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  有機(jī)聚合物通常由無(wú)規(guī)線團(tuán)似的共價(jià)大分子堆砌而成，電導(dǎo)率低而聲子平均自由程小，在過(guò)去都被認(rèn)為是熱的不良導(dǎo)體，如常見的塑料、橡膠和纖維的導(dǎo)熱系數(shù)都在0.1 W/m K的量級(jí)。而在一些取向的薄膜和纖維中，科研人員已經(jīng)觀察到了一些聚合物的高導(dǎo)熱性質(zhì)和顯著增大的聲子平均自由程，如聚乙烯納米纖維的縱向?qū)嵯禂?shù)高達(dá)100 W/m K、聚乙烯薄膜拉伸方向的導(dǎo)熱系數(shù)有62 W/m K，其聲子的平均自由程甚至比聚乙烯的晶體尺寸還要大。目前，科研人員對(duì)上述聚合物的高效熱輸運(yùn)提出了兩種相互矛盾的解釋：（1）是晶區(qū)含量的增加和/或尺寸的擴(kuò)大增強(qiáng)了聚合物的熱傳導(dǎo)；（2）除晶區(qū)之外，無(wú)定形區(qū)域取向時(shí)逐漸演化的高導(dǎo)熱性質(zhì)增強(qiáng)了聚合物的熱傳導(dǎo)，例如Xu等人通過(guò)經(jīng)典的一維模型計(jì)算出超倍拉伸的PE薄膜內(nèi)無(wú)定形區(qū)域的導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到了16 W/m K（Nat. Commun. 2019, 10, 1）。可見，聚合物的導(dǎo)熱性質(zhì)需要進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)支撐和合理解釋。除此之外，在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中，人們更希望材料在三維空間任意方向都是導(dǎo)熱的，這樣可以讓其適應(yīng)各種熱源形式（平面熱源、局部熱源、點(diǎn)熱源等）。然而到目前為止，通過(guò)傳統(tǒng)的加工/制備方法，人們還未將全有機(jī)聚合物這種低維方向的導(dǎo)熱性質(zhì)有效地拓展至整個(gè)三維空間。

圖1. 環(huán)氧樹脂/聚對(duì