近日,華東理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院曲大輝研究組在基于納米粒子動態(tài)自組裝的多穩(wěn)態(tài)催化劑研究領(lǐng)域取得了突破性進展,相關(guān)研究成果在線發(fā)表于《先進材料》。
受生命體中刺激響應(yīng)性酶催化的啟發(fā),近年來如何利用超分子化學(xué)作用力動態(tài)可控的優(yōu)勢構(gòu)建人工有機、無機可轉(zhuǎn)換催化劑受到了廣泛關(guān)注。此前,研究人員已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了一種通過超分子主客體作用控制二氧化鈦納米粒子自組裝,從而實現(xiàn)雙穩(wěn)態(tài)二氧化鈦光催化劑的策略。
在這項研究中,研究人員進一步引入了醛基修飾的金納米粒子,將其與氨基修飾的二氧化鈦納米粒子在水溶液中混合,通過在單個體系中同時引入酸堿響應(yīng)的希夫堿動態(tài)共價鍵以及葫蘆[6]脲—銨鹽主客體結(jié)構(gòu),能夠?qū)崿F(xiàn)不同pH條件下兩種納米粒子的選擇性自組裝過程。
同時,這三種處于穩(wěn)態(tài)的納米粒子體系具有完全不同的光催化活性,其催化活性分別被動態(tài)共價鍵控制的金—二氧化鈦肖特基能壘以及主客體非共價鍵控制的活性催化表面共同控制,進而能夠?qū)崿F(xiàn)體系的光催化活性在“高活性”“正常活性”以及“非活性”三個穩(wěn)態(tài)的pH控制的可逆轉(zhuǎn)換。
這項工作首次實現(xiàn)了三穩(wěn)態(tài)人工可轉(zhuǎn)換納米粒子催化劑,為構(gòu)建多穩(wěn)態(tài)人工可轉(zhuǎn)換催化劑提供了新策略,同時其獨特的pH響應(yīng)性、二氧化鈦的光動力學(xué)治療、金納米粒子的光熱效應(yīng)等特性為這個體系在很多智能材料領(lǐng)域的潛在應(yīng)用提供了保障。
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