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  聚合物水凝膠驅(qū)動器在生物醫(yī)學(xué)材料、軟機(jī)器人和柔性電子等前沿領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價值。目前水凝膠驅(qū)動器的制備多通過刺激響應(yīng)性水凝膠（如具有LCST型溫度響應(yīng)性的聚異丙基丙烯酰胺）和非響應(yīng)性的柔性基底組合而成。近期，寧波大學(xué)趙傳壯課題組提出了一種一體化制備水凝膠驅(qū)動器的新策略：調(diào)控聚合物氫鍵給體和受體在凝膠內(nèi)的分布，實現(xiàn)不對稱的聚合物間氫鍵分布，從而賦予凝膠不對稱的UCST型體積相轉(zhuǎn)變行為，從而實現(xiàn)多重響應(yīng)性和兩棲性的智能驅(qū)動行為（圖1）。

圖1. 基于不對稱氫鍵分布策略的多重響應(yīng)性和水油兩棲性水凝膠驅(qū)動器

  研究團(tuán)隊選用了聚丙烯酰胺（PAAm）和聚丙烯酸（PAAc）作為基底，通過不對稱光聚合制備了一側(cè)為PAAm單重網(wǎng)絡(luò)、一側(cè)為PAAc/PAAm雙重網(wǎng)絡(luò)的不對稱凝膠。在低溫下，雙重網(wǎng)絡(luò)一側(cè)由于PAAc和PAAm間的協(xié)同氫鍵作用發(fā)生締合而收縮，而PAAm單網(wǎng)絡(luò)層不具備溫度響應(yīng)性，從而推動凝膠發(fā)生蜷曲；高溫下，PAAc和PAAm間氫鍵發(fā)生解離，凝膠伸展（圖2）。

圖2. 基于不對稱氫鍵分布策略的水凝膠驅(qū)動器的制備路線和響應(yīng)機(jī)理。

  通過控制光聚合時間，調(diào)控凝膠的不對稱程度，從而改變凝膠的驅(qū)動效果（圖3）。在較短的光照時間，PAAc的聚合不完善，不對稱結(jié)構(gòu)不明顯；在較長的光照時間，凝膠整體轉(zhuǎn)化為雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，失去不對稱性；在適中的聚合時間，不對稱性最為強(qiáng)烈，驅(qū)動效果也最為明顯（圖3）。 

圖3. 不同光聚合時間下不對稱PAAm/PAAc水凝膠的橫截面的掃描電子顯微鏡照片，比例尺長度為50微米。

  研究團(tuán)隊在聚合過程中使用了圖案化的光掩模，賦予了凝膠圖案化的氫鍵分布，從而使凝膠完成復(fù)雜三維運(yùn)動，如“石頭、剪刀、布”等手勢和扭曲、螺旋等形狀（圖4）。研究團(tuán)隊還考查了尿素、鹽等物質(zhì)對于凝膠驅(qū)動功能的影響。尿素、NaCl、NaSCN可以干擾聚合物間氫鍵的形成，從而使凝膠樣條伸展；而SO42-可以促進(jìn)聚合間氫鍵的形成，使凝膠樣條更加蜷曲，符合“Hofmeister序列”的預(yù)測。

圖4. 圖案化PAAm/PAAc水凝膠的復(fù)雜三維驅(qū)動效果。

  此外，該材料具有水油兩棲驅(qū)動的能力。在水相中，凝膠與環(huán)境發(fā)生水分交換，從而實現(xiàn)不對稱的體積變化；在油相中，凝膠內(nèi)部發(fā)生水分交換，同樣可以實現(xiàn)不對稱的體積變化從而完成驅(qū)動功能（圖5）。

圖5. 不對稱PAAm/PAAc水凝膠在水浴和油浴中的溫度響應(yīng)性驅(qū)動效果。

  該工作提出了通過不對稱的氫鍵分布制備自驅(qū)動材料的新策略，同時實現(xiàn)了溫度、離子等多重響應(yīng)和水、油兩棲驅(qū)動等效果。以上相關(guān)成果于近期發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上。

  該論文第一作者為寧波大學(xué)2017級本科生華璐欽，通訊作者為趙傳壯副教授。近期，該團(tuán)隊在UCST型溫敏聚合物的分子設(shè)計和材料設(shè)計上取得多項研究進(jìn)展，相關(guān)工作發(fā)表在Progress in Polymer Science（2019，90，2019）和Macromolecules（2019，52，4441）上。該論文得到了國家自然科學(xué)基金青年項目和浙江省自然科學(xué)基金面上項目的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b17159