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  日前，四川大學(xué)傅強(qiáng)教授/吳凱副研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種“具有金屬級(jí)導(dǎo)熱系數(shù)和可控導(dǎo)熱路徑的全有機(jī)聚合物塊狀材料”，他們的策略是在聚合物基體內(nèi)、以全程連續(xù)的高分子聚乙烯纖維（PEMF）定構(gòu)聲子的傳熱高速通道、減少因聚合物-PEMF兩相界面所引起的聲子散射，賦予了有機(jī)聚合物材料金屬級(jí)別的定向?qū)崮芰Α⒁约皞鳠崧窂娇扇嵝远ㄖ频奶攸c(diǎn)（圖1）。相關(guān)研究成果在線發(fā)表于材料領(lǐng)域優(yōu)秀期刊Advanced Science上。

圖1. PDMS/PEMF有機(jī)聚合物塊狀材料的加工定構(gòu)示意圖和可控傳熱的熱成像記錄

  絕緣導(dǎo)熱高分子材料在電子器件熱管理和新能源技術(shù)中具有重要的應(yīng)用價(jià)值，但是他們本征的低導(dǎo)熱系數(shù)極大地限制了其在高功率器件方面的實(shí)際作用。目前主流的方法是往聚合物基體內(nèi)引入導(dǎo)熱系數(shù)更高的微米/納米填料，通過(guò)控制填料的含量、分散或分布提高聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。但是，由于微/納米填料的巨大比表面以及其與聚合物基體的聲子振動(dòng)和擴(kuò)散模式的不匹配，兩者共混改性不可避免地會(huì)在聚合物與填料的界面處帶來(lái)嚴(yán)重的聲子散射問(wèn)題。即使可以通過(guò)調(diào)控填料之間的搭接部分降低聚合物-填料或填料-填料之間的界面熱阻，但復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到填料本征的數(shù)值。此外，通過(guò)調(diào)控填料取向的方向，目前可以調(diào)控復(fù)合材料在面內(nèi)/面外方向的導(dǎo)熱系數(shù)，讓熱源處的熱量更容易沿著復(fù)合材料的取向方向傳遞，但是若是在復(fù)合材料內(nèi)部構(gòu)建更為復(fù)雜的傳熱路徑，還需要更加獨(dú)特的復(fù)合材料成型加工方法�？偠灾�，到目前為止，開(kāi)發(fā)導(dǎo)熱系數(shù)10 W/m K以上的復(fù)合材料仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，而如何進(jìn)一步調(diào)控?zé)崃吭谶@種高導(dǎo)熱復(fù)合材料內(nèi)部的傳導(dǎo)路徑更是一件十分有趣、而又困難的事情。

圖2. PDMS/PEMF復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。

  低維的高分子材料，特別是高度拉伸取向的纖維或薄膜，在特定方向具有非常優(yōu)異的導(dǎo)熱能力，例如PE纖維的導(dǎo)熱系數(shù)可以高達(dá)100 W/m K，但如何將上述PE纖維的優(yōu)點(diǎn)拓展到三維的聚合物塊體材料中目前還尚未有系統(tǒng)性的嘗試。針對(duì)上述所提到的幾個(gè)問(wèn)題和挑戰(zhàn)，在本文中，他們利用PEMF長(zhǎng)度方向高導(dǎo)熱的特點(diǎn)，通過(guò)模具加工、真空浸漬以及高壓水切割的方法可控定構(gòu)了垂直方向高導(dǎo)熱的PDMS/PEMF絕緣復(fù)合材料。如圖2所示，由于PEMF可以在米級(jí)尺度上保持完整的連續(xù)狀態(tài)，不會(huì)在傳熱方向引入任何的PDMS-PEMF微觀界面，因此該復(fù)合材料的垂直導(dǎo)熱系數(shù)可以高達(dá)38.27 W/m K，其性能甚至可以比擬一些金屬材料，如不銹鋼等。此外，這種全有機(jī)的材料還具有優(yōu)異的絕緣能力，極好的介電性能，以及輕質(zhì)的特點(diǎn)，其絕緣導(dǎo)熱系數(shù)幾乎超過(guò)了目前所報(bào)道的所有三維塊體材料。

