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  水凝膠是一類由親水聚合物鏈交聯(lián)組成的具有三維網(wǎng)絡(luò)的高含水率的軟材料，廣泛應(yīng)用于組織工程、藥物傳遞、軟體電子和致動器等眾多領(lǐng)域。然而，基于共價鍵構(gòu)建的傳統(tǒng)聚合物水凝膠由于其無序的、各向同性的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，其機械強度有限（~ 1 MPa），并且容易發(fā)生永久斷裂。相比之下，生物軟組織（如肌肉、軟骨、肌腱、韌帶）是由生物凝膠（天然水凝膠）組成的，經(jīng)過漫長的進化，生物凝膠擁有高度有序的分級結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的力學性能（如拉伸強度為10 MPa的天然肌肉是由分級有序的納米纖維束構(gòu)成的）。

  在聚合物水凝膠網(wǎng)絡(luò)中引入無機納米材料作為增強劑可以改善其力學性能。然而，有機-無機之間的相分離常常導(dǎo)致無機構(gòu)建單元的聚集和無序分布。同時，無機構(gòu)建單元與有機基質(zhì)之間缺乏充分的結(jié)合，這都使得有機-無機復(fù)合水凝膠的機械性能的提升受到極大的限制。而如何將無機增強相精確地引入有機聚合物相中仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。受到天然肌肉結(jié)構(gòu)與性能的啟發(fā)，在制備有機-無機復(fù)合水凝膠材料過程中，實現(xiàn)有機相與無機相在亞納米尺度上有序結(jié)合，有利于制備類似甚至優(yōu)于天然結(jié)構(gòu)材料性能的改良機械材料。

  基于課題組前期在利用無機離子寡聚體構(gòu)建均相結(jié)構(gòu)（Nature 2019, 574, 394-398, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071-2075）和分級有序結(jié)構(gòu)（Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556, ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 36731-36739）材料的巨大優(yōu)勢，這里他們提出了一種異相無機聚合策略，即通過誘導(dǎo)無機離子寡聚體在聚合物分子鏈形成的網(wǎng)絡(luò)上聚合，可以制備肌肉狀的有機-無機復(fù)合水凝膠。在異相聚合過程中，有機與無機相在亞納米尺度上實現(xiàn)緊密結(jié)合，經(jīng)過進一步應(yīng)力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)取向，形成高度分級有序的有機-無機納米集成結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)使得所制備的水凝膠具有高強高韌的力學性能（強度為17.84 MPa，斷裂能為8.97 kJ m^-2），超過了天然肌肉和絕大多數(shù)合成水凝膠。此外，受損的水凝膠可以通過無機離子寡聚體的原位再聚合實現(xiàn)很好的修復(fù)�；谄涮厥獾挠袡C-無機集成結(jié)構(gòu)，該復(fù)合水凝膠可以通過編程成為刺激響應(yīng)的微型引擎，在水環(huán)境中表現(xiàn)出肌肉狀的運動。本研究表明，通過無機離子寡聚體與有機高分子進行異相無機聚合可以實現(xiàn)新型有機-無機集成結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，而不是傳統(tǒng)的有機-無機復(fù)合，這為先進結(jié)構(gòu)/功能材料的設(shè)計和制造提供了一種全新的策略。

通過異相無機聚合策略制備仿生肌肉的復(fù)合水凝膠及其內(nèi)部結(jié)構(gòu)

仿生肌肉復(fù)合水凝膠的機械性能

仿生肌肉復(fù)合水凝膠通過原位聚合的修復(fù)性能

仿生肌肉復(fù)合水凝膠的水驅(qū)動性能

  研究成果發(fā)表于近期的ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。論文的第一作者為浙江大學化學系博士生余亞東，共同通訊作者是浙江大學化學系劉昭明特聘副研究員和唐�？到淌�。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c18242