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  作為地球上最重要的能源之一，原油約占世界石油儲(chǔ)量的40%，隨著原油被不斷的開發(fā)與利用，接踵而來的就是海上原油的泄漏，從而造成海洋水體環(huán)境的污染，同時(shí)也對(duì)海洋生物與海洋生態(tài)造成了極大的危害。因此，如何處理高粘度原油泄漏成為當(dāng)前科研人員的研究熱點(diǎn)。氣凝膠具有密度低、孔隙率高、化學(xué)穩(wěn)定性好、比表面積高等優(yōu)點(diǎn)，在選擇性吸油、自清潔等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。但是到目前為止，氣凝膠由于結(jié)構(gòu)的脆弱，其力學(xué)性能普遍較差，并且對(duì)超高粘度的類固體原油（粘度>1000 mpa?s）的吸附性能低仍然限制了其廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)結(jié)構(gòu)與功能一體的具備優(yōu)異力學(xué)性能和優(yōu)異吸附能力的功能氣凝膠以處理海上泄漏的高粘度原油仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

  南京林業(yè)大學(xué)付宇教授團(tuán)隊(duì)一直從事生物質(zhì)資源的高附加值利用和仿生智能界面材料的研究和發(fā)展。尤其基于功能化生物質(zhì)基元體和高分子的復(fù)合來發(fā)展多組元多功能耦合的新體系，從而探討其在環(huán)境、能源、力學(xué)功能領(lǐng)域的應(yīng)用，滿足日益增長(zhǎng)的材料的功能和性能需求�；趫F(tuán)隊(duì)先前采用功能化纖維素的路徑從而實(shí)現(xiàn)仿生多功能材料的構(gòu)建（Composites Science and Technology 201 (2021) 108524；Cellulose 27,10241–10257(2020)）。最近，該團(tuán)隊(duì)受木材仿生思維啟發(fā)，基于液相冷凍共組裝技術(shù)來發(fā)展可控的內(nèi)在拓?fù)湫蚊埠涂稍O(shè)計(jì)分子功能網(wǎng)絡(luò)的一體化策略來解決氣凝膠材料的力學(xué)結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和功能適應(yīng)性的矛盾，并且應(yīng)用于超高粘度類固體原油的吸附處理。采用功能化納米纖維素原位分散MXene在聚氨酯體系中組裝功能和性能二維疊加網(wǎng)絡(luò)；通過冷凍模板技術(shù)，調(diào)控冷凍工藝，通過后交聯(lián)策略實(shí)現(xiàn)了木材多維孔道仿生結(jié)構(gòu)的復(fù)刻。并且對(duì)這種仿生可編程的復(fù)合氣凝膠進(jìn)行了功能的探索，闡述了仿木材形貌的構(gòu)效關(guān)系。由于存在內(nèi)部仿生木材多維孔道網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，該氣凝膠具備優(yōu)異的壓縮回彈性能（壓縮回彈100次后依舊保持76.2%回復(fù)率），并且具備穩(wěn)定的超疏水性質(zhì)（152°）、優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換能力和杰出的吸油能力（60.2 g/g）。由于其多維孔道多重反射和MXene優(yōu)異的光捕獲能力，實(shí)現(xiàn)了在光熱條件下高效快速吸附高粘度重油 (25 g/g的吸附能力和76.2% 的5次循環(huán)能力)。該工作為開發(fā)新型具有仿生多功能結(jié)構(gòu)的氣凝膠提供了新思路，可用來設(shè)計(jì)復(fù)雜的多層結(jié)構(gòu)從而滿足多功能應(yīng)用（Chemical Engineering，2020）。

  研究人員首先采用機(jī)械化學(xué)法合成硅烷功能化的纖維素納米晶，原位搭載分散MXene二維納米片后通過與聚氨酯進(jìn)行定向冷凍組裝，控制冷凍工藝參數(shù)并且后交聯(lián)制備仿生木材多維孔道結(jié)構(gòu)的氣凝膠（圖1）。研究人員通過掃描電子顯微鏡（SEM）分析研究了多元?dú)饽z的微觀結(jié)構(gòu)。結(jié)果顯示，得益于冰晶定向的生長(zhǎng)，氣凝膠內(nèi)部為層狀多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)，并且Mapping證實(shí)MXene在聚氨酯基體內(nèi)分散均勻，這也解釋了該氣凝膠優(yōu)異的吸油能力和杰出的機(jī)械穩(wěn)定性。得益于仿生橋連和多維層狀結(jié)構(gòu)，該氣凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)超彈性，100次壓縮循環(huán)之后依舊能保持76.2%的高度回復(fù)率，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的氣凝膠材料。

  由于硅烷官能化納米纖維素為疏水性的交聯(lián)劑協(xié)同氣凝膠的多級(jí)表面結(jié)構(gòu)降低了材料表面自由能。氣凝膠也表現(xiàn)出溫度穩(wěn)定的超疏水特性，氣凝膠在室溫以及80℃高溫下依舊保持152°的穩(wěn)定的水接觸角，可以應(yīng)用于高效快速油吸附。其對(duì)大多數(shù)類型的油類和有機(jī)溶劑都保持較好的吸附能力。于此同時(shí)氣凝膠的多維結(jié)構(gòu)和高分散性的MXene賦予其優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換能力，在1 kW/m² 光照射下120 s，表面溫度能達(dá)到65 ℃。

  根據(jù)以上結(jié)果，研究人員希望將這種氣凝膠應(yīng)用于吸附超高粘度類固體重油。科研人員將渤海油田開采的超高粘度原油進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，可以發(fā)現(xiàn)通過加熱的方式可以顯著降低重油的粘度。因此，將光熱輔助氣凝膠使得氣凝膠表面溫度極大提高可以降低重油粘度從而達(dá)到對(duì)重油快速吸附的效果。基于以上理論，研究人員搭建了一套光熱輔助氣凝膠吸附超高粘度重油的裝置，并對(duì)其吸附速度和效率進(jìn)行了深入的研究。研究發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高，氣凝膠對(duì)于重油的吸附能力也極大的提高，在一個(gè)太陽光照下10 s后就能將一滴重油液滴吸附到氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu)重，并且5 min 后最高能吸附25 g/g的重油。循環(huán)測(cè)試性能表面經(jīng)歷5次循環(huán)后依舊能達(dá)到76%的吸附效率。這種優(yōu)異的吸附重油能力可以解釋為兩種原因：(1)仿生木材徑向多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)("低曲折效應(yīng)")，使液體能夠在氣凝膠內(nèi)部快速運(yùn)輸；(2)分散均勻的MXene賦予氣凝膠顯示出杰出的光熱轉(zhuǎn)換能力，這極大地提高氣凝膠的表面溫度，降低了原油的粘度。協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了這種仿生木材結(jié)構(gòu)的氣凝膠顯示出優(yōu)異的重油吸附能力。更為重要的是，研究人員搭建了一套連接真空泵持續(xù)光熱輔助持續(xù)吸油的概念性證明也證實(shí)有望應(yīng)用與實(shí)際生產(chǎn)當(dāng)中。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Chemical Engineering Journal；Composites Science and Technology 201 (2021) 108524 和Cellulose (2020) 27:10241–10257上。論文的第一作者為南京林業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生蔡晨陽，通訊作者為付宇教授。

  以上工作得到了國家自然科學(xué)基金（編號(hào)：31770608），江蘇省特聘教授基金（蘇教室 [2016]20）以及江蘇省研究生創(chuàng)新計(jì)劃（編號(hào)：KYCX19_1087）的支持。

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127772

  https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2020.108524

  https://doi.org/10.1007/s10570-020-03484-0