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  能夠通過可逆的改變自身形狀、體積或者力學性能來對外界刺激（如光、濕度、溫度、pH、化學溶劑、電磁場等）做出智能響應的自驅動材料，受到國際學術界和工業(yè)界的高度關注，在軟體機器人、生物醫(yī)藥等領域具有廣闊的應用前景。通過結構仿生賦予智能驅動器豐富的驅動形式與新功能，是滿足其在復雜條件下多功能應用的重要途徑。目前雖已報道多種形狀結構的驅動器實現(xiàn)了豐富的驅動形式，但實現(xiàn)其3D幾何形狀的加工條件苛刻，通常需要易揮發(fā)、有毒等化學試劑、精細加工設備或高溫高壓加工成型。此外，當驅動器材料遭受不可避免的外力破壞時，其力學性能和驅動性能將受到嚴重破壞，導致驅動性能永久性失效。

  針對現(xiàn)有智能驅動材料3D幾何形狀加工難、且不能重構和自修復等難題，在該團隊前期關于超分子彈性體及其自修復柔性器件研究基礎上（ Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8795; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1706658; Mater. Horiz., 2019, DOI: 10.1039/C8MH01624K），本研究采用親水性良好的聚乙二醇（PEG）和力學性能良好的聚四氫呋喃醚（PTMG），通過化學合成-交聯(lián)策略構筑了具有疏松共價交聯(lián)與氫鍵交聯(lián)雙交織網(wǎng)絡結構的生物基聚酯材料，如圖1所示。

圖一 (a) 共價-非共價交織結構生物基聚酯材料設計；(b) 廣義二維紅外相關光譜分析；(c)室溫成型制備的多種3D結構

  由于PEG和PTMG良好的結晶性，該材料能夠在室溫附近發(fā)生結晶-熔融轉變。他們通過廣義的二維紅外相關光譜分析揭示了該材料的室溫成型機理：氫鍵解離能夠誘導受限的結晶分子鏈易于擴散，同時疏松的共價交聯(lián)網(wǎng)絡能夠限制分子鏈的進一步擴散，因此該材料能夠在室溫下（≤ 35 ℃）發(fā)生熔融轉變，且保持較好的熔體強度，實現(xiàn)復雜3D仿生結構的室溫成型與重構，如圖1所示。

  他們通過調(diào)控共價-非共價交織網(wǎng)絡賦予生物基聚酯出色的室溫、快速自修復性能和優(yōu)異力學性能，突破現(xiàn)有自修復材料力學性能和自修復性能難以兼顧的難題；同時，由于氫鍵獨特的水敏感性以及材料結晶結構與共價交聯(lián)網(wǎng)絡的協(xié)同作用，使得生物基聚酯具有快速濕度驅動響應性。研究了室溫加工多種3D仿生結構驅動器的不同濕度驅動行為，拓展其在生物醫(yī)藥、航空航天等復雜條件下的多功能化應用，如圖2所示。

圖二 (a) 生物基聚酯材料氫鍵自修復機理示意圖；(a) 與現(xiàn)有驅動材料拉伸強度和自修復效率的對比；(c) 驅動材料在室溫下的3D結構室溫成型與重構演示；(d) 生物基聚酯材料濕度驅動機理示意圖；(e) 爬行驅動機器人設計原理圖；(f) 爬行機器人在濕度變化驅動下的驅動行為演示

  該工作發(fā)表在《先進材料》上，四川大學高分子研究所，高分子材料工程國家重點實驗室張新星研究員和周濤教授為論文的共同通訊作者。四川大學高分子研究所博士生曹杰為第一作者，三峽大學材料與化工學院周昌林副教授為共同第一作者，本研究工作得到國家自然科學基金（51873123, 51673121, 51603132, 51473104）的資助。

  論文鏈接：

  Jie Cao, Changlin Zhou, Gehong Su, Xinxing Zhang,* Tao Zhou,* Zehang Zhou,and Yibo Yang. Arbitrarily 3D Configurable Hygroscopic Robots with a Covalent–Noncovalent Interpenetrating Network and Self-Healing Ability. Adv. Mater. 2019, 1900042. 

  DOI: 10.1002/adma.201900042.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201900042