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  植入式生物醫(yī)學(xué)設(shè)備已廣泛應(yīng)用于臨床，在疾病診斷、監(jiān)測、治療以及生命支持、監(jiān)護(hù)等方面發(fā)揮關(guān)鍵作用。傳統(tǒng)的植入設(shè)備存在與組織器官機(jī)械性能不匹配，界面適應(yīng)性差，界面阻抗，生物相容性欠佳等問題�；谒z的柔性電子器件模量與生物組織相似，生物相容性好，界面順應(yīng)性好，界面阻抗較小，在植入式電子器件領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)的水凝膠傳感器存在機(jī)械強(qiáng)度較弱、傳感靈敏度較低、組織黏附性差等問題，不利于實時采集組織器官的生理或運動信號，也不利于柔性設(shè)備穩(wěn)定工作。另一方面，水凝膠的強(qiáng)度和模量與組織黏附性能常常存在矛盾，難以兼得。受貽貝啟發(fā)，基于多巴胺黏附機(jī)理的水凝膠較好地解決了皮膚表面黏附問題，但黏附性能有待進(jìn)一步提高。利用氫鍵、動態(tài)共價鍵等將水凝膠與生物組織黏附，仍存在黏附強(qiáng)度較低的問題。因此，如何設(shè)計制備具有較強(qiáng)組織黏附能力的導(dǎo)電水凝膠，實現(xiàn)水凝膠與目標(biāo)組織器官的牢固且密切的黏附，研究高性能可植入水凝膠電子器件，監(jiān)測組織器官的運動，是本領(lǐng)域亟待解決的科學(xué)問題。

  中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊綜合運用貽貝啟發(fā)的聚多巴胺黏附機(jī)理和兩性離子黏附機(jī)理，發(fā)明了一種組織粘附型離子導(dǎo)電水凝膠，具有出色的拉伸性能、高韌性和自愈合性能，能夠自主牢固地粘附在心臟、肝臟和肺等器官上，實現(xiàn)了對器官運動信號的實時采集，并通過無線傳輸進(jìn)行遠(yuǎn)程監(jiān)控（圖1）。

圖1.（a）聚多巴胺兩性離子納米復(fù)合水凝膠制備示意圖；（b）PDA-clay-PSBMA水凝膠的粘附機(jī)理；（c）水凝膠傳感器監(jiān)測目標(biāo)器官震動示意圖

  付俊教授團(tuán)隊合成了粘土交聯(lián)的聚兩性離子水凝膠，并在其中引入聚多巴胺，結(jié)合兩性離子的強(qiáng)靜電偶極和聚多巴胺的仿生黏附機(jī)制，實現(xiàn)了水凝膠在組織表面牢固粘附。一方面，多巴胺單體吸附在粘土納米片上，氧化聚合后，部分殘留的兒茶酚基團(tuán)可與組織表面的官能團(tuán)形成氫鍵，或發(fā)生邁克爾加成，席夫堿反應(yīng)等。另一方面，甜菜堿型兩性離子具有強(qiáng)靜電偶極，可與組織表面極性基團(tuán)行程偶極-偶極作用或氫鍵、靜電等作用。因此，多巴胺與兩性離子協(xié)同作用，賦予水凝膠對生物組織的牢固粘附（圖2a）。該水凝膠在心臟表面的粘附強(qiáng)度高達(dá)19.4kPa（圖2b），水凝膠粘附到豬皮表面并剝離十次后，粘附強(qiáng)度仍保持在16.1 kPa左右（圖2c），與商用的纖維蛋白膠水的性能相當(dāng)。

圖2. PDA-clay-PSBMA水凝膠與生物組織的粘附性能

  該水凝膠具有離子導(dǎo)電性能，對應(yīng)力和應(yīng)變敏感，應(yīng)變傳感靈敏度可達(dá)4.3.因此，將水凝膠直接黏附在關(guān)節(jié)皮膚表面，無需使用膠帶或者其他膠粘劑，可實時監(jiān)測手指、膝關(guān)節(jié)等的運動（圖3a,b）。水凝膠與皮膚黏附非常牢固，即使在跳繩這種劇烈運動條件下，水凝膠傳感器仍可以牢固的粘附在膝關(guān)節(jié)上，不會脫落，并實時采集膝關(guān)節(jié)運動信號（圖4）。水凝膠傳感器的靈敏度高，可準(zhǔn)確地檢測吞咽（圖3c）和脈搏等微弱信號。以水凝膠作為基本單元，構(gòu)筑了模擬人體皮膚的二維凝膠傳感器陣列，每個陣列單元可以獨立地記錄應(yīng)力變化，能及時、準(zhǔn)確地反映陣列表面微小的應(yīng)力刺激及其分布（圖3d）。該水凝膠傳感器在人體姿態(tài)捕捉、心電圖、柔性陣列傳感器等方面有重要應(yīng)用前景。

