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  浙江大學(xué)鄭強(qiáng)教授課題組在國際權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）發(fā)表最新研究成果：局部預(yù)溶脹調(diào)控圖案化水凝膠三維變形（Site-Specific Preswelling-Directed Morphing Structures of Patterned Hydrogels）。該研究利用含孔模板對圖案化凝膠進(jìn)行局部預(yù)溶脹，通過引入臨時(shí)厚度方向梯度來控制凝膠局部的屈曲方向，從而實(shí)現(xiàn)整體凝膠最終三維構(gòu)型的調(diào)控；變形后的水凝膠型在一定刺激下可回復(fù)到初始平面狀態(tài)，再通過不同圖案的模板控制預(yù)溶脹過程，可以使同一凝膠形成不同的構(gòu)型。該研究提供了一種簡單的方法來控制水凝膠的變形過程并得到復(fù)雜、可控的三維形狀，將有利于擴(kuò)展自變形材料在傳感、驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域的應(yīng)用。

  變形材料（morphing materials）的研究對醫(yī)療器械、軟機(jī)器人等領(lǐng)域具有重要意義。在這之前，簡單的基本變形單元如彎曲、折疊、扭轉(zhuǎn)、屈曲已被清楚研究，而復(fù)雜的變形則通過堆疊這些基本變形結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)，每一個(gè)變形單元都在整個(gè)材料最終形狀中得到相應(yīng)體現(xiàn)。要在同一凝膠中實(shí)現(xiàn)多種構(gòu)型需要引入多種不同響應(yīng)性的聚合物，在不同的外界刺激下實(shí)現(xiàn)不同構(gòu)型的轉(zhuǎn)換。相比較而言，厚度方向梯度引起的彎曲（bending）變形有特定方向，而平面方向梯度可以引起向上或者向下的屈曲（buckling）變形，且兩者概率幾乎相同。復(fù)合水凝膠如果有n個(gè)屈曲單元，理論上可以形成2n個(gè)構(gòu)型。然而屈曲方向的隨機(jī)性使控制最終形狀變得困難，難以獲得特定的亞穩(wěn)態(tài)構(gòu)型。如何控制復(fù)合水凝膠中局部屈曲的方向，從而得到特定的構(gòu)型仍是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

  浙江大學(xué)鄭強(qiáng)教授研究團(tuán)隊(duì)吳子良副教授通過局部預(yù)溶脹法來引入暫時(shí)性的厚度方向梯度，從而控制后續(xù)屈曲方向以及最終的三維構(gòu)型，其過程如圖1所示。通過光模板法將高溶脹水凝膠嵌入不溶脹水凝膠中，得到含有平面梯度的圖案化水凝膠。如果直接浸入水中，由于較低的彈性應(yīng)變能，6個(gè)屈曲單元全部朝向同一側(cè)突起，整體呈現(xiàn)卷曲形狀。而通過預(yù)溶脹法，在凝膠兩側(cè)貼上含孔模板，浸入水中后，孔下方的凝膠得到局部溶脹，形成暫時(shí)性的厚度方向梯度。當(dāng)去掉含孔模板，該厚度梯度使每個(gè)單元朝著特定方向彎曲；這種臨時(shí)彎曲變形被后續(xù)溶脹導(dǎo)致的平面內(nèi)溶脹差異所引起的屈曲變形接管，形成穩(wěn)定的三維構(gòu)型。

圖1. 局部預(yù)溶脹法控制圖案化凝膠變形示意圖。（a-c）通過光模板法制備局部含有高溶脹率水凝膠的復(fù)合體系（a-c）。當(dāng)圖案化水凝膠直接浸入水中后，局部發(fā)生同方向的面外屈曲變形，整體呈卷曲形狀（d）。（e-g）而在自由溶脹前，通過含孔模板控制局部預(yù)溶脹，從而調(diào)控后續(xù)自由溶脹過程中的局部屈曲變形的方向，得到特定的三維構(gòu)型。

  通過合理設(shè)計(jì)基本屈曲單元的數(shù)量、空間分布以及含孔模板的樣式，采用預(yù)溶脹方法可以得到各種各樣的特定形狀的水凝膠（圖2）。在高濃度鹽溶液中，圖案化凝膠的溶脹差異消失，使構(gòu)型恢復(fù)至平整狀態(tài)，再利用不同的含孔模板控制預(yù)溶脹，可以使水凝膠在相同條件下得到不同的構(gòu)型。

圖2. 預(yù)溶脹法控制不同圖案化凝膠的變形。圖案化凝膠（i）浸入水中溶脹平衡所得到構(gòu)型（ii），而使用不同含孔模板（左下方嵌入圖為所用模板示意圖）可以得到其它三維構(gòu)型（iii，iv）。上側(cè)為實(shí)驗(yàn)照片，下側(cè)為理論模擬圖。標(biāo)尺：1 cm。

  此研究提供了一種簡單直接的方法來控制變形過程以得到預(yù)期的構(gòu)型，將有利于擴(kuò)展自變形材料在傳感器、驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域的應(yīng)用。論文發(fā)表于國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.，第一作者為碩士生王志健，數(shù)值模擬部分由愛荷華州立大學(xué)洪偉副教授完成。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、教育部留學(xué)回國人員科研啟動(dòng)基金和“青年千人計(jì)劃”項(xiàng)目的資助。

  相關(guān)論文：

Zhi Jian Wang, Wei Hong, Zi Liang Wu, Qiang Zheng, Site-Specific Preswelling-Directed Morphing Structures of Patterned Hydrogels, Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201708926.

https://doi.org/10.1002/anie.201708926