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  上世紀(jì)70年代，對(duì)聚乙炔的摻雜帶來了導(dǎo)電高分子的發(fā)現(xiàn)。摻雜作為一種調(diào)節(jié)有機(jī)半導(dǎo)體材料中載流子濃度的重要手段，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于有機(jī)電致發(fā)光器件（OLED）、有機(jī)太陽能電池（OPV）和近年來迅速發(fā)展的有機(jī)熱電器件(OTE)。相比于高效的p型摻雜（電導(dǎo)率已超過1000 S/cm），n型摻雜的效率很低，電導(dǎo)率通常低于10 S/cm。n型摻雜效率低下的主要原因是缺乏高性能n型聚合物半導(dǎo)體材料和高效n型摻雜劑，更重要的是，常規(guī)的n型摻雜劑和聚合物混溶性差，容易發(fā)生相分離，造成摻雜效率下降。

  近日，北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院雷霆課題組研究發(fā)現(xiàn)，通過控制共軛聚合物的溶液聚集體動(dòng)力學(xué)行為，聚合物和摻雜劑的混溶性可以得到大幅度提升，進(jìn)而提高摻雜效率，并且能夠保持聚合物較高的載流子遷移率。這種新的調(diào)控方法實(shí)現(xiàn)了n型聚合物材料的電導(dǎo)率的大幅提高，從2.6 S/cm提高至32.1 S/cm，該電導(dǎo)率也是目前n型摻雜聚合物的最高值之一。該方法簡單高效并具有廣泛的適用性（可用于其他聚合物體系，如N2200等），可以讓現(xiàn)有的摻雜體系的性能進(jìn)一步提升，使得n型導(dǎo)電材料的發(fā)展擺脫了必須使用復(fù)雜化學(xué)手段合成新聚合物或新?lián)诫s劑的桎梏。

圖1. 聚合物和摻雜劑在溶液態(tài)中不同的聚集狀態(tài)及其形成的固態(tài)薄膜形貌

  作者通過吸收光譜、發(fā)射光譜、溶液中子散射和粘度等實(shí)驗(yàn)對(duì)聚合物聚集體動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行研究，他們發(fā)現(xiàn)高遷移率共軛聚合物在溶液中會(huì)發(fā)生強(qiáng)的π-π相互作用，這種相互作用甚至需要在大于200 ℃的高溫才可以被破壞。由于聚合物鏈的纏結(jié)作用，共軛聚合物的聚集體的形成過程一般比較慢，所以可以通過對(duì)溶劑、溫度和時(shí)間進(jìn)行調(diào)控，在溶液中和在固相下得到不同的聚合物聚集狀態(tài)。

圖2. (a) 聚合物P(PzDPP-CT2)在氯萘溶液中的變溫吸收光譜；(b) 溶液中聚合物聚集狀態(tài)隨著溶劑和溫度變化的示意圖；(c) 不同溫度下的聚合物溶液態(tài)的中子散射圖譜；(d) 由75 ℃時(shí)聚合物溶液的中子散射數(shù)據(jù)擬合的Porod曲線圖；(e) 聚合物溶液在120 ℃加熱，冷卻到室溫和室溫放置過夜過程中的粘度變化。

  通常，降低聚合物的聚集可以提高與摻雜劑的混溶性，但卻會(huì)破壞聚合物的載流子傳輸網(wǎng)絡(luò)，降低遷移率。因此，如何平衡摻雜效率和遷移率是研究的核心問題。作者使用常見的N-DMBI作為摻雜劑對(duì)聚合物進(jìn)行摻雜，通過控制溶劑、溫度和時(shí)間，在提高摻雜效率的同時(shí)保持了聚合物原有的高電子遷移率，從而實(shí)現(xiàn)了電導(dǎo)率的大幅提升。

圖3. (a) 在三種溶劑加工條件下的聚合物薄膜電導(dǎo)率與摻雜劑濃度的關(guān)系；(b) 聚合物與摻雜劑的混合溶液加熱1小時(shí)之后室溫放置時(shí)間與電導(dǎo)率的對(duì)應(yīng)關(guān)系；(c) 聚合物混合溶液在不同加熱溫度下的電導(dǎo)率變化；(d) CN溶劑加工的聚合物薄膜的場(chǎng)效應(yīng)晶體管轉(zhuǎn)移曲線；(e) 不同溶劑加工的聚合物薄膜的電子遷移率對(duì)比；(f) 聚合物薄膜的電子遷移率隨著不同溶液加熱溫度的變化。

  該工作首次將聚合物在溶液態(tài)中的聚集體動(dòng)力學(xué)行為與薄膜中的摻雜效率相關(guān)聯(lián)，為聚合物溶液聚集態(tài)研究和調(diào)控提供了建設(shè)性的思路，為共軛聚合物如何實(shí)現(xiàn)高效n摻雜提供了新的解決辦法。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202015216。論文第一作者為北京大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生熊苗，通訊作者為北京大學(xué)材料學(xué)院雷霆研究員。合作者包括北京大學(xué)化學(xué)學(xué)院王婕妤副教授和美國南密西西比大學(xué)顧曉丹教授。

  論文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202015216