全文亮点
金属有机框架材料Q?/span>MOFQ具有高的比表面U和可修饰的表面Q之成Z新能源材料领域的研究热点之一。近q来Q?/span>MOF及其衍生物的合成和应用得C爆炸?/span>发展Q被q泛应用于电池，催化Q气体分ȝ诸多领域Q特别是ZMOF制备功能多孔笼材料凭借其众多优势而越来越成ؓ研究热点。然而，传统MOF制备笼大多?/span>采用湿化学方法，合成手段单一Q量较?yu)，所使用的有机溶剂对环境?/span>危害Q因此开发新型绿色高效合成功?/span>工艺势在必行?/span>本研I以MOF材料为基Q开发出了一U不同于传统湿化学方?/span>Q?/span>x?/span>MOF{略合成了具有开攑֞孔道?/span>多孔笼材料Q?/span>其表现出高效?/span>?/span>?/span>?/span>储存能力和超高的化学E_?/span>Q?/span>一步合成和利用功能化多孔材料提供了Ҏ(gu)学和实验基础Q?/span>实现了对MOF衍生物结构、Ş貌和性能?/span>_控制Q?/span>大大拓展?/span>MOF材料在能源领域的应用?/span>
日本ChEM-OIL/南科大徐强教?/span>Nl?/span>在其先前研究的基?/span>Q?/span>Adv. Mater. 2016, 28, 6391; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 7384; Adv. Mater. 2019, 31, 1904689; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 21360; Energy Environ. Sci., 2017, 10, 1770; Nat. Rev. Mater. 2018, 3, 17075.Q，H破?/span>发展了一U简单有效的固态气?/span>MOF?/span>成策略制备了壁端开口的功能笼材料。启发于我们日常蒔R头过E，研究?/span>员通过利用单固态次酸钠物质在受热条g下易分解产生化氢气氛基?/span>Q?/span>巧妙的引?/span>MOFQ在闭条g下对MOFq行?/span>?/span>?/span>的过E?/span>所产生的磷化氢气体?/span>MOFq行可控腐蚀Q再l过q一步高温碳化后得到具备壁上开?/span>均匀?/span>/h杂的多孔笼材料。开攑֞的孔道设计可以大大提?/span>笼材料在离子存储传输过E中的传质效率，而在x料中基元化位Ҏ(gu)/元素的掺杂?/span>有利于优化锌d的化学吸附，降低zd壁垒Q提升动力学效用?/span>如此双管齐下Q?/span>凭借以上优势该Ҏ(gu)所制备的碳W材?/span>应用?/span>水系锌离子合超U电容器Q?/span>ZHSCQ?/span>作ؓx极，表现?/span>宽电压运行范_高的比定w/能量密度和长旉循环寿命Q?/span>q?/span>一?/span>应用?/span>软包器g中，也表现出不错的宽温度范围应用效果Q满h们生产生zd本温度需?/span>?/span>
?/span>1. ?span style="line-height:28px;font-family:微Y雅黑;">?/span>”MOF制备壁上开口碳W操作流E示意图
笼材料的可控制?/strong>
?/span>MOF材料?/span>ơ磷酔R均匀混合处理后封闭放入配备有真空-充气pȝ的管式炉?/span>Q?/span>先升温到300oCQ?/span>在此温度下保持两个小时后Q进一步升到高温完成碳?/span>?/span>300oCӞMOF材料保持良好Q此时次酸钠会逐步分解产生化氢气体，在该闭条g下对MOF晉发生选择性腐蚀。该Ҏ(gu)不需要用Q何有机溶剂，直接在固态条件下?span style="font-family:微Y雅黑;">熏蒸?/span>MOFQ?/span>最l得?/span>?/span>?/span>?/span>开口的多孔笼材料。实验表明该Ҏ(gu)单有效，是一U普适方?/span>Q?/span>既能实现Ҏ(gu)料Ş貌的_控制Q?/span>又能构徏N/P掺杂的高效活性位点，利于化学吔R锌离子，在宏观和微观两个层面上实C材料的定向设计（?/span>1所C?/span>Q?/span>?/span>
?/span>2. 所制备?/span>W材料表?/span>
笼材料的表征与储能应用
所合成笼?/span>SEMQ?/span>TEMQ?/span>XRD{做了表?/span>Q?/span>文章有介l?/span>Q?/span>不多赘述?/span>物理表征证实了该结构碳W材料的成功合成Q图2所C）。作为对比，直接_MOF会生成表面完整的?/span>材料Q比表面U小Q不利于底物的有效传输?/span>利用气蒸MOF法制备的笼材料呈现均一的壁端开口Ş貌，在大大提升了x料的比表面积的同Ӟ实现了多元孔径的分布Q得材料在传质发面效果显著?/span>EDS mapping证实Q微观上Q该l构表面均匀的分布着异原?/span>N/P掺杂的活性位?/span>, 该活性位点可以更加有效的寚wdq行化学吔RQ降低活化能?/span>Q?/span>使得?/span>笼材料昄Z异的锌基电存储性能?br />
所合成的碳W材料作为碳正极材料应用于锌d混合型超U电容器Q?/span>ZHSCQ?/span>。相对于其他同等条g下制备的?/span>材料Q?/span>实验表明Q这U壁端开口的N/P掺杂的碳W材料表现出高的锌基电化学储能性能和长旉循环E_性（30万次循环保持96.5%Q?/span>QƈZ此组装成软包器g?/span>Q表现出优异?/span>?/span>攄性能?/span>宽温度范围实用效?/span>?/span>
l论与展?/strong>
本工作首?/span>开发了一U固态气“蒸”MOF制备笼材料的有效方?/span>Q?/span>开辟了一条可控合成功?/span>多孔材料的新途径?/span>q项成果不仅提供了一U全新的{略合成壁上开口的笼材料, ?/span>Z化设?/span>MOF衍生材料?/span>电化学能源领域的应用打下了基?/span>
Chun-Chao Hou, et al, A Gas-Steamed MOF Route to P-Doped Open Carbon Cages with Enhanced Zn-Ion Energy Storage Capability and Ultrastability, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 2101698
作者简?/strong>
W一作?/span>-侯春?/span>博士Q?/span>
侯春朝博士，?/span>2017中科院理化技术研I所获得博士学位Q随后ʎ日本加入徐强教授Nl学习。已在JACSQ?/span>Angew{杂志发表文?/span>?/span>，目前主要从事ZU米材料的可控合?/span>Q单原子/团簇催化及其在电化学应用{?/span>斚w研究?/span>
通讯作?/span>-徐强教授Q?/span>
徐强教授Q南方科技大学讲席教授Q（前）日本产业技术综合研I所(AIST)-京都大学化学能源材料创新实验室（ChEM-OILQ主?/span>Q?/span>日本工程院、欧z科学院、印度国家科学院院士。主要研I域是U米l构材料的化学与应用Q尤其是催化和能源等斚wQ。迄今发表论?/span>400余篇Q论文被引大?/span>40000ơ，h-index >105 (Web of ScienceQ。于2012q获得汤\透研I前沿奖Q?/span>Thomson Reuters Research Front AwardQ，2019q获z堡奖，?/span>Thomson Reuters / Clarivate Analytics评ؓ高被引科学家Q?/span>2014-2020q_。担d家期刊的~辑/~委及顾问委员，包括Q?/span>EnergyChemQ?/span>ElsevierQ主~）Q?/span>Coordination Chemistry ReviewsQ?/span>ElsevierQ副ȝQ，ChemQ?/span>Cell PressQ，MatterQ?/span>Cell PressQ，Chemistry-an Asian JournalQ?/span>WileyQ?/span>, Small Structures (Wiley) {?/span>
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202101698
