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  基于高分子網(wǎng)絡(luò)的材料在日常生活中有非常廣泛的應(yīng)用，例如輪胎、粘合劑、隱形眼鏡、水凝膠化妝品等等。作為一種網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的材料，高分子網(wǎng)絡(luò)的眾多性質(zhì)（例如材料的硬度和強(qiáng)度，材料的動(dòng)態(tài)性，溶脹能力，凝膠點(diǎn)等等）與其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)密切相關(guān)。然而對(duì)于絕大部分高分子網(wǎng)絡(luò)而言，它們的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)一旦形成，就無(wú)法再用外部手段進(jìn)行改變，這無(wú)疑大大限制了我們對(duì)高分子網(wǎng)絡(luò)性質(zhì)的調(diào)控。

  另一方面，雖然近年來(lái)刺激響應(yīng)性高分子網(wǎng)絡(luò)材料取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展，但是它們的刺激響應(yīng)性行為往往局限于材料的某一個(gè)性質(zhì)。隨著各種新型應(yīng)用的不斷涌現(xiàn)，人們迫切需要利用一種外在刺激同時(shí)改變高分子網(wǎng)絡(luò)材料的多種性質(zhì)。

  有鑒于此，就讀于美國(guó)麻省理工學(xué)院化學(xué)系的博士研究生顧宇煒和他的導(dǎo)師Jeremiah Johnson教授通過(guò)引入光響應(yīng)的金屬有機(jī)分子籠作為高分子網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)點(diǎn)，利用紫外/可見(jiàn)光首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)高分子網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的可逆轉(zhuǎn)換，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)材料多種性質(zhì)（例如材料的模量，動(dòng)態(tài)性，自愈合行為等）的協(xié)同調(diào)控。

  他們首先在聚乙二醇（PEG）兩端修飾上通過(guò)二芳基乙烯橋聯(lián)的雙吡啶配體。該高分子配體在Pd2+的存在下會(huì)通過(guò)形成金屬有機(jī)分子籠Pd3L6將聚乙二醇鏈交聯(lián)，并且所得到的網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)完全受所形成的金屬有機(jī)分子籠（Pd3L6）控制。在紫外光照下，二芳基乙烯發(fā)生光照關(guān)環(huán)反應(yīng)，導(dǎo)致所形成的金屬有機(jī)分子籠結(jié)構(gòu)從Pd3L6轉(zhuǎn)變?yōu)镻d24L48，從而大幅度地改變網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。他們發(fā)現(xiàn)在拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變后，材料的剪切模量和特征松弛時(shí)間都發(fā)生了10倍以上的變化，同時(shí)材料失去了自愈合能力，顯示了高分子網(wǎng)絡(luò)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)其性質(zhì)的巨大影響。最后，綠光照射可以使金屬有機(jī)分子籠結(jié)構(gòu)從Pd24L48轉(zhuǎn)變回Pd3L6，從而使高分子網(wǎng)絡(luò)恢復(fù)初始拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及初始性質(zhì)。

  此項(xiàng)工作首次提出了“拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換”作為刺激響應(yīng)性高分子網(wǎng)絡(luò)材料的設(shè)計(jì)理念，并且實(shí)現(xiàn)了對(duì)材料多種性質(zhì)的協(xié)同調(diào)控。該設(shè)計(jì)理念有望用于智能自修復(fù)材料、光驅(qū)動(dòng)材料、高度可控的藥物遞送及細(xì)胞培養(yǎng)基質(zhì)等諸多領(lǐng)域。該工作已在線發(fā)表于Nature, DOI: 10.1038/s41586-018-0339-0上，論文的第一作者為麻省理工大學(xué)化學(xué)系博士生顧宇煒（清華大學(xué)化學(xué)系2014屆本科畢業(yè)生，化學(xué)學(xué)堂班成員，侯德榜獎(jiǎng)學(xué)金獲得者）。

  論文鏈接：

  https://www.nature.com/articles/s41586-018-0339-0

  http://news.mit.edu/2018/light-controlled-polymers-can-switch-between-sturdy-and-soft-0718