圖3. PDA-clay-PSBMA水凝膠的傳感性能。(a)指關(guān)節(jié)，(b)膝關(guān)節(jié)，(c)咽喉，(d)陣列式傳感器的平面?zhèn)鞲行盘柗植肌?/span>

圖4. 水凝膠傳感器監(jiān)測跳繩時關(guān)節(jié)運動

  該導(dǎo)電水凝膠卓越的組織黏附能力為組織器官實時監(jiān)測提供了可能。例如，將水凝膠直接黏附在肺葉表面，可瞬間封堵肺葉瘺孔，體外研究進(jìn)一步表明，在模擬呼吸狀態(tài)下，水凝膠-肺界面保持穩(wěn)定，有利于快速解決急性氣胸癥狀，維持正常呼吸（圖5a）。同樣地，水凝膠可瞬間粘貼在受損心臟表面，在模擬心臟搏動過程中保持穩(wěn)定（圖5b）。同時，該水凝膠可實時監(jiān)測肺或心臟的運動特征（圖5c）。將無線信號傳輸設(shè)備集成在該水凝膠傳感器上，實現(xiàn)了對器官運動狀況的遠(yuǎn)程實時監(jiān)控（圖5d）�？梢�，該水凝膠傳感器可黏附在組織器官表面，實時監(jiān)測組織器官運動和健康狀況，并將采集的信號通過無線傳輸，為實現(xiàn)遠(yuǎn)程實時醫(yī)療、護(hù)理、健康管理等提供了新的思路在可植入醫(yī)療器械領(lǐng)域，具有廣泛的應(yīng)用前景。

圖5. 水凝膠黏附并封堵(a)肺和(b)心臟瘺孔，并模擬呼吸和心臟跳動狀態(tài)。(c)肺模擬呼吸時的監(jiān)測信號。(d)實時監(jiān)測模擬肺呼吸和信號無線傳輸。

  該研究成果以“Stretchable, Self-Healing and Tissue-Adhesive Zwitterionic Hydrogels as Strain Sensors for Wireless Monitoring of Organ Motions”為題，發(fā)表于Materials Horizons, 2020, DOI: 10.1039/D0MH00361A。碩士生裴欣潔為第一作者，付俊教授為通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金(51873224)的支持。

  文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/mh/d0mh00361a

付俊教授簡介

  中科院“百人計劃”、中山大學(xué)“百人計劃”、浙江省杰出青年基金入選者。英國皇家學(xué)會學(xué)術(shù)期刊J Mater Chem B和Wiley出版社J Polym Sci編委。2005年博士畢業(yè)于中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)國家重點實驗室。2005年至2007年留學(xué)于德國馬普高分子研究所，2007年至2010年留學(xué)于美國哈佛醫(yī)學(xué)院附屬麻省總醫(yī)院。2010年加入中科院寧波材料所，任研究員。2019年8月加入中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，任教授，博導(dǎo)。圍繞柔性驅(qū)動、柔性傳感與可穿戴設(shè)備、組織工程等領(lǐng)域?qū)Ω咝阅芘c功能水凝膠材料的需求，重點研究高強(qiáng)韌、自修復(fù)水凝膠制備與構(gòu)效關(guān)系；響應(yīng)型水凝膠及驅(qū)動器；水凝膠柔性傳感器與可穿戴設(shè)備；水凝膠組織工程材料；生物3D打印等。

  相關(guān)成果已在Adv Funct Mater, Mater Horizons, Chem Mater, ACS Appl Mater Interfaces, Chem Commun, ACS Macro Lett, Macromolecules等高水平期刊發(fā)表論文110多篇，出版英文專著1部，全部論文累計被引用4300余次，H指數(shù)35。授權(quán)發(fā)明專利20多項。