铅硫族化合物胶体量子?/span>(CQDs)׃其可溶液制备、可调节的带隙和多激子效应等Ҏ(gu)，使其在光?sh)领域表现出非凡的应用前景?/span>特别是近期量子点油墨(CQD inks)的发展，使得光伏器g性能大幅提升Qƈ且量子点油墨可以与商业化的打印成膜工艺兼容，h低成本、大面积扚w化制备的潜力。但是目?/span>量子Ҏ(gu)a?/span>的制备还存在工艺复杂、成本高和胶体稳定性差的缺炏Vؓ解决q些问题Q苏州大学马万里教授Nl提Z一U?/span>PbS量子Ҏ(gu)a墨的一步法合成{略(Nat. Commun. 2019, 10, 5136)Q该Ҏ(gu)h工艺单、成本低和可扚w化制备等优点Q具有巨大的产业化应用潜力。但是由于其表面矩阵较厚Q得其太阳能电(sh)池{换效率只?/span>10.1%Q与传统Ҏ(gu)(>12%)q有一定的差距?/span>
q期苏州大学马万里教?/span>?/span>刘泽柯副教授和d国慕黑工业大学Peter M?ller-Buschbaum教授合作Q?/span>提出了一U?/span>配位调控{略来减反应后D留的过量前׃PbI2Q?/span>通过降低量子点薄膜中PbI2矩阵的厚度提升电(sh)药Uȝ和器件效?/span>。在反应前驱体中引入卤素盐，能够过量的PbI2转化?/span>PbX3-?/span>PbX42- (X = Cl, Br, I)Q在U化q程中可以有效从量子点中分离出来。因此，所获得的量子点薄膜表现出很强的耦合性和优异的蝲子传输性能。同时多余的卤素可以为量子点表面提供额外的钝化，q一步降低陷阱密度。最l基于直接合成的PbS 量子Ҏ(gu)a?/span>Q实现光?sh){换效率ؓ12.12Q的光伏器g。该器g效率已经辑ֈ了传l方法的q_水^Q证实了量子Ҏ(gu)a墨一步法合成{略具备了与传统Ҏ(gu)相当的光甉|能。该工作表明Q量子点油墨的一步法合成{略是基于量子点材料光电(sh)器g制备的理想途径。相兛_作以?/span>Matrix Manipulation of Directly-Synthesized PbS Quantum Dot Inks Enabled by Coordination Engineering?span style="font-family:宋体;">为题Q发表于?/span>Advance Function Materials?/span>
PbS 量子Ҏ(gu)a?/span>是在DMF的极性相中合成，反应后通过加入甲苯作ؓ反溶剂将量子Ҏ(gu)出纯化。该q程中，q量?/span>PbI2前驱体也会随着甲苯的加入而析出，最l导致制备的PbS量子点薄膜具有较厚的PbI2矩阵。作者通过在反应液中加入卤素盐Q如四丁基碘化铵Q?/span>TBAIQ，使其?/span>PbI2配位形成PbI3-?/span>PbI42-盐离子，后者在DMF和甲苯的混合溶剂中具有良好的溶解性。通过此配位策略可以有效的减少PbS量子点纯化过E中引入?/span>PbI2Q最l制备的PbS量子点薄膜中PbI2矩阵的厚度会被减，实现量子炚w更好的传输?/span>
?/span>1. (a) 室温直接合成Control?/span>TBAI-PbS 量子Ҏ(gu)a?/span>C意?/span>Q?/span>Control量子点制备的薄膜量子点之间存?/span>?/span>厚的PbI2矩阵Q阻蝲子的传?/span>Q?/span>?/span>TBAI-PbS得到的薄?/span>?/span>致密Q?/span>(b)相同度?/span>PbI2/DMF前驱体溶液中d不同比例?/span>TBAIQ?/span>(c) d不同比例TBAI?/span>PbI2/DMF溶液的吸?/span>?/span>谱?/span>
作者通过同步辐射掠入小/q?/span>?/span>X线散射Q?/span>GISAXS/GIWAXSQ?/span>?/span>X线光电(sh)子能?/span>Q?/span>XPSQ和吸收/荧光光谱{表征手D证实了量子点表面的PbI2矩阵厚度被有效减?/span>
?/span>2. (a,b) ZControl?/span>TBAI-PbS量子点薄膜二l?/span>GISAXS囑փQ?/span>(c) 二维GISAXS数据?/span>Yoneda区域的垂直线?/span>U；(d,e) 量子点薄膜的二维GIWAXS囑փQ?/span>(f) 二维GIWAXS数据的方位角U分强度Q?/span>(g) I/S, Pb/S元素比（?/span>XPS计算所得）Q?/span>(h,i) 量子Ҏ(gu)液和薄膜吸收荧光图?/span>
作者通过瞬态吸收光谱（TASQ和场效应晶体管Q?/span>FETQ等表征手段证实了加?/span>TBAI之后Q量子点薄膜h更均一能量分布以及更高的蝲子q移率?/span>
?/span>3. (a,b) Control量子点和TBAI-PbS量子点薄膜的二维瞬态吸?/span>(TAS)图谱Q?/span>(c) 量子点薄膜的?/span>效应晶体?/span>(FET)传输Ҏ(gu)，插图?/span>FET器gl构?/span>
作者通过ITO/ZnO/PbS-ink/PbS-EDT/Au的器件结构将PbS 量子Ҏ(gu)a?/span>制备成太阌甉|Q最l?/span>PbS-TBAI获得12.12%的光?sh){化效率，q且在空气中h优异的稳定性?/span>
?/span>4. (a) 器g截面?/span>扫描?sh)?/span>?/span>Q?/span>(b) 器g性能随活性层膜厚变化图；(c) ZControl?/span>TBAI-PbS量子点太阌甉|的电(sh)密?/span>-?sh)压?gu)曲U?/span>(J-V)和器件效率分布直方图Q?/span>(d) EQE谱图和相应的甉||(e) 器gE_?/span>?/span>?/span>
作者信息：Fei Li, Yang Liu, Guozheng Shi,* Wei Chen, Renjun Guo, Dong Liu, Yaohong Zhang, Yongjie Wang, Xing Meng, Xuliang Zhang, You Lv, Wei Deng, Qing Zhang, Yao Shi, Yifan Chen, Kai Wang, Qing Shen, Zeke Liu,* Peter M?ller-Buschbaum,* and Wanli Ma*
马万里教授简介网址Q?/span>
http://funsom.suda.edu.cn/7f/97/c2735a32663/page.htm
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202104457
