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  金屬鋰擁有高的比容量和最低的還原電勢(shì)，鋰金屬負(fù)極被認(rèn)為是最有前途的負(fù)極材料之一。然而鋰負(fù)極表面固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）層的不穩(wěn)定性、不可控的枝晶生長和無限的體積變化，阻礙了鋰金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用。功能化聚合物在電解質(zhì)工程和界面改性中發(fā)揮了重大作用，有望解決電極和電解質(zhì)之間的界面問題，從而引發(fā)了人們的廣泛關(guān)注。該綜述旨在提供一個(gè)關(guān)于功能化聚合物在抑制枝晶生長，建立穩(wěn)定的界面以及適應(yīng)鋰負(fù)極體積變化方面的概念詮釋，關(guān)于界面化學(xué)和Li⁺的傳輸機(jī)制方面文章中做出了詳細(xì)描述。該文綜述了近年來功能化聚合物用于液態(tài)到固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)化，以及構(gòu)建有機(jī)或雜化鋰負(fù)極界面的研究進(jìn)展（圖1）。界面化學(xué)和鋰離子傳輸機(jī)制中，以聚合物為基礎(chǔ)的電解質(zhì)和人工SEI應(yīng)用的機(jī)遇與挑戰(zhàn)也被重點(diǎn)關(guān)注。

  北京化工大學(xué)有機(jī)無機(jī)復(fù)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室于樂教授課題組與西安交通大學(xué)丁書江教授團(tuán)隊(duì)合作綜述了功能化聚合物在鋰金屬負(fù)極電解質(zhì)優(yōu)化和界面改性中的應(yīng)用（J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA02297K.）。

  文章從兩個(gè)方面總結(jié)了功能化聚合物在鋰負(fù)極改性中的最新研究進(jìn)展：

1、聚合物在電解質(zhì)改性中的應(yīng)用

  在液態(tài)電解質(zhì)（LE）中加入微量添加劑是一種有效的提高體系熱穩(wěn)定性的策略，功能性聚合物作為LE中的一類重要添加劑，可作為阻燃劑防止熱失控。根據(jù)原理，聚合物基添加劑可分為熱敏材料和電化學(xué)聚合添加劑。聚合物單體添加到LEs中，電池過度充電時(shí)會(huì)氧化產(chǎn)生自由基離子從而進(jìn)行聚合。與LE相比，以聚合物為基體的凝膠態(tài)聚合物電解質(zhì)(GPE)可以抑制電解質(zhì)泄漏，提高熱穩(wěn)定性，同時(shí)減少Li表面與活性電解質(zhì)組分的接觸從而降低界面副反應(yīng)。然而，電極材料與電解質(zhì)之間的界面接觸仍需要進(jìn)一步的改善。為了生產(chǎn)使用安全的鋰金屬電池，固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPEs)被認(rèn)為是最理想的選擇之一。與LE和GPE相比，SPE具有更優(yōu)異的熱力學(xué)性能、電化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度，然而在SPEs發(fā)展的過程中，SPE的界面相容性、離子遷移率和力學(xué)性能仍有待提高，可以通過聚合物結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及官能團(tuán)修飾（例如—SO₃）來固定陰離子，從而提高鋰離子遷移數(shù)。

  目前的SPEs在離子導(dǎo)電性、機(jī)械強(qiáng)度、電性能和熱穩(wěn)定性等方面仍不能與無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)(ISE)相媲美。但I(xiàn)SE通常具有高的界面電阻。在電解質(zhì)和電極之間建立柔性界面或使用有機(jī)—無機(jī)復(fù)合電解質(zhì)可以有效地解決界面接觸問題，因此使用具有高柔性的功能性聚合物是一種很有前途修飾策略。

2、聚合物在界面設(shè)計(jì)中的應(yīng)用

    鋰負(fù)極表面自發(fā)形成的界面層是Li⁺通過空間電荷場(chǎng)轉(zhuǎn)移之后成核前的最后一個(gè)緩沖層。基于SEI誘導(dǎo)成核模型，SEI的不可控的特定成分和固有的脆性可能會(huì)加劇Li⁺通量的不均勻性。自發(fā)形成的SEI非常脆弱，容易被鋰枝晶刺穿，新的鋰暴露出來在其表面繼續(xù)形成SEI，增加了界面阻抗，降低了界面離子傳輸速率。因此，鋰負(fù)極界面層的性能有待提高，當(dāng)將聚合物應(yīng)用于物理鈍化層時(shí)，可利用原位形成的基于聚合物的界面相或聚合物層的非原位并入。除此之外，具有極性基團(tuán)的聚合物有利于形成穩(wěn)定的SEI。一些具有高Li親和力的極性基團(tuán)可以擴(kuò)大HOMO?LUMO間隙從而提高界面層的抗還原性和界面穩(wěn)定性，極性基團(tuán)還可能與有機(jī)溶劑具有強(qiáng)相互作用，從而減少溶劑與Li的反應(yīng)性。

該工作以“Functional Polymers in Electrolyte Optimization and Interphase Design for Lithium Metal Anodes”為題目發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》上，并被雜志選為Inside front cover。衷心感謝國家自然科學(xué)基金委和中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。文章第一作者是北京化工大學(xué)化工學(xué)院張彩紅同學(xué)。通訊作者是北京化工大學(xué)李念武副教授、于樂教授和西安交通大學(xué)丁書江教授。

  原文鏈接：Functional Polymers in Electrolyte Optimization and Interphase Design for Lithium Metal Anodes 

J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA02297K.

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta02297k/unauth#!divAbstract

課題組網(wǎng)址：

  于樂教授團(tuán)隊(duì)：https://www.x-mol.com/groups/Yu_Le

  丁書江教授團(tuán)隊(duì)：http://gr.xjtu.edu.cn/web/dingsj