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  碳點(diǎn)因其優(yōu)異的光穩(wěn)定性、較高的熒光量子效率、良好的生物相容性、較低的毒性等優(yōu)點(diǎn)，在諸多領(lǐng)域有著很好的商業(yè)應(yīng)用前景，尤其是在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。但多數(shù)碳點(diǎn)以藍(lán)綠光發(fā)射為主，穿透性弱，并不利于其生物應(yīng)用。而深紅光/近紅外光碳點(diǎn)（發(fā)射波長>660 nm）所發(fā)光的能量較低、光散射弱、穿透性強(qiáng)，具有成像對比度好、空間分辨率高等優(yōu)勢，受到了研究者們的廣泛關(guān)注。但是，目前深紅光/近紅外光碳點(diǎn)往往存在熒光量子效率低、半峰寬較寬、生物相容性差且需要藍(lán)綠光激發(fā)的缺陷，達(dá)不到成像的要求。因此，制備量子效率高、半峰寬窄、生物相容性好的深紅光/近紅外光碳點(diǎn)仍是目前亟需解決的難題。

  近日，吉林大學(xué)楊柏教授課題組以紅豆杉樹葉為前驅(qū)體，通過溶劑熱合成方法，柱層析提純技術(shù)制備了半峰寬約為20nm（目前報(bào)道的最小值）、發(fā)射波長在673nm的深紅光碳化聚合物點(diǎn) （Carbonized Polymer Dots, CPDs）。在二甲基亞砜（DMSO）溶液中，413 nm和660 nm激發(fā)光激發(fā)下，該深紅光CPDs的量子效率分別高達(dá)59%和31%，是目前已報(bào)道的紅光/近紅外光碳點(diǎn)的最高量子效率。研究表明，熒光基元單一，能級(jí)結(jié)構(gòu)簡單以及N雜環(huán)和芳香環(huán)構(gòu)成的共軛結(jié)構(gòu)的完整性是深紅光CPDs主要的熒光機(jī)理。此外，該工作首次深入探討了CPDs的核殼結(jié)構(gòu)及聚合物特性，分析了CPDs在體內(nèi)的代謝途徑，并將其用于生物成像。

圖1. 深紅光CPDs的合成及光學(xué)性質(zhì)。a) 合成示意圖，b) 吸收光譜，c) 熒光光譜，d) 不同激發(fā)光下的光學(xué)照片，e-f) 雙光子熒光性質(zhì)。

  所制備的深紅光CPDs具有優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)（圖1）。其稀溶液在紫外光至深紅光的范圍內(nèi)均表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸收，無激發(fā)依賴性，且在全光譜激發(fā)下均能發(fā)射明亮的深紅光，可有效避免生物體自發(fā)光的干擾。同時(shí)，CPDs也具有較強(qiáng)的雙光子熒光性質(zhì)，該性質(zhì)在生物成像中有著重要的應(yīng)用價(jià)值。

圖2. 深紅光CPDs的形貌及聚合物性質(zhì)。a) 透射電鏡圖片，b) 原子力顯微鏡圖片，c) 熱失重分析，d) 差示掃描量熱分析，e-f) 粘度分析。

  優(yōu)異的性質(zhì)與結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該深紅光CPDs的結(jié)構(gòu)不同于已報(bào)道的碳量子點(diǎn)材料。其具有核殼結(jié)構(gòu)，主要含有羥基，氨基，芳香環(huán)，N雜化環(huán)，醚鍵等化學(xué)鍵。CPDs最外層是碳化程度較低的聚合物鏈；而碳核主要是由聚合物鏈的交聯(lián)、碳化形成的，質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為18%。CPDs的平均尺寸2.7 nm，在高分辨電鏡下可觀察到明顯的晶格結(jié)構(gòu)，平均晶格間距為0.19 nm，平均高度5.1 nm。由于CPDs的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為-7 ℃，所以其殼層部分在室溫下的形態(tài)類似于聚合物的橡膠態(tài)，有一定的粘性（圖2）。

圖3. 深紅光CPDs的單光子和雙光子生物成像。a1-a3) 不同激發(fā)光下的單光子細(xì)胞成像，b) 雙光子細(xì)胞成像，c-h) 活體成像及各器官成像分析。

  最后，課題組詳細(xì)探究了CPDs的生物毒性及體內(nèi)外成像情況。發(fā)現(xiàn)深紅光CPDs具有良好的生物相容性、較強(qiáng)的穿透性，較高的信噪比。且其在體內(nèi)主要通過腎臟及肝膽代謝系統(tǒng)進(jìn)行代謝，最終以尿液及糞便的形式排出體外（圖3）。該工作不僅首次深入探討了碳點(diǎn)材料的聚合物特性，而且為生物醫(yī)學(xué)及光電器件領(lǐng)域提供了一種新的深紅光納米材料。

  以上研究成果以“Deep Red Emissive Carbonized Polymer Dots with Unprecedented Narrow Full Width at Half Maximum”為題，近期發(fā)表在 Advanced Materials (Adv. Mater. 2020, 1906641)上。吉林大學(xué)博士生劉君君為論文的第一作者，楊柏教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906641