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  水凝膠驅(qū)動器作為一種智能軟材料，能夠?qū)⑼獠看碳まD(zhuǎn)化為可控的機(jī)械變形，在智能機(jī)器人、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。溫度是一種易于控制的重要刺激源，因此溫度敏感性水凝膠驅(qū)動器一直是該領(lǐng)域的研究熱點。目前溫敏性水凝膠驅(qū)動器的響應(yīng)性能提高主要基于兩種策略：一種是構(gòu)建各向異性結(jié)構(gòu)(多為雙層結(jié)構(gòu))，用于提高驅(qū)動器的響應(yīng)程度；另一種是減小凝膠尺寸或引入多孔結(jié)構(gòu)以提高驅(qū)動器的響應(yīng)速率。近年來溫敏性水凝膠驅(qū)動器領(lǐng)域取得了較大進(jìn)展，但仍然存在一些亟待解決的問題：（1）凝膠機(jī)械性能不佳，使應(yīng)用范圍受限；（2）由于回復(fù)往往受溶脹過程決定，而響應(yīng)主要受溫度影響，導(dǎo)致凝膠驅(qū)動器回復(fù)速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于響應(yīng)速度（響應(yīng)與回復(fù)時間比t響應(yīng)/回復(fù)=0.02~0.5）；（3）現(xiàn)有的溫敏性凝膠驅(qū)動器通常是基于高溫下凝膠失水收縮而產(chǎn)生形變，失水后的凝膠在水中再次吸水溶脹后才能回復(fù)到初始狀態(tài)，因此其使用過程往往受限在水環(huán)境中。

  受自然界天然高強(qiáng)材料與智能材料中梯度結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，四川大學(xué)徐世美教授研究小組基于鋰藻土（Laponite）的帶電膠體性質(zhì)以及交聯(lián)作用，利用電場誘導(dǎo)Laponite梯度分布和N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）原位自由基聚合制備了具有連續(xù)梯度結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合溫敏性水凝膠驅(qū)動器PNIPAM/Laponite，該驅(qū)動器具有良好的力學(xué)性能和快速的彎曲響應(yīng)性能。此外還表現(xiàn)出有趣的水促響應(yīng)行為，即在一定范圍內(nèi)提高水含量，可大大提高響應(yīng)速度和變形程度（Macromol. Rapid Commun. 2018, 1700863）。然而在該結(jié)構(gòu)凝膠中，由于回復(fù)過程依然基于凝膠再溶脹吸水原理，因此導(dǎo)致回復(fù)速度較慢且仍需在水環(huán)境中進(jìn)行。

圖1. （a）梯度水凝膠驅(qū)動器的制備示意圖，（b）梯度水凝膠執(zhí)行器（GNC6）和非梯度水凝膠（NC6）最大彎曲角度（θm） 與溫度的關(guān)系，（c）50°C下，GN6彎曲過程中推翻硅膠片仍達(dá)到理論θm。（d）50°C下，不同含水量GN6懸掛不同質(zhì)量的銅環(huán)后，最大彎曲角度的光學(xué)照片。

  近日，在前期工作基礎(chǔ)之上，徐世美教授研究小組通過向納米復(fù)合梯度水凝膠驅(qū)動器PNIPAM/Laponite中引入親水性單體丙烯酸羥乙酯（HEA）制備了長程連續(xù)的仿生梯度結(jié)構(gòu)納米復(fù)合水凝膠驅(qū)動器，通過調(diào)節(jié)丙烯酸羥乙酯與N-異丙基丙烯酰胺的比例來調(diào)控凝膠的親疏水性，使得凝膠在高溫產(chǎn)生相轉(zhuǎn)變的同時并不發(fā)生體積收縮，從而成功實現(xiàn)了驅(qū)動器在高溫下（50°C）快速彎曲（響應(yīng)速度為21 s），同時在空氣中快速回復(fù)（回復(fù)速度為29 s，t響應(yīng)/回復(fù)=0.72）。該驅(qū)動器不僅克服了傳統(tǒng)凝膠驅(qū)動器回復(fù)速度遠(yuǎn)落后于響應(yīng)速度的缺陷，而且避免了回復(fù)過程需要有水存在的限制。實驗進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，當(dāng)外界溫度（50°C）大于凝膠相轉(zhuǎn)變溫度時，凝膠雖然沒有發(fā)生失水收縮，但水在凝膠內(nèi)外存在一個動態(tài)平衡，凝膠中自由水與結(jié)合水的比例發(fā)生了變化。當(dāng)溫度變化時，由于水的動態(tài)變化導(dǎo)致梯度凝膠中聚合物不同程度的卷曲或舒展，從而產(chǎn)生彎曲形變。

圖2.（a）冷凍干燥后的仿生梯度水凝膠驅(qū)動器SEM圖，（b）局部放大的SEM圖，（c）GN24E1分別50°C水中彎曲響應(yīng)和25°C空氣中的可逆回復(fù); （d）GN24E1在50℃去離子水中放置2 min后尺寸變化的光學(xué)照片。 （e）GN24E1分別在25℃和50℃的液體石蠟中彎曲。（f）在25°C和50°C下，仿生梯度水凝膠驅(qū)動器水傳遞的動態(tài)平衡機(jī)制示意圖。

  近日，該研究成果以“Rapid Recovery Hydrogel Actuators in Air with Bionic Large-Ranged Gradient Structure”為題，在線發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.8b13235）。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021%2Facsami.8b13235