多金屬納米粒子(NMNPs)有著廣泛的應(yīng)用領(lǐng)域,包括催化,能量儲(chǔ)存和生物/等離子體激元成像。將多種金屬元素合金合成單個(gè)納米級(jí)產(chǎn)品提供了可能會(huì)超過單一元素(或一元)納米粒子材料性能的前景。制備NMNPs的當(dāng)前和主要途徑來自濕化學(xué)合成,可以獲得各種粒度,形狀和相。然而,大多數(shù)通過濕化學(xué)方法的研究報(bào)告中合金組成不超過三種元素,這限制了組成空間。此外,更多的合成技術(shù),包括基于印刷和光刻的方法,已經(jīng)將組元向四元甚至五元納米結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移。
有鑒于此,美國馬里蘭大學(xué)胡良兵教授課題組、伊利諾伊大學(xué)芝加哥分校Reza Shahbazian-Yassar教授課題組、麻省理工學(xué)院 Ju Li教授課題組、以及約翰·霍普金斯大學(xué)Chao Wang教授課題組通力合作,發(fā)展了一種基于碳熱震蕩(Carbothermal shock)的合成方法,實(shí)現(xiàn)了集成8種元素的高熵值、單相合金納米顆粒在形貌、尺寸、組成的控制合成。
該研究通過熱沖擊負(fù)載在碳載體上的前體金屬鹽混合物[溫度?2000K,55毫秒的持續(xù)時(shí)間,?105K每秒的速率]。提出了通過將八種不同元素合金化成單相固溶體納米顆粒(通常稱為高熵合金納米顆粒(HEA-NP)。通過控制碳熱激發(fā)(CTS)參數(shù)(底物,溫度,沖擊持續(xù)時(shí)間和加熱/冷卻速率)來合成具有期望的化學(xué)(組成),尺寸和相(固溶體,相分離)的寬范圍的多組分納米顆粒。為了證明實(shí)用性,實(shí)驗(yàn)人員合成了五元HEA-NPs作為氨氧化催化劑,其具有?100%轉(zhuǎn)化率和> 99%的氮氧化物選擇性。本文第一作者是姚永剛,同期印第安納大學(xué)布盧明頓分校Sara E. Skrabalak做了題為“Mashing up metals with carbothermal shock”的perspective,Science也作為this week in science重點(diǎn)報(bào)道。
圖1 CTS在碳載體上合成HEA-NPs
圖2 HEA-NPs的元素表征
圖3 CTS過程的粒子分散機(jī)制
圖4 納米顆粒形成的動(dòng)力學(xué)控制
圖5 五元HEA-NPs(PtPdRhRuCe)用于氨氧化的催化性能