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  褶皺在軟材料表面十分尋常，譬如皮膚上的皺紋，包子上的褶痕，和擠橡皮時的細(xì)紋（圖1a-c）。褶皺亦有重要的應(yīng)用前景，譬如生物分子的動態(tài)呈現(xiàn)[1]（圖1d），以及神經(jīng)突的誘導(dǎo)生長[2]（圖1e）。

圖1. 褶皺在軟材料表面十分尋常亦有重要的應(yīng)用前景。a. 皮膚上的皺紋（圖為羅中立油畫《父親》）。b. 包子上的褶痕。c. 擠橡皮時的細(xì)紋。d. 利用褶皺動態(tài)呈現(xiàn)生物分子[1]。e. 利用褶皺誘導(dǎo)神經(jīng)突的生長[2]。

  褶皺雖尋常卻并不平凡。相應(yīng)的力學(xué)研究雖歷時五十余載，仍不能與實(shí)驗(yàn)完全吻合。早在1963年， Biot曾做過橡膠受壓失穩(wěn)的線性分析并推導(dǎo)出臨界應(yīng)變?yōu)?.46（平面應(yīng)變條件，下同）[3]。及至1999年，Gent的實(shí)驗(yàn)卻發(fā)現(xiàn)褶皺總在應(yīng)變0.35時發(fā)生，遠(yuǎn)低于Biot的預(yù)測[4]。直到2008年，Mahadevan和他的博士生Hohlfeld才解決這一分歧[5]。他們指出軟材料中的褶狀皺（crease）和Biot所研究的波狀皺（wrinkle）是兩種不同的失穩(wěn)模態(tài)（圖2）。波狀皺是彌漫整個表面的光滑起伏。波的幅度可以無限減小而趨近平表面，隨之整個材料中的應(yīng)變也一致趨于零，故波狀皺的失穩(wěn)可以通過對平表面進(jìn)行線性攝動來分析。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊，其底端是一道尖銳的折痕。褶的深度可以無限減小而趨近平表面，但是應(yīng)變在尖銳的褶底總是發(fā)散的，故褶狀皺的失穩(wěn)需要非線性模擬來分析。Hohlfeld和Mahadevan的理論成功預(yù)測了橡膠上褶皺的臨界應(yīng)變。然而橡膠在軟材料中偏硬（剪切模量~1MPa）。更軟的材料中，譬如水凝膠和生物組織（剪切模量~1kPa或更低），褶皺現(xiàn)象仍撲朔迷離。在這些更軟的材料中，表面張力不容忽視地影響著表面形貌，亦即所謂的毛細(xì)彈性現(xiàn)象（Elastocapillarity）[6]。2011-2012年間Mora等人[7]和陳大勇等人[8]分別研究了毛細(xì)彈性褶皺。然而兩個組得出的結(jié)論卻大相徑庭：Mora等人的觀測非常接近經(jīng)過毛細(xì)彈性修正后的波狀皺模型。而陳大勇等人的觀測卻要用毛細(xì)彈性修正后的褶狀皺模型來擬合，其臨界應(yīng)變遠(yuǎn)低于相應(yīng)的波狀皺模型。

圖2. 波狀皺和褶狀皺的差別。波狀皺是彌漫整個表面的光滑起伏。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊。

  近日，哈佛大學(xué)鎖志剛教授組和麻省大學(xué)Hayward教授組合作用全新的毛細(xì)彈性褶皺模型（Elastocapillary Crease）解決了上述沖突。該模型可以用圖3所示的后屈曲路徑來表示。因?yàn)楸砻鎻埩們A向使表面光滑，前述有尖銳底部的褶狀皺將被抑制。有表面張力時，Hohlfeld和Mahadevan所預(yù)測的褶狀皺分岔點(diǎn)不復(fù)存在。彈性體最終在波狀皺分岔點(diǎn)失穩(wěn)（圖3藍(lán)綠路徑交點(diǎn)，臨界應(yīng)變ε_w ）。分岔之后的波狀皺并不穩(wěn)定，會發(fā)生折疊（圖3橙色路徑 ）并形成褶狀皺（圖3紅色路徑）。具體折疊路徑與表面發(fā)生接觸之后表面張力的變化有關(guān)，圖3是假設(shè)表面接觸后無張力的特例。褶狀皺臨界應(yīng)變（ε_c ）被定義為褶狀皺存在的最低應(yīng)變，亦即褶狀皺由不穩(wěn)定變?yōu)榉�(wěn)定的拐點(diǎn)（圖3紅色路徑的拐點(diǎn)，實(shí)線和虛線的轉(zhuǎn)換點(diǎn)）。該拐點(diǎn)所對應(yīng)的褶皺深度由模型中唯一的特征尺度——毛細(xì)彈性尺度——決定。毛細(xì)彈性尺度的定義為表面張力γ和剪切模量μ之比γ/μ。

圖3. 毛細(xì)彈性褶皺的后屈曲路徑圖。圖中實(shí)線為穩(wěn)定路徑，虛線為不穩(wěn)定路徑。藍(lán)色路徑對應(yīng)平表面。綠色路徑對應(yīng)波狀皺。橙色路徑對應(yīng)波狀皺到褶狀皺的折疊過程。紅色路徑對應(yīng)褶狀皺。

  上述后屈曲路徑意味著褶皺形成的應(yīng)變對缺陷敏感（圖4）。毛細(xì)彈性模型中，只有γ/μ一個特征尺度。若缺陷尺寸d<<γ/μ，表面張力可以抹平缺陷。系統(tǒng)會在接近波狀皺分岔點(diǎn)（ε_w ）的應(yīng)變失穩(wěn)，并突跳到相同應(yīng)變的穩(wěn)定路徑上。若缺陷尺度d>>γ/μ，應(yīng)力集中可使缺陷處形成淺小的褶狀皺，即便整體應(yīng)變很低。當(dāng)應(yīng)變接近褶狀皺臨界應(yīng)變（ε_c ）時，缺陷處淺小的褶狀皺可以加深增長，發(fā)展成實(shí)驗(yàn)上可觀測的失穩(wěn)。對于任意尺度的缺陷，失穩(wěn)點(diǎn)都會在這兩個極限之間。也就是說，褶皺的失穩(wěn)永遠(yuǎn)發(fā)生在一個確定的應(yīng)變區(qū)間，其上下界分別為ε_w和ε_c。

圖4. 毛細(xì)彈性褶皺的缺陷敏感性。大缺陷導(dǎo)致接近褶狀皺臨界應(yīng)變（ε_c ）時的失穩(wěn)。小缺陷導(dǎo)致接近波狀皺分岔點(diǎn)（ε_w ）時的失穩(wěn)。

  褶皺失穩(wěn)的應(yīng)變區(qū)間可以被實(shí)驗(yàn)測量。圖5中匯總了文中新采集的數(shù)據(jù)與之前文獻(xiàn)中報(bào)道的數(shù)據(jù)。正如理論所預(yù)測，軟材料褶皺的失穩(wěn)是對缺陷敏感的，并且總發(fā)生在理論預(yù)測的應(yīng)變范圍內(nèi)。

圖5. 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證預(yù)測的失穩(wěn)區(qū)間。H是樣品的初始厚度。

  該研究工作發(fā)表在Physical Review Letters上，并獲編輯推薦（Editors’ Suggestion）。劉綦涵博士與Tetsu Ouchi博士為共同第一作者。哈佛大學(xué)鎖志剛教授與麻省大學(xué)Ryan Hayward教授為共同通訊作者。

參考文獻(xiàn)

1. Kim, J., J. Yoon, and R.C. Hayward, Dynamic display of biomolecular patterns through an elastic creasing instability of stimuli-responsive hydrogels. Nature materials, 2010. 9(2): p. 159.

2. Saha, K., et al., Surface creasing instability of soft polyacrylamide cell culture substrates. Biophysical journal, 2010. 99(12): p. L94-L96.

3. Biot, M.A., Surface instability of rubber in compression. Applied Scientific Research, Section A, 1963. 12(2): p. 168-182.

4. Gent, A. and I. Cho, Surface instabilities in compressed or bent rubber blocks. Rubber Chemistry and Technology, 1999. 72(2): p. 253-262.

5. Hohlfeld, E.B., Creasing, point-bifurcations, and the spontaneous breakdown of scale-invariance. 2008: Dissertation.

6. Style, R.W., et al., Elastocapillarity: Surface tension and the mechanics of soft solids. Annual Review of Condensed Matter Physics, 2017. 8: p. 99-118.

7. Mora, S., et al., Surface instability of soft solids under strain. Soft Matter, 2011. 7(22): p. 10612-10619.

8. Chen, D., et al., Surface energy as a barrier to creasing of elastomer films: An elastic analogy to classical nucleation. Physical review letters, 2012. 109(3): p. 038001.

論文信息與鏈接：

Qihan Liu, Tetsu Ouchi, Lihua Jin, Ryan Hayward, and Zhigang Suo, Elastocapillary Crease. Physical Review Letters, 2019. 122(9): p. 098003.

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.098003