褶皺在軟材料表面十分尋常,譬如皮膚上的皺紋,包子上的褶痕,和擠橡皮時(shí)的細(xì)紋(圖1a-c)。褶皺亦有重要的應(yīng)用前景,譬如生物分子的動(dòng)態(tài)呈現(xiàn)[1](圖1d),以及神經(jīng)突的誘導(dǎo)生長(zhǎng)[2](圖1e)。
圖1. 褶皺在軟材料表面十分尋常亦有重要的應(yīng)用前景。a. 皮膚上的皺紋(圖為羅中立油畫(huà)《父親》)。b. 包子上的褶痕。c. 擠橡皮時(shí)的細(xì)紋。d. 利用褶皺動(dòng)態(tài)呈現(xiàn)生物分子[1]。e. 利用褶皺誘導(dǎo)神經(jīng)突的生長(zhǎng)[2]。
褶皺雖尋常卻并不平凡。相應(yīng)的力學(xué)研究雖歷時(shí)五十余載,仍不能與實(shí)驗(yàn)完全吻合。早在1963年, Biot曾做過(guò)橡膠受壓失穩(wěn)的線性分析并推導(dǎo)出臨界應(yīng)變?yōu)?.46(平面應(yīng)變條件,下同)[3]。及至1999年,Gent的實(shí)驗(yàn)卻發(fā)現(xiàn)褶皺總在應(yīng)變0.35時(shí)發(fā)生,遠(yuǎn)低于Biot的預(yù)測(cè)[4]。直到2008年,Mahadevan和他的博士生Hohlfeld才解決這一分歧[5]。他們指出軟材料中的褶狀皺(crease)和Biot所研究的波狀皺(wrinkle)是兩種不同的失穩(wěn)模態(tài)(圖2)。波狀皺是彌漫整個(gè)表面的光滑起伏。波的幅度可以無(wú)限減小而趨近平表面,隨之整個(gè)材料中的應(yīng)變也一致趨于零,故波狀皺的失穩(wěn)可以通過(guò)對(duì)平表面進(jìn)行線性攝動(dòng)來(lái)分析。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊,其底端是一道尖銳的折痕。褶的深度可以無(wú)限減小而趨近平表面,但是應(yīng)變?cè)诩怃J的褶底總是發(fā)散的,故褶狀皺的失穩(wěn)需要非線性模擬來(lái)分析。Hohlfeld和Mahadevan的理論成功預(yù)測(cè)了橡膠上褶皺的臨界應(yīng)變。然而橡膠在軟材料中偏硬(剪切模量~1MPa)。更軟的材料中,譬如水凝膠和生物組織(剪切模量~1kPa或更低),褶皺現(xiàn)象仍撲朔迷離。在這些更軟的材料中,表面張力不容忽視地影響著表面形貌,亦即所謂的毛細(xì)彈性現(xiàn)象(Elastocapillarity)[6]。2011-2012年間Mora等人[7]和陳大勇等人[8]分別研究了毛細(xì)彈性褶皺。然而兩個(gè)組得出的結(jié)論卻大相徑庭:Mora等人的觀測(cè)非常接近經(jīng)過(guò)毛細(xì)彈性修正后的波狀皺模型。而陳大勇等人的觀測(cè)卻要用毛細(xì)彈性修正后的褶狀皺模型來(lái)擬合,其臨界應(yīng)變遠(yuǎn)低于相應(yīng)的波狀皺模型。
圖2. 波狀皺和褶狀皺的差別。波狀皺是彌漫整個(gè)表面的光滑起伏。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊。
近日,哈佛大學(xué)鎖志剛教授組和麻省大學(xué)Hayward教授組合作用全新的毛細(xì)彈性褶皺模型(Elastocapillary Crease)解決了上述沖突。該模型可以用圖3所示的后屈曲路徑來(lái)表示。因?yàn)楸砻鎻埩們A向使表面光滑,前述有尖銳底部的褶狀皺將被抑制。有表面張力時(shí),Hohlfeld和Mahadevan所預(yù)測(cè)的褶狀皺分岔點(diǎn)不復(fù)存在。彈性體最終在波狀皺分岔點(diǎn)失穩(wěn)(圖3藍(lán)綠路徑交點(diǎn),臨界應(yīng)變εw )。分岔之后的波狀皺并不穩(wěn)定,會(huì)發(fā)生折疊(圖3橙色路徑 )并形成褶狀皺(圖3紅色路徑)。具體折疊路徑與表面發(fā)生接觸之后表面張力的變化有關(guān),圖3是假設(shè)表面接觸后無(wú)張力的特例。褶狀皺臨界應(yīng)變(εc )被定義為褶狀皺存在的最低應(yīng)變,亦即褶狀皺由不穩(wěn)定變?yōu)榉(wěn)定的拐點(diǎn)(圖3紅色路徑的拐點(diǎn),實(shí)線和虛線的轉(zhuǎn)換點(diǎn))。該拐點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的褶皺深度由模型中唯一的特征尺度——毛細(xì)彈性尺度——決定。毛細(xì)彈性尺度的定義為表面張力γ和剪切模量μ之比γ/μ。
