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  導(dǎo)電水凝膠得益于優(yōu)異的電化學(xué)特性和類皮膚彈性，是軟機器人、可植入生理監(jiān)測和可穿戴醫(yī)療跟蹤等柔性電子產(chǎn)品的重要候選材料。高導(dǎo)電性和優(yōu)異的柔韌性是實現(xiàn)其功能至關(guān)重要的性能, 而柔性電子器件實現(xiàn)各種人類活動實時監(jiān)控和穩(wěn)定信號反饋仍然需要具備高拉伸性,可重復(fù)粘附性,極好的電化學(xué)靈敏度等特性。然而制備具有多種上述性能的聚合物水凝膠往往過程繁瑣、耗時，且需要外界刺激(紫外或熱) 引發(fā)自由基聚合，極大地限制了柔性器件在實際應(yīng)用中的發(fā)展。因此，在環(huán)境溫度下通過快速聚合過程制備同時擁有優(yōu)異的柔韌性、可重復(fù)自粘性和電化學(xué)靈敏度的水凝膠不僅是個極大的挑戰(zhàn)，更會為水凝膠傳感器實際應(yīng)用提供新思路。

  針對快速制備具有優(yōu)異電化學(xué)性能的聚合物水凝膠，北京林業(yè)大學(xué)楊俊副教授課題組報道了一種通過納米纖維素作為納米復(fù)合物增強體，單寧酸-銀雙催化體系活化過硫酸銨在室溫下引發(fā)自由基快速聚合的導(dǎo)電水凝膠傳感器。

圖1. (a)快速聚合水凝膠制備示意圖。(b)單寧酸-銀雙催化體系。(c)水凝膠基質(zhì)中可能存在的鍵合方式。

  這一快速聚合策略的原理是: (1) 銀離子通過電荷轉(zhuǎn)移過程激活過硫酸銨產(chǎn)生硫酸根自由基以引發(fā)乙烯基單體的聚合。(2) TA上的鄰苯二酚基團將銀離子(Ag⁺)還原為銀納米粒子(Ag NPs)，并通過Ag⁺氧化轉(zhuǎn)化為半醌/醌構(gòu)成氧化還原體系維持動態(tài)平衡持續(xù)加速自由基產(chǎn)生。結(jié)果表明在，具有超強拉伸性，優(yōu)異導(dǎo)電性和重復(fù)粘附性的納米復(fù)合水凝膠可以在30 s內(nèi)得到。

圖2. (a)同一時間內(nèi)不同成分促凝效果對比照片。(b) CNC、CNC/TA和CNC/TA- Ag懸浮液的UV-vis光譜。(c) CNC/TA和CNC/TA- Ag懸浮液的XPS全譜掃描。(d) TA和TA- ag溶液的O 1s區(qū)XPS掃描對比。(e)銀離子和TA-Ag雙催化體系制備快速聚合水凝膠。

  研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ag⁺加入TA溶液時，形成了AgNPs和苯醌結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致明顯的顏色變化。通過CNC/TA-Ag懸浮液的UV-vis吸收光譜和x射線光電子能譜證實了TA-Ag在催化體系中的作用，其中C=O基團的含量隨著Ag⁺濃度的增加而增加進一步證實了雙催化體系的平衡狀態(tài)。

圖3. (a)水凝膠電化學(xué)靈敏度和傳感因子。(b) 大形變下穩(wěn)定傳感，500次重復(fù)傳感和100%形變下傳感遲滯檢測。(c) 不同應(yīng)用場景下凝膠傳感器對人體微弱信號的靈敏檢測。

  值得注意的是，納米纖維素表面原位還原銀納米顆粒實現(xiàn)了金屬離子在基質(zhì)中的均勻分布，CNCs與TA-Ag復(fù)合物之間的氫鍵起到了動態(tài)連接橋梁的作用有效地消耗能量，使凝膠具備了優(yōu)異的力學(xué)和電化學(xué)性能，在100 %形變下傳感因子為1.02，連續(xù)500次拉伸形變下無明顯信號偏移。此外，得益于鄰苯二酚基團對多種基質(zhì)的鍵合效果（金屬配位鍵、氫鍵），使水凝膠可以作為適形可伸縮傳感器直接粘附在人體皮膚上檢測人體局部手指彎曲及聲音傳輸?shù)任⑿∩砘顒�。這種單寧酸-銀氧化還原體系與CNCs增強相結(jié)合的快速聚合策略將為新一代柔性電子器件的發(fā)展開辟廣闊的道路。

  該研究成果以“Tannic Acid–Silver Dual Catalysis Induced Rapid Polymerization of Conductive Hydrogel Sensors with Excellent Stretchability, Self-Adhesion, and Strain-Sensitivity Properties”為題在線發(fā)表在《ACS Applied Materials & Interfaces》 (工程技術(shù)一區(qū)TOP期刊， IF: 8.758)期刊上。論文第一作者是2019級碩士研究生郝三偉，楊俊副教授為該工作的通訊作者，該工作得到國家自然科學(xué)基金面上項目（21674013）的資助。

  原文信息和鏈接：

  Tannic Acid–Silver Dual Catalysis Induced Rapid Polymerization of Conductive Hydrogel Sensors with Excellent Stretchability, Self-Adhesion, and Strain-Sensitivity Properties, Sanwei Hao, Changyou Shao, Lei Meng, Chen Cui, Feng Xu, and Jun Yang*, ACS Applied Materials & Interfaces 2020, DOI: 10.1021/acsami.0c18250.

  https://dx.doi.org/10.1021/acsami.0c18250