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  基于半導(dǎo)體共軛聚合物和受體混合制備的有機(jī)太陽電池在材料的合成和器件工藝上目前都已取得了很大的成就，新型的非富勒烯電子受體近幾年來也受到越來越多的關(guān)注，有機(jī)太陽電池的效率不斷被刷新，非富勒烯有機(jī)太陽單結(jié)的電池效率已超過18%。目前高效有機(jī)太陽電池的制備普遍采用鹵代芳烴溶劑，例如氯仿、氯苯、二氯苯等。但這些溶劑都有很高的毒性，在器件制備過程中如果長(zhǎng)時(shí)間接觸，會(huì)對(duì)研究人員的健康帶來很大的危害。而且這些溶劑直接排放到大氣中，也會(huì)造成對(duì)環(huán)境的污染和危害。從制備成本的角度來看，這些溶劑的成本價(jià)格也很高。這些不利因素限制了鹵代溶劑在有機(jī)太陽電池制備的大規(guī)模生產(chǎn)和工業(yè)化應(yīng)用，并且和現(xiàn)在綠色化學(xué)的宗旨是背道而馳的。因此以健康和環(huán)保為出發(fā)點(diǎn)，發(fā)展低毒性甚至無毒的非鹵代芳烴溶劑去制備有機(jī)太陽電池是迫在眉睫，也是有機(jī)太陽電池走向商業(yè)化的必經(jīng)之路。

  近日，南方科技大學(xué)何鳳教授課題組在含三氟甲基的高效受體BTIC-CF₃-γ（F. He, Joule 2020, 4, 688-700）基礎(chǔ)上，通過不對(duì)稱策略，結(jié)合氯取代的獨(dú)特性質(zhì)和優(yōu)勢(shì)，合成了新的高性能受體材料BTIC-2Cl-_γCF₃。通過調(diào)控端基與中心核之間的分子間相互作用，兩個(gè)不同端基的分子間相互作用結(jié)合在一起，最終形成的分子能在大多數(shù)溶劑中充分溶解（甚至無鹵素溶劑），從而滿足生態(tài)兼容的器件制備要求。選用PBDB-TF作為給體，利用甲苯作為加工溶劑，制備的有機(jī)太陽電池效率高達(dá)16.31%。通過三元共混策略，甲苯加工的器件效率提升至17.12%。在Ag電極為15 nm時(shí)，制備的半透明電池在24.45%的透射率下，效率高達(dá)13.06%。分子中氯取代和三氟甲基的相互作用，有效調(diào)控了分子的聚集形態(tài)，使BTIC-2Cl-_γCF₃ 成為生態(tài)相容溶劑加工的高效光伏材料。通過對(duì)分子單晶結(jié)構(gòu)的分析（圖1），每個(gè)橢圓框架結(jié)構(gòu)由6個(gè)相互作用的分子組成，包括端基間 (J-aggregations)和核與核之間 (H-aggregations)的相互作用，以及非共價(jià)的F??S、F??O、Cl??S、Cl??O等相互作用。因此，形成得了由多個(gè)長(zhǎng)度為26.6 ?、寬度為17.2 ?的橢圓框架組成的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。BTIC-2Cl-_γCF₃的三維構(gòu)型可有利于更加高效的電荷傳輸,提高器件的光電轉(zhuǎn)換性能。

圖1. (a) BTIC-2Cl-_γCF₃, PBDB-TF 和 PC₇₁ThBM的分子結(jié)構(gòu)；(b) BTIC-2Cl-_γCF₃單晶結(jié)構(gòu)；(c) 分子的π???π相互作用；(d) 單個(gè)橢圓框下的單晶結(jié)構(gòu)；(d) 單個(gè)橢圓框下分子間相互作用；(f) c 軸方向上和 (g) c* 軸方向上3D網(wǎng)絡(luò)堆積結(jié)構(gòu)。

  此外，通過同步輻射光源的掠入射X射線衍射（GIWAX）研究發(fā)現(xiàn)（圖2(a)-(d)），二元和三元的混合膜具有相似的衍射花樣，都表現(xiàn)出良好的形貌堆積信息。聯(lián)合前面的單晶數(shù)據(jù)分析，BTIC-2Cl-_γCF₃分子的堆積方式在混合膜中得到了部分保留。圖2(e)-(f)的器件穩(wěn)定性測(cè)試表明，二元和三元器件都表現(xiàn)出很優(yōu)異的穩(wěn)定性。在氮?dú)獗Ｗo(hù)的手套中貯藏720小時(shí)后，仍能維持初始效率的95%。在同樣時(shí)間的持續(xù)光照下，三元器件的效率仍超過15%。因此，基于BTIC-2Cl-_γCF₃的材料體系具有很大的商業(yè)化前景。

圖2.二元 (a) 和三元 (b) 薄膜的GIWAX衍射花樣；垂直平面 (c) 和平面內(nèi) (d) 的對(duì)應(yīng)曲線圖；甲苯加工的器件貯藏穩(wěn)定性 (e) 和 光穩(wěn)定性 (f)。

  低帶隙受體BTIC-2Cl-_γCF₃在近紅外區(qū)域有很強(qiáng)的吸收，使可見光盡可能多地穿透，非常適合制備半透明器件。圖3(a)-(c)為甲苯制備的三元半透明器件的J-V、EQE和透射率曲線。在平均透射率為24.5%的條件下， 15 nm  Ag的半透明器件效率高達(dá)13.06%。為了量化制備半透明器件的視覺外觀，圖3(e) 顯示了器件的CIE色坐標(biāo)。圖3f為通過半透明器件拍攝的室外圖像。從照片上看，半透明器件展示了良好的清晰度、色覺和透明度。這些結(jié)果表明，BTIC-2Cl-_γCF₃是半透明光伏建筑一體化產(chǎn)品中很有前途的材料。

圖3.不同Ag電極厚度下，甲苯加工的三元器件的 (a) J-V, (b) EQE, and (c) 透射曲線；(d)近年來效率超10%的半透明有機(jī)太陽電池；(e) 器件的CIE坐標(biāo)圖；(f) 通過半透明器件拍攝的戶外照片。

  該成果以研究論文形式發(fā)表在國(guó)際化學(xué)旗艦期刊Angewandte Chemie International Edition （10.1002/anie.202013053）上。該工作的第一作者為課題組研究助理教授陳暉，博士生賴寒健和陳子毅博士，通訊作者為南方科技大學(xué)化學(xué)系與深圳格拉布斯研究院何鳳教授。該研究得到了南方科技大學(xué)啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省引進(jìn)創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)、深圳市科創(chuàng)委以及深圳格拉布斯研究院和南方科技大學(xué)分析測(cè)試中心的大力支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013053

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