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  離子凝膠是由交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)和室溫離子液體所構(gòu)成的一種新型功能材料，在凝膠固態(tài)電解質(zhì)、柔性電器件、電化學(xué)傳感器等方面具有潛在應(yīng)用。相比于傳統(tǒng)有機(jī)電解質(zhì)材料，在擁有較高的電導(dǎo)率和較寬的電化學(xué)窗口的基礎(chǔ)上，還具有不可燃，不揮發(fā)等優(yōu)點(diǎn)。在基質(zhì)中同時(shí)添加兩種性質(zhì)不同的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)筑形成的雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，可以賦予凝膠出色的力學(xué)性能，在超強(qiáng)水凝膠中廣泛應(yīng)用。

  周其鳳教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠，該凝膠利用聚（偏氟乙烯-co-六氟丙烯）（P（VDF-co-HFP））作為物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，提供可拉伸性。利用動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵交聯(lián)的聚（甲基丙烯酸甲酯-co-甲基丙烯酸呋喃甲酯）（P（FMA-co-MMA））形成的化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)作為凝膠的骨架結(jié)構(gòu)，提高模量。將兩種網(wǎng)絡(luò)結(jié)合起來(lái)，就可以得到韌性、強(qiáng)度都非常優(yōu)異的高性能凝膠。由于體系中有熱可逆的呋喃-馬來(lái)酰亞胺動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵的存在，該凝膠還具有獨(dú)特的快速熱修復(fù)的性質(zhì)。由于該凝膠的離子液體含量非常高，可達(dá)總質(zhì)量的80%，具有很高的電導(dǎo)率，在電化學(xué)器件方面有著廣闊的應(yīng)用前景。

圖1 雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠結(jié)構(gòu)示意圖

  該研究工作具有如下特色：1. 在離子液體中， P（VDF-co-HFP）中的部分VDF鏈段會(huì)形成結(jié)晶，從而形成物理交聯(lián)點(diǎn)。由于該共聚物分子量較大，且鏈較柔軟，鏈纏結(jié)效應(yīng)顯著，所形成的的凝膠具有良好的韌性。2. P（FMA-co-MMA）通過(guò)側(cè)鏈上的呋喃基團(tuán)與多官能團(tuán)的馬來(lái)酰亞胺交聯(lián)劑反應(yīng)，可以得到能發(fā)生熱可逆反應(yīng)的動(dòng)態(tài)共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，賦予凝膠熱修復(fù)的能力。3. 整個(gè)制備流程條件溫和，水、氧氣耐受性高，適用于大規(guī)模生產(chǎn)。

圖2 雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠的機(jī)械強(qiáng)度：拉伸曲線（a）與壓縮曲線（b）

圖3 雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠的電導(dǎo)率隨溫度的變化曲線（a）與VTF方程擬合（b）

  該凝膠具有出色的力學(xué)性能，薄膜樣品的斷裂伸長(zhǎng)比可以到達(dá)268 %，斷裂應(yīng)力為660 kPa，遠(yuǎn)超過(guò)大部分離子凝膠。同時(shí)也能承受17 MPa的壓縮強(qiáng)度，保持85 %的形變不破損。由于離子液體含量較高，該凝膠也具有出色的電導(dǎo)率，在-40 ℃ - 80 ℃的溫度范圍內(nèi)都能維持離子電導(dǎo)率在10-3 S/cm數(shù)量級(jí)。

圖4 雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠的熱修復(fù)性能（a）和儲(chǔ)能模量與損耗模量隨溫度的變化（b）

  更重要的是，由于引入了呋喃-馬來(lái)酰亞胺動(dòng)態(tài)交聯(lián)體系，在高溫時(shí)可以發(fā)生凝膠-溶膠的熱轉(zhuǎn)變過(guò)程，基于這一過(guò)程能夠?qū)崿F(xiàn)凝膠的自修復(fù)。對(duì)于一般樣品，這個(gè)修復(fù)過(guò)程可以在幾分鐘內(nèi)就完成，薄膜樣品更是在數(shù)十秒內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)裂痕的修復(fù)，效率較高。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Chemistry of Material（Z. Tang, X. Lyu, A. Xiao, Z. Shen, X. Fan, Chem. Mater. 2018, 30, 7752-7759.）上。論文的第一作者為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士生湯哲浩，通訊作者為沈志豪副教授/范星河教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.8b03104