for Dual-Modal Sensing and Personal Healthcare”。


圖2. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的結(jié)構(gòu)與力學(xué)表征。


  通過毛細(xì)力誘導(dǎo)自組裝策略，纖維素氣凝膠的可拉伸性得到提升，借助絲網(wǎng)印刷技術(shù)復(fù)合銀墨水傳感層，最后用透氣聚氨酯層封裝得到最終的電子皮膚器件，由掃描電鏡可以看出明顯的三明治結(jié)構(gòu)。此外，該電子皮膚具有較高透明度，保形性（模量1.5 MPa，與人體皮膚接近）以及良好生物相容性（圖2）。


圖3. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的應(yīng)變傳感性能。


  在拉伸過程中，由于傳感層和氣凝膠層模量相差較大，易產(chǎn)生微裂紋，由于氣凝膠和封裝層的彈性，應(yīng)變回復(fù)時(shí)可使微裂紋重新連接。這種微裂紋之間斷開與連接機(jī)制，使該電子器件具有高靈敏度（GF ≈ 238）、超低檢測(cè)限（0.1%）、快速響應(yīng)/回復(fù)時(shí)間（18/152 ms）和良好耐久性（2500次循環(huán)）（圖3）。


圖4. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的力-電耦合機(jī)制。


  結(jié)合數(shù)值計(jì)算與有限元模擬，進(jìn)一步解釋了該電子器件力-電耦合機(jī)制。采用微裂紋結(jié)構(gòu)電阻模型，定性闡述隨著應(yīng)變?cè)龃，傳感器總電阻的增大情況。通過電勢(shì)分布模擬圖表明，更多、更寬的微裂縫會(huì)給電流流動(dòng)帶來很大困難，導(dǎo)致導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)中的電子通路受阻，進(jìn)一步解釋傳感器電阻的增加原因。最后通過裂紋擴(kuò)展有限元模擬，得出純銀層受拉易產(chǎn)生應(yīng)力集中，從夾持處斷裂，而復(fù)合纖維素氣凝膠柔性基底后，可以顯著降低傳感銀層的應(yīng)力集中現(xiàn)象，并表現(xiàn)出多處微裂紋的產(chǎn)生，避免產(chǎn)生貫穿裂紋，保障電子皮膚器件信號(hào)的穩(wěn)定性（圖4）。


圖5. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的濕度傳感性能。


  纖維素大分子鏈含有大量氫鍵，使纖維素易吸水溶脹，因此在高濕度環(huán)境下，纖維素纖維的溶脹使表面銀層易產(chǎn)生微裂紋，造成電阻的增加。該電子皮膚器件在44%-83%的相對(duì)濕度范圍內(nèi)具有較高穩(wěn)定性，可以穩(wěn)定采集信號(hào)，并且具有較快的響應(yīng)/回復(fù)時(shí)間（7.1/33.3 s）；诖，該電子皮膚不僅可以區(qū)分人體不同的呼吸程度和模式，還可以感知人體和物體的濕度，實(shí)現(xiàn)非接觸感知（圖5）。


圖6. CNF/HPC/PVA 電子皮膚的熱管理，抗菌及可回收性能。


  由于銀層的高導(dǎo)電性，該電子皮膚可佩戴于人體，通過焦耳加熱實(shí)現(xiàn)高溫?zé)岑熍c肌肉康復(fù)。在較低的電壓下（0.3-1.5 V）,該器件可提供27.9-66.0 ℃的加熱溫度，并且溫度與電壓之間具有較好的線性關(guān)系。此外，該電子皮膚器件具有較高透氣性，較好抗菌性和可回收性，有利于長(zhǎng)期舒適佩戴，且對(duì)環(huán)境友好（圖6）。


圖7. 電子皮膚貼片的應(yīng)用展示。


  由于該電子皮膚的良好保形性，可作為電子皮膚貼片貼于人體各個(gè)部位，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體生理活動(dòng)信號(hào)的監(jiān)測(cè)，不僅可以監(jiān)測(cè)低應(yīng)變信號(hào)（鼓臉頰，吞咽，握拳等），還可監(jiān)測(cè)高應(yīng)變信號(hào)（手腕彎曲，頸部彎曲，手指彎曲等）（圖7）。


圖8. 智能口罩的應(yīng)用展示。


  最后，通過電路設(shè)計(jì)，將該電子皮膚器件協(xié)同電源系統(tǒng)、開關(guān)控制裝置和無線藍(lán)牙模塊，與醫(yī)用口罩集成，開發(fā)出了一種自吸濕/自除濕電子智能口罩，維持口罩內(nèi)部熱濕平衡。該智能口罩主要有濕度感知預(yù)警和焦耳加熱兩個(gè)模塊：一方面，通過將電子皮膚與模擬數(shù)字轉(zhuǎn)換器（ADC）模塊和藍(lán)牙模塊連接，可檢測(cè)人體呼吸信號(hào)，并可設(shè)置閾值進(jìn)行預(yù)警。另一方面，還設(shè)計(jì)了一個(gè)串聯(lián)電路，將電子皮膚與電池和開關(guān)控制裝置連接起來，實(shí)現(xiàn)焦耳加熱性能，具有良好除濕效果。值得注意的是，智能口罩的重量?jī)H約 6 克，不影響長(zhǎng)期佩戴（圖8）。


  綜上所述，論文提出了一種透氣、可拉伸、可回收的纖維素氣凝膠電子皮膚器件，用于雙模態(tài)傳感與醫(yī)療保健。通過毛細(xì)力誘導(dǎo)自組裝設(shè)計(jì)，增強(qiáng)了多孔纖維素氣凝膠的延展性，改善了其脆性。基于微裂紋傳感機(jī)制，該器件實(shí)現(xiàn)對(duì)應(yīng)變和濕度刺激的高靈敏與快速響應(yīng)。由此開發(fā)了電子皮膚貼片和智能口罩，實(shí)現(xiàn)以患者為中心的持續(xù)醫(yī)療保健管理。此外，該器件可長(zhǎng)期佩戴在人體皮膚上，且所有元件都可在水中回收或再利用。


  論文的第一作者為中國(guó)科大工程科學(xué)學(xué)院碩士研究生劉帥，通訊作者為中國(guó)科大工程科學(xué)學(xué)院龔興龍教授、宣守虎教授和中國(guó)科大附屬第一醫(yī)院鹿亮副主任醫(yī)師。該研究獲得國(guó)家自然科學(xué)基金以及中國(guó)科大微納研究與制造中心資助。


  原文鏈接：Shuai Liu, Wenwen Li, Xinyi Wang, Liang Lu, Yue Yao, Shuyu Lai, Yunqi Xu, Junjie Yang, Zhihao Hu, Xinglong Gong, Ken Cham-Fai Leung and Shouhu Xuan. Permeable, Stretchable, and Recyclable Cellulose Aerogel On-Skin Electronics for Dual-Modal Sensing and Personal Healthcare. ACS Nano, 2025.

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c13458

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