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  在億萬年的進(jìn)化過程中，大自然形成了各種巧妙而近乎完美的結(jié)構(gòu)，并賦予了它們非凡的功能。螺旋結(jié)構(gòu)便是其中之一，這些精美的功能性結(jié)構(gòu)出現(xiàn)在許多不同的尺度和環(huán)境中。近年來，通過微通道內(nèi)的流體的卷繩效應(yīng)紡制螺旋微纖維的研究已取得了一系列的研究成果。然而，這些微通道內(nèi)的螺旋狀微流體必須快速交聯(lián)固化/凝膠化以保持其螺旋形貓，因此大多局限于鈣離子-海藻酸鈉快速交聯(lián)體系，其實際應(yīng)用受到了一定的限制。此外，基于微流控通道內(nèi)流體的卷繩效應(yīng)所得的螺旋微纖維的振幅主要取決于收集管的內(nèi)部尺寸，因此一旦芯片裝置制作完成，就無法調(diào)整。另一方面，超螺旋結(jié)構(gòu)是源自生物體中更高層次和更復(fù)雜的一種結(jié)構(gòu)，是螺旋結(jié)構(gòu)再次螺旋形折疊產(chǎn)生，在實現(xiàn)組織功能中發(fā)揮關(guān)鍵作用。然而，關(guān)于超螺旋結(jié)構(gòu)的制備卻鮮有報道。

  近期，蘇州大學(xué)郭明雨教授課題組借助簡單的單乳液毛細(xì)管微流控裝置，利用內(nèi)外相流體間傳質(zhì)導(dǎo)致的高粘度差、內(nèi)相流體的快速固化和通道變寬所引起的內(nèi)相流體折疊間的協(xié)同作用，突破了微流控制備螺旋微纖維的原材料限制，實現(xiàn)了從親水性葡聚糖（Macromol. Rapid Commun. 2016, 37, 426?432）、羧化殼聚糖（CCS）和聚乙烯醇（PVA）到疏水性乙烯-乙烯醇共聚物（EVOH）和兩親性聚氨酯脲（PUU3-12，Macromol. Rapid Commun. 2017, 38, 1700275）的螺旋和超螺旋微纖維的連續(xù)可控制備。

圖1（a）毛細(xì)管微流控裝置制備聚合物螺旋微纖維的示意圖；（b）聚合物的結(jié)構(gòu)式；（c）PVA微流體/纖維在寬通道II 內(nèi)的折疊行為的數(shù)碼照片;（d）EVOH螺旋微纖維的掃描電鏡照片;（e）CCS 螺旋微纖維的三維激光共聚焦顯微鏡照片;（f）PUU3-12 螺旋微纖維的數(shù)碼照片

  如圖1 所示，分別以聚合物溶液為內(nèi)相，以低分子量聚乙二醇或其水溶液為外相，將二者分別注入內(nèi)外相通道中，聚合物溶液在收集管I 中形成直的噴射流，在進(jìn)入較寬的收集管II 時會自動折疊形成螺旋微纖維（圖1a）。所得螺旋微纖維的直徑（df）、振幅(A1)和波長(λ1)不僅可通過內(nèi)外相流速精準(zhǔn)調(diào)節(jié)，還可通過外相粘度來調(diào)控。收集到的纖維不僅在常壓下具有高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性（圖1e, f），在高真空掃描電鏡實驗條件下（圖1d），仍可保持其螺旋形貌。

圖2（a）制備聚合物超螺旋微纖維的毛細(xì)管微流控裝置的示意圖；（b）EVOH 微流體/纖維在微通道內(nèi)形成的噴射直流、螺旋、超螺旋結(jié)構(gòu)的顯微照片；（c）CCS 超螺旋微纖維的三維激光共聚焦顯微鏡照片；（d）PVA超螺旋微纖維的顯微鏡照片;（e）PUU3-12超螺旋微纖維的顯微鏡照片;（f）在固定Qin = 350 μL/h 條件下，隨外相流速增加制備的CCS 超螺旋微纖維在微通道內(nèi)的折疊行為照片；（g）在固定Qout = 9 mL/h 條件下，隨內(nèi)相流速增加制備的CCS 超螺旋微的顯微鏡照片。（h-i）A2 和λ2 隨內(nèi)外相流速變化的關(guān)系圖。

  基于上述螺旋微纖維的形成機(jī)制，通過簡單地在圖1a所示裝置的末端連接一個更粗的收集管III（d3 = 1.4 mm， d2 = 1.0 mm，d1 = 0.6 mm），即可實現(xiàn)親水性CCS和PVA、疏水性EVOH和兩親性PUU3-1）的超螺旋微纖維的連續(xù)可控制備（圖2）。如圖2a所示，當(dāng)收集管II 中的螺旋結(jié)構(gòu)流體/纖維進(jìn)入更寬的收集管III 時，螺旋結(jié)構(gòu)會進(jìn)一步自動折疊形成超螺旋結(jié)構(gòu)。所得超螺旋微纖維的波長和振幅同樣可以通過內(nèi)外相流速精準(zhǔn)調(diào)節(jié)。進(jìn)一步證明了通道變寬和內(nèi)外相傳質(zhì)的協(xié)同作用在制備聚合物超螺旋微纖維方面同樣具有普適性和靈活性。

  這些實驗結(jié)果為各類形貌可控的聚合物螺旋和超螺旋微纖維的制備和應(yīng)用研究提供了一條簡便路徑，也為多層次有序的超結(jié)構(gòu)材料的制備提供了一條新的途徑，將極大地豐富各種聚合物的三維微觀結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。

  相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Macromolecular Rapid Communication (DOI:10.1002/marc.201900111)上，文章第一作者為蘇州大學(xué)碩士研究生楊慧麗，通訊作者為郭明雨教授。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/marc.201900111