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  《中國制造2025》藍(lán)皮書中指出“石墨烯、智能材料、生物材料、仿生材料等新材料的發(fā)展，不僅在材料領(lǐng)域發(fā)生顛覆性革命，而且也引領(lǐng)著其他產(chǎn)業(yè)的革命性變革�！薄Ｒ虼私梃b新穎的仿生策略和仿生原理，開發(fā)新型高力學(xué)性能石墨烯材料是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，尤其是在航空航天，以及柔性儲能和便攜式電子器件領(lǐng)域具有重要的戰(zhàn)略意義和研究價(jià)值。

  但是，石墨烯薄膜材料的低韌性制約著其進(jìn)一步產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，受天然貝殼的多級次微-納米層狀結(jié)構(gòu)和豐富的界面作用的啟發(fā)，在石墨烯片層間引入不同價(jià)鍵作用如共價(jià)鍵、離子鍵、π堆積等，提高了石墨烯薄膜的力學(xué)強(qiáng)度和韌性。此外，其它一維材料如碳納米管、納米纖維素，二維材料如納米粘土、二硫化鉬、二硫化鎢等，也可提高石墨烯薄膜的力學(xué)性能尤其是韌性。但是，這些納米材料不能和石墨烯片層形成強(qiáng)共價(jià)鍵，從而限制了石墨烯薄膜力學(xué)性能的提高。

  針對石墨烯薄膜材料的低韌性，程群峰教授團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)，組裝的石墨烯薄膜層間存在孔隙，降低了界面作用提高石墨烯薄膜力學(xué)性能的效率。因此，該團(tuán)隊(duì)將小尺寸的黑磷（BP）引入到石墨烯片層，黑磷與氧化石墨烯發(fā)生化學(xué)交聯(lián)，均勻附著在氧化石墨烯片層上。同時(shí)引入π交聯(lián)AD分子，在石墨烯片層間形成π堆積作用。這種共價(jià)鍵和π堆積作用的協(xié)同，不僅降低了石墨烯薄膜的孔隙率，而且提高了石墨烯的規(guī)整度，獲得了高密實(shí)度的石墨烯薄膜材料，大幅提高了石墨烯薄膜的韌性（51.8 MJ m^-3），其主要的增韌機(jī)理是這種協(xié)同效應(yīng)同時(shí)抑制了石墨烯薄膜的裂紋的擴(kuò)展和塑性變形。

圖1. 純r(jià)GO薄膜和BP共價(jià)鍵交聯(lián)石墨烯薄膜材料（rGO-BP-AD）的制備過程

  該團(tuán)隊(duì)首先利用黑磷納米片（BP）通過P-O-C共價(jià)鍵與氧化石墨烯交聯(lián)。小尺寸BP填充了石墨烯層間的縫隙，從而降低了石墨烯薄膜的孔隙率，并提高了石墨烯納米片的規(guī)整取向度。有機(jī)長鏈分子（AD）通過π堆積作用進(jìn)一步提高了石墨烯片層的規(guī)整取向度，進(jìn)一步采用小角散射（SAXS）和廣角散射（WAXS）證實(shí)了這一結(jié)果。

圖2. （A）rGO和（B）rGO-BP-AD薄膜材料的小角散射（SAXS）圖，（C）SAXS對應(yīng)的信號強(qiáng)度圖，（D）相應(yīng)的孔隙率計(jì)算對比值，（E）rGO和（F）rGO-BP-AD的廣角散射（WAXS）圖

  進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，黑磷與石墨烯的P-O-C共價(jià)鍵和AD分子的π堆積作用形成了高效的協(xié)同效應(yīng)，石墨烯薄膜的拉升拉伸強(qiáng)度提高到~653.5 MPa，斷裂應(yīng)變達(dá)~16.7%，而石墨烯薄膜的韌性達(dá)到目前的最高值（~51.8 MJ m^-3）。同時(shí)，由于黑磷和石墨烯的共價(jià)鍵作用，黑磷在石墨烯薄膜中表現(xiàn)出良好的環(huán)境穩(wěn)定性。黑磷交聯(lián)的石墨烯薄膜在空氣中放置14天后，其力學(xué)性能幾乎不變。

圖3. （A）石墨烯薄膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線圖，（B）石墨烯薄膜的拉伸強(qiáng)度和韌性對比圖，（C）黑磷交聯(lián)的石墨烯薄膜力學(xué)穩(wěn)定性，（D）黑磷交聯(lián)的石墨烯薄膜與已報(bào)道的石墨烯材料的力學(xué)強(qiáng)度、韌性和電導(dǎo)率的對比圖。

  研究團(tuán)隊(duì)經(jīng)過原位Raman表征和分子動力學(xué)模擬，揭示了石墨烯薄膜材料的超高韌性歸因于BP與石墨烯之間的P-O-C共價(jià)鍵、BP層間的潤滑作用以及有機(jī)AD分子和石墨烯之間的π堆積作用間的協(xié)同效應(yīng)。其中P-O-C共價(jià)鍵和π堆積作用抑制了裂紋擴(kuò)展，而BP層間的潤滑作用則克服了塑性變形，從而獲得了超高韌性。該高韌性石墨烯薄膜具有良好的電磁屏蔽性能，高達(dá)~29.7 dB（8.0-13.0 GHz范圍）。該研究團(tuán)隊(duì)以此石墨烯薄膜材料制備了柔性超級電容器，表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

圖4. 原位Raman表征圖：（A）rGO、（B）rGO-AD、（C）rGO-BP-III和（D）rGO-BP-AD石墨烯薄膜材料，（E）rGO-BP-AD石墨烯薄膜材料分子動力學(xué)模擬的拉伸過程，（F、G）rGO-BP-III和rGO-BP-AD（H、I）的SEM的拉伸后的破壞側(cè)視形貌圖

  相關(guān)工作近期發(fā)表于PNAS，Ultratough graphene–black phosphorus films，文章的第一作者為北京航空航天大學(xué)博士生周天柱，通訊作者為北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院程群峰教授。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/content/early/2020/03/31/1916610117

作者簡介

  程群峰，北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院，教授，博士生導(dǎo)師。2010年就職于北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院，2019年獲北京市杰出青年基金資助，2016年入選教育部青年長江學(xué)者，2016年獲中國化學(xué)會青年化學(xué)獎，2015年獲國家優(yōu)秀青年基金資助，2014年獲第十四屆霍英東基金資助，2012年入選教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃”和“北京市科技新星”。

  程群峰教授研究團(tuán)隊(duì)主要從事仿生高分子納米復(fù)合材料的研究，提出了仿生構(gòu)筑高分子納米復(fù)合材料的策略。發(fā)表SCI論文75篇，含1篇Nat. Commun., 2篇PNAS, 2篇Matter, 1篇Acc. Chem. Res., 2篇Chem. Soc. Rev., 6篇Angew. Chem., Int. Ed., 6篇Adv. Mater.，9篇ACS Nano，4篇Adv. Funct. Mater.，其中影響因子>10的論文32篇，論文引用3800余次，H因子32，授權(quán)中國專利11項(xiàng)，部分研究成果被Nature選為研究亮點(diǎn)報(bào)道、人民日報(bào)頭版報(bào)道。擔(dān)任國際材料領(lǐng)域著名期刊《Materials Science and Engineering-C》編輯。程群峰教授的課題組網(wǎng)站鏈接：http://chengresearch.net/zh/home-cn/