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  近日，《自然·通訊》（Nature Communications）雜志發(fā)表了華中科技大學化學與化工學院譚必恩教授、王靖宇副教授等研究團隊的研究成果：《可見光驅(qū)動CO2轉(zhuǎn)化的多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯復合光催化材料》（Porous hypercrosslinked polymer-TiO2-graphene composite photocatalysts for visible-light-driven CO2conversion）。華中科技大學化學與化工學院博士后王紹磊、2015級碩士生許民為論文并列第一作者，譚必恩教授、王靖宇副教授是論文的共同通訊作者，華中科技大學是唯一通訊單位。論文作者還包括華中科技大學化學與化工學院的李濤教授、2014級博士生張承昕，武漢大學彭天右教授，巴基斯坦拉合爾管理科學大學Irshad Hussain教授。

  利用可持續(xù)清潔能源太陽能，模擬自然界中的光合作用并通過光催化技術(shù)將“溫室氣體”CO2轉(zhuǎn)變成化學燃料的策略引起了大家越來越多的關(guān)注。在實際應用中，半導體光催化劑自身比表面積較低、缺少與CO2吸附相匹配的孔隙導致催化劑CO2吸附性能較弱，這極大限制了材料CO2還原效率的提高。因此，為了使光催化劑達到更高的光還原CO2活性，需要材料具有更高的CO2吸附量和較短的吸附位點至催化位點擴散距離。

  譚必恩教授與王靖宇副教授提出半導體光催化材料表面原位編織有機多孔聚合物材料的新思路，以常見的光催化材料TiO2-石墨烯作為研究模型，在功能化石墨烯表面原位生長出一層厚度為3-8 nm的多孔超交聯(lián)聚合物層（圖1），所得多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）新型光催化材料的比表面積高達988 m2g-1，具有較高的CO2吸附量和吸附位點至催化位點的較短擴散距離，從而有利于CO2分子吸附并富集在聚合物網(wǎng)絡內(nèi)的TiO2光催化劑表面以進行催化轉(zhuǎn)化。

圖1：多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）復合光催化材料的構(gòu)筑策略示意圖，(I)TiO2-G重氮功能化，(II)TiO2-FG表面原位編織多孔有機聚合物材料，右上角為復合結(jié)構(gòu)的放大剖面圖。

  此外，多孔超交聯(lián)聚合物層具有寬光吸收范圍促進復合材料的光吸收范圍擴展至可見光范圍。這些因素促使HCP-TiO2-FG催化劑在沒有金屬助催化劑和犧牲劑存在下實現(xiàn)了氣-固相體系高效催化CO2還原，還原產(chǎn)物CH4產(chǎn)率為27.62μmol g-1h-1、CO的產(chǎn)率為21.63μmol g-1h-1；催化劑消耗電子數(shù)為264μmol g-1h-1，CH4的電子選擇性高達83.7%（圖2）。該研究的光催化CO2轉(zhuǎn)化效率是近年來類似反應條件測試結(jié)果的最高值。

圖2：光催化劑的CO2還原效率、光學與光電性質(zhì)以及電荷遷移機制�？梢姽猓é恕�420 nm）照射下的CH4（a）和CO（b）的生成速率圖，（c）光催化CO2轉(zhuǎn)化5h的平均效率圖，（d）紫外-可見-近紅外吸收光譜，（e）可見光（λ≥420 nm）定時開關(guān)記錄的光電流信號，（e）可見光（λ≥420 nm）照射下多孔HCP-TiO2-FG復合光催化材料的電荷分離與遷移機制。

  該工作得到了國家自然科學基金（NSFC）、國家重點研發(fā)國際科技合作專項（ISTCP）、華中科技大學自主創(chuàng)新基金-交叉學科重點項目、博士后面上基金以及中央高�；究蒲袠I(yè)務費等資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08651-x