圖3. PDMS/PEMF復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。

  圖3中，他們根據(jù)EMT線性模型和Foygel非線性模型分別擬合了PDMS/PEMF復(fù)合材料內(nèi)部多相界面的熱阻大小，發(fā)現(xiàn)：正是由于這種全程連續(xù)的PEMF導(dǎo)熱通路，多相體系之間的界面熱阻，包括PDMS-PEMF界面熱阻（≈ 0 m² K W^-1）、PEMF內(nèi)晶區(qū)與非晶區(qū)的界面熱阻（7.77*10^-9 m² K W^-1）、PEMF晶區(qū)間的界面熱阻（4.1*10^-11 m² K W^-1）遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于常規(guī)的聚合物/填料共混填充體系（10^-6 – 10^-9 m² K W^-1）。

  除此之外，這種連續(xù)的有機(jī)高分子纖維相比于剛性的無(wú)機(jī)填料，還具有柔性的特點(diǎn)，其受到較小的外力作用就能彎曲變形，以改變PEMF纖維束在PDMS基體內(nèi)的構(gòu)型。因此，設(shè)計(jì)特定的成型加工模具，他們可以自由地設(shè)計(jì)PEMF纖維束的形狀和取向方向，賦予PDMS/PEMF復(fù)合材料特定的傳熱路徑。從圖3中發(fā)現(xiàn)，從熱源處傳遞出來(lái)的熱量?jī)H沿著PEMF纖維束的長(zhǎng)度方向傳播，甚至可以沿著特定的方向發(fā)生拐彎和扭轉(zhuǎn)，這是一種非常有趣的現(xiàn)象，主要?dú)w因于纖維束長(zhǎng)度和直徑方向極大的導(dǎo)熱性差異。

圖4. PDMS/PEMF復(fù)合材料作為熱界面材料使用時(shí)的熱管理性能

  圖4中，他們分別將PDMS/PEMF這種材料用于LED和COB封裝芯片的熱管理上面。值得一提的是，PDMS/PEMF這種全有機(jī)的高分子材料具有類似于不銹鋼金屬的散熱能力，其在COB芯片上的散熱效果可以比擬使用大功率風(fēng)扇后的熱管理效果，顯示出極其優(yōu)異的應(yīng)用潛力。

  當(dāng)然，研究人員也認(rèn)為這種復(fù)合材料的制備方法仍然存在很多需要改進(jìn)的地方，亟待進(jìn)一步的研究。例如：（1）受限于高壓水切割技術(shù)，PDMS/PEMF材料的厚度無(wú)法做的很薄，對(duì)于界面間距比較小的發(fā)熱器件還不太適用；（2）PDMS/PEMF材料在特定壓力作用下，導(dǎo)熱系數(shù)有所下降，且無(wú)法很好的恢復(fù)；（3）PEMF在150度高溫環(huán)境下分子鏈容易解取向，引起導(dǎo)熱系數(shù)下降，復(fù)合材料的耐熱性能不佳。但是，他們也相信，跳出聚合物/填料填充改性這類思維屏障，這種以連續(xù)有機(jī)高分子纖維定構(gòu)導(dǎo)熱復(fù)合材料的全新策略很有可能為制備高絕緣導(dǎo)熱的復(fù)合材料提供嶄新的契機(jī)。

  相關(guān)成果以“Fully Organic Bulk Polymer with Metallic Thermal Conductivity and Tunable Thermal Pathways”發(fā)表在Advanced Science（Advanced Science, 2021, 2004821, DOI: 10.1002/advs.202004821）上。南京理工大學(xué)和四川大學(xué)高分子學(xué)院聯(lián)合培養(yǎng)的博士研究生張永正和四川大學(xué)碩士畢業(yè)生雷楚昕為本論文的共同第一作者，通訊作者為四川大學(xué)高分子學(xué)院的傅強(qiáng)教授和吳凱副研究員。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金創(chuàng)新群體項(xiàng)目（No. 51721091）、江蘇省自然科學(xué)基金青年基金（No. BK20200501）、四川大學(xué)雙百計(jì)劃對(duì)本工作的大力支持！特別感謝浙江大學(xué)謝濤教授對(duì)該工作的討論、指導(dǎo)和建議！

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202004821