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  具有傳感功能的可拉伸電子器件在智能醫(yī)療保健、可穿戴顯示電子設(shè)備、智能機(jī)器人和人機(jī)交互等領(lǐng)域具有重要意義。在可拉伸電子設(shè)備領(lǐng)域，熱塑性彈性體作為軟基材發(fā)揮著舉足輕重的作用。然而，熱塑性彈性體的動(dòng)態(tài)相互作用（如范德華力、氫鍵和結(jié)晶相）通常會(huì)在彈性體連續(xù)拉伸過(guò)程中破壞，雖然這一現(xiàn)象增加了材料的韌性，但是于此同時(shí)犧牲了材料的回彈性。這類(lèi)聚合物彈性體的高滯后和疲勞損傷特性限制了柔性電子器件的長(zhǎng)期使用。因此，制備具有高彈性、高韌性和抗疲勞性的聚合物彈性體非常重要。

  近期，南京大學(xué)李承輝/王曉亮教授課題組提出了一種利用 La³⁺配合物作為交聯(lián)點(diǎn)制備高彈性和抗疲勞彈性體的新策略。該策略的關(guān)鍵原理在于利用丁二酮肟配體與 La³⁺金屬離子之間形成的編織結(jié)構(gòu)來(lái)提升材料的機(jī)械力學(xué)性質(zhì)。具體來(lái)說(shuō)，丁二酮肟（DMG）配體與異佛爾酮二異氰酸酯（IPDI）封端的聚四氫呋喃二醇發(fā)生縮合反應(yīng)構(gòu)筑高分子配體，而該高分子配體與金屬鑭（III）離子通過(guò)配位鍵交聯(lián)形成彈性體。在該結(jié)構(gòu)中，La³⁺離子與羰基（C=O）之間的配位鍵將兩根不同的聚合物鏈搭接在一起，從而在配位交聯(lián)點(diǎn)周?chē)a(chǎn)生額外的纏結(jié)，形成編織結(jié)構(gòu)。編織結(jié)構(gòu)中配體與金屬離子之間的螯合配位構(gòu)型使配位鍵首先出現(xiàn)配體滑移現(xiàn)象（配位原子與金屬離子中心的配位鍵逐漸斷裂），并在此時(shí)伴隨著交聯(lián)點(diǎn)附近的高分子鏈解纏結(jié)現(xiàn)象。只有當(dāng) La³⁺離子與所有配位原子之間的配位鍵完全斷裂、導(dǎo)致纏結(jié)完全解開(kāi)時(shí)，結(jié)構(gòu)才會(huì)失效。當(dāng)外力移除時(shí)，如果配位鍵沒(méi)有完全解離，以 La³⁺配合物為交聯(lián)點(diǎn)的聚合物鏈可以重新建立其原始的編織構(gòu)型。這種獨(dú)特的特性賦予了彈性體額外的穩(wěn)定性，并大大提高了彈性體的回彈性。與此形成對(duì)比的是，過(guò)渡金屬配位鍵（如 Zn²⁺-DMG配合物）通常形成四配位幾何構(gòu)型，聚合物鏈平行排布，難以形成搭接構(gòu)型。在外力作用下，Zn²⁺-DMG 配位鍵由于缺乏額外的鏈纏結(jié)，該配位鍵很容易被破壞，從而導(dǎo)致聚合物鏈滑移和蠕動(dòng)。雖然這一過(guò)程引入了能量耗散機(jī)制，增強(qiáng)了彈性體的韌性，但同時(shí)也降低了彈性體的回彈性。

圖1 聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖

  在樣品的拉伸過(guò)程中，外力以熵彈性形式儲(chǔ)存在聚合物鏈中，同時(shí)也通過(guò)動(dòng)態(tài)鍵的解離和再結(jié)合以熱量形式耗散。當(dāng)外力撤去后，聚合物鏈在熵彈性的驅(qū)動(dòng)下恢復(fù)原始的穩(wěn)定構(gòu)象。然而，在拉伸變形的過(guò)程中，可逆動(dòng)態(tài)交聯(lián)劑會(huì)重新形成新的 “交聯(lián)點(diǎn)”，并錨定聚合物鏈段。此外，這些新 “動(dòng)態(tài)交聯(lián)點(diǎn)”的解離過(guò)程會(huì)消耗部分熵彈性，從而阻止聚合物鏈恢復(fù)其原始構(gòu)象，并由此產(chǎn)生大量殘余應(yīng)變。因此，熱塑性彈性體的回彈性取決于聚合物網(wǎng)絡(luò)的完整性和交聯(lián)點(diǎn)在循環(huán)拉伸過(guò)程中的穩(wěn)定性。幸運(yùn)的是，PDL 中編織結(jié)構(gòu)形成的緊密聚合物網(wǎng)絡(luò)在拉伸過(guò)程中能夠保持網(wǎng)絡(luò)的完整性。因此，PDL 具有良好的回彈性。

圖2 材料的高彈性

  在生理信號(hào)監(jiān)測(cè)等應(yīng)用中，長(zhǎng)時(shí)間保持穩(wěn)定的性能至關(guān)重要�；诓牧蟽�(yōu)異的抗疲勞性，作者研究了它在長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)應(yīng)用中的持續(xù)可靠性能。PDL 的抗疲勞特性可確保在循環(huán)應(yīng)力作用下將降解降至最低，使其成為要求耐久性和長(zhǎng)壽命應(yīng)用的理想候選材料。為確保柔性電極在使用者活動(dòng)期間保持可靠性和信號(hào)穩(wěn)定性，作者進(jìn)行了 12 小時(shí)的測(cè)試，以監(jiān)測(cè)阻抗和心電信號(hào)的變化。結(jié)果顯示心電信號(hào)清晰、電極/皮膚阻抗一致，為柔性電極的持久性能提供了有力證據(jù)。此外，作者還通過(guò)心電圖信號(hào)獲得 12 小時(shí)內(nèi)的心率變化。除了心電圖，肌電信號(hào)對(duì)于評(píng)估肌肉力量和促進(jìn)人機(jī)交互也至關(guān)重要。鑒于較強(qiáng)的握力會(huì)激活更多的肌肉，從而產(chǎn)生更明顯的肌電信號(hào)，作者通過(guò)測(cè)量從 5kg 到 55kg 不同握力下的肌電信號(hào)，測(cè)試了柔性電極對(duì)肌電信號(hào)的靈敏度。結(jié)果表明，柔性電極能夠在此范圍內(nèi)準(zhǔn)確捕捉肌電信號(hào)的變化。

圖3 柔性電極性能測(cè)試

  研究人員通過(guò)在聚合物鏈中加入 La³⁺配位鍵，成功地構(gòu)建了一種具有編織結(jié)構(gòu)的熱塑性彈性體（PDL）。與傳統(tǒng)的動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)（PD 和 PDZ）相比，La³⁺配位鍵形成的編織結(jié)構(gòu)顯著提高了聚合物網(wǎng)絡(luò)的完整性和穩(wěn)定性，從而使材料獲得了優(yōu)異的機(jī)械性能。此外，PDL 通過(guò)熱壓或溶劑方法表現(xiàn)出良好的可回收性。最后，作者成功地將 PDL 集成到柔性電子設(shè)備中，實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期穩(wěn)定的心電信號(hào)和肌電信號(hào)監(jiān)測(cè)。

  該工作以“An Ultra-Thin Stretchable Electrode Based on High-Resilient Polyurethane Crosslinked with La³⁺-Complexes”為題發(fā)表在《Small》上（Small 2025, 2501839）。文章第一作者是南京大學(xué)黃啟晟、楊若菡、楊智棟，通訊作者為趙培臣副研究員、王曉亮教授、李承輝教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202501839