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  生物組織（如血管，晶狀體，細胞外基質(zhì)等）在受機械應(yīng)力發(fā)生形變或損壞時，會采取應(yīng)變-硬化或自修復(fù)的自我保護機制來維持組織結(jié)構(gòu)的完整性與功能性。開發(fā)同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠材料在構(gòu)建人工組織與軟體器件中具有重要意義。近年來，雖然基于自修復(fù)水凝膠的研究已取得巨大進展，然而，同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠在以往的研究中很少被報道。目前為止，絕大多數(shù)具有應(yīng)變-硬化特性的凝膠材料主要基于半柔性生物高分子網(wǎng)絡(luò)以及通過小分子或寡聚物自組裝得到的半柔性高分子網(wǎng)絡(luò)，而在柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)中實現(xiàn)應(yīng)變-硬化的特性仍具有很高的挑戰(zhàn)。

  近日，加拿大阿爾伯塔大學(xué)Hongbo Zeng（曾宏波）教授課題組報道了一種同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生動態(tài)柔性水凝膠。首先，通過制備乳糖醛酸基功能化單體（LAEMA）并將其與丙烯酰胺（AM）進行自由基聚合得到乳糖醛酸基功能化的聚丙烯酰胺，再將其與硼酸基化聚乙二醇（DPB-PEG）混合，通過硼酸與二醇的反應(yīng)，從而構(gòu)筑基于動態(tài)硼酸酯交聯(lián)的柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)（圖1）。

圖1. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠合成示意圖。

  該水凝膠的仿生應(yīng)變-硬化特性異于絕大多數(shù)柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)變-軟化性質(zhì)。這種應(yīng)變-硬化的特性可歸因為形變過程中聚乙二醇的非線性拉伸與有限延展性（圖2）。這種應(yīng)變-硬化的機械響應(yīng)性可以通過改變硼酸-二醇摩爾比、聚合物濃度、凝膠溫度、聚乙二醇鏈長實現(xiàn)精細調(diào)控。

圖2. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的應(yīng)變-硬化機理示意圖。

  由于硼酸酯的動態(tài)性，該水凝膠可在數(shù)秒內(nèi)完成自修復(fù)過程，并完全保留應(yīng)變-硬化的機械響應(yīng)能力。作者通過表面力儀（Surface Forces Apparatus）進一步研究了該凝膠基于硼酸-二醇動態(tài)分子間作用力的自修復(fù)機理 （圖3）。

圖3. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的自修復(fù)性能及硼酸-二醇動態(tài)分子間作用力。

  基于該水凝膠優(yōu)異的生物相容性與仿生機械性能，該凝膠可被用為人工細胞外基質(zhì)實現(xiàn)3D細胞培養(yǎng) （圖4）。該工作為具有生物組織自我保護功能的仿生材料設(shè)計提供了新思路。

圖4. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠用于3D細胞培養(yǎng)。

  一成果近期以“Dynamic Flexible Hydrogel Network with Biological Tissue-like Self-Protective Functions”為題發(fā)表在Chemistry of Materials上，文章的第一作者是博士生汪聞達，通訊作者為曾宏波教授和Ravin Narain教授 (阿爾伯塔大學(xué))。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03526