圖3. 毛細(xì)彈性褶皺的后屈曲路徑圖。圖中實(shí)線為穩(wěn)定路徑,虛線為不穩(wěn)定路徑。藍(lán)色路徑對(duì)應(yīng)平表面。綠色路徑對(duì)應(yīng)波狀皺。橙色路徑對(duì)應(yīng)波狀皺到褶狀皺的折疊過(guò)程。紅色路徑對(duì)應(yīng)褶狀皺。
上述后屈曲路徑意味著褶皺形成的應(yīng)變對(duì)缺陷敏感(圖4)。毛細(xì)彈性模型中,只有γ/μ一個(gè)特征尺度。若缺陷尺寸d<<γ/μ,表面張力可以抹平缺陷。系統(tǒng)會(huì)在接近波狀皺分岔點(diǎn)(εw )的應(yīng)變失穩(wěn),并突跳到相同應(yīng)變的穩(wěn)定路徑上。若缺陷尺度d>>γ/μ,應(yīng)力集中可使缺陷處形成淺小的褶狀皺,即便整體應(yīng)變很低。當(dāng)應(yīng)變接近褶狀皺臨界應(yīng)變(εc )時(shí),缺陷處淺小的褶狀皺可以加深增長(zhǎng),發(fā)展成實(shí)驗(yàn)上可觀測(cè)的失穩(wěn)。對(duì)于任意尺度的缺陷,失穩(wěn)點(diǎn)都會(huì)在這兩個(gè)極限之間。也就是說(shuō),褶皺的失穩(wěn)永遠(yuǎn)發(fā)生在一個(gè)確定的應(yīng)變區(qū)間,其上下界分別為εw和εc。
圖4. 毛細(xì)彈性褶皺的缺陷敏感性。大缺陷導(dǎo)致接近褶狀皺臨界應(yīng)變(εc )時(shí)的失穩(wěn)。小缺陷導(dǎo)致接近波狀皺分岔點(diǎn)(εw )時(shí)的失穩(wěn)。
褶皺失穩(wěn)的應(yīng)變區(qū)間可以被實(shí)驗(yàn)測(cè)量。圖5中匯總了文中新采集的數(shù)據(jù)與之前文獻(xiàn)中報(bào)道的數(shù)據(jù)。正如理論所預(yù)測(cè),軟材料褶皺的失穩(wěn)是對(duì)缺陷敏感的,并且總發(fā)生在理論預(yù)測(cè)的應(yīng)變范圍內(nèi)。
圖5. 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證預(yù)測(cè)的失穩(wěn)區(qū)間。H是樣品的初始厚度。
該研究工作發(fā)表在Physical Review Letters上,并獲編輯推薦(Editors’ Suggestion)。劉綦涵博士與Tetsu Ouchi博士為共同第一作者。哈佛大學(xué)鎖志剛教授與麻省大學(xué)Ryan Hayward教授為共同通訊作者。
參考文獻(xiàn)
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4. Gent, A. and I. Cho, Surface instabilities in compressed or bent rubber blocks. Rubber Chemistry and Technology, 1999. 72(2): p. 253-262.
5. Hohlfeld, E.B., Creasing, point-bifurcations, and the spontaneous breakdown of scale-invariance. 2008: Dissertation.
6. Style, R.W., et al., Elastocapillarity: Surface tension and the mechanics of soft solids. Annual Review of Condensed Matter Physics, 2017. 8: p. 99-118.
7. Mora, S., et al., Surface instability of soft solids under strain. Soft Matter, 2011. 7(22): p. 10612-10619.
8. Chen, D., et al., Surface energy as a barrier to creasing of elastomer films: An elastic analogy to classical nucleation. Physical review letters, 2012. 109(3): p. 038001.
論文信息與鏈接:
Qihan Liu, Tetsu Ouchi, Lihua Jin, Ryan Hayward, and Zhigang Suo, Elastocapillary Crease. Physical Review Letters, 2019. 122(9): p. 098003.
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.098003
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