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  形狀記憶水凝膠（SMH）是一類含有大量水的特殊形狀記憶聚合物。通常SMH采用化學(xué)交聯(lián)作為剛性骨架（固定相），采用可逆物理交聯(lián)作為轉(zhuǎn)換相。當(dāng)SMH受到特定刺激時(shí)，其可逆交聯(lián)斷裂，即可通過外力編輯為臨時(shí)形狀；當(dāng)刺激改變時(shí)，可逆交聯(lián)重新形成，臨時(shí)形狀得以固定。當(dāng)再次受到特定刺激時(shí)，剛性骨架網(wǎng)絡(luò)的彈性作用使得水凝膠恢復(fù)其原始形狀。通常，熱響應(yīng)的SMH因其不需要時(shí)間進(jìn)行分子滲透和化學(xué)反應(yīng)而具有較快的形狀固定和恢復(fù)速度。盡管已有很多關(guān)于SMH的報(bào)道，但大多數(shù)的熱響應(yīng)SMH的拉伸強(qiáng)度和彈性模量均較低，尤其是模量大多小于1 MPa，這使其實(shí)際應(yīng)用受到很大限制。高機(jī)械強(qiáng)度、高模量和優(yōu)異形狀記憶性能水凝膠的開發(fā)具有重要的理論意義和潛在應(yīng)用價(jià)值。

  北京師范大學(xué)汪輝亮教授課題組報(bào)道了一種新型具有高拉伸強(qiáng)度和高彈性模量的熱響應(yīng)形狀記憶水凝膠。它們首先通過將親水性單體N -乙烯基吡咯烷酮（NVP）和疏水性單體對丙烯酰氧基苯乙酮（AAP）在N, N'' -二甲基甲酰胺（DMF）溶液中共聚制備出有機(jī)凝膠，然后將該有機(jī)凝膠在去離子水中充分浸泡，通過溶劑交換得到水凝膠。由于苯乙酮基團(tuán)之間具有強(qiáng)而可逆的疏水締合和π-π堆積相互作用，該水凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能，其拉伸強(qiáng)度可達(dá)8.41 ± 0.83 MPa，其楊氏模量高達(dá)94.2 ± 1.3 MPa，比相應(yīng)的有機(jī)凝膠分別高1和3個(gè)數(shù)量級。同時(shí)該水凝膠表現(xiàn)出良好的熱響應(yīng)形狀記憶行為，在70°C的去離子水中軟化后轉(zhuǎn)移至室溫環(huán)境，只需數(shù)秒內(nèi)即可固定臨時(shí)形狀，形狀固定率達(dá)到100％。根據(jù)水凝膠組分的不同其展現(xiàn)出74％-89％的形狀恢復(fù)率。這些剛而強(qiáng)的形狀記憶水凝膠可以作為一種理想外科固定裝置，用于包裹和支撐各種形狀的肢體結(jié)構(gòu)。

  該研究工作發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces。焦晨為論文第一作者，汪輝亮教授為論文通訊作者。

圖1 有機(jī)凝膠和水凝膠的制備方法、形成機(jī)理和形貌。

（a）單體AAP的合成和單體NVP與AAP的共聚；

（b）有機(jī)凝膠和水凝膠的制備方法和形成機(jī)理；

（c-e）照片展示（c）有機(jī)凝膠（從左到右：nNVP:nAAP = 1:1, 2:1, 3:1, 4:1, 5:1）（d）水凝膠和（e）將水凝膠重新浸入DMF中獲得的有機(jī)凝膠的外觀。

圖2 有機(jī)凝膠和水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線及形狀記憶性質(zhì)。

（a）有機(jī)凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線圖；

（b）水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線圖；

（c）有機(jī)凝膠和水凝膠的拉伸強(qiáng)度；

（d）有機(jī)凝膠和水凝膠的楊氏模量；

（e）水凝膠的從臨時(shí)形狀恢復(fù)成永久形狀的過程；

（f）水凝膠的溫度依賴性。

圖3水凝膠作為支撐材料的應(yīng)用。

（a）水凝膠作為指關(guān)節(jié)的固定支撐材料；

（b）水凝膠作為手腕的固定支撐材料；

（c）水凝膠作為腿和腳的固定支撐材料。

論文信息與鏈接

  Rigid and Strong Thermoresponsive Shape Memory Hydrogels Transformed from Poly(vinylpyrrolidone-co-acryloxy acetophenone) Organogels

  Chen Jiao, Yuanyuan Chen, Tianqi Liu, Xin Peng, Yaxin Zhao, Jianan Zhang, Yuqing Wu and Huiliang Wang*

  ACS Appl. Mater. Interfaces, Article ASAP, DOI: 10.1021/acsami.8b11391

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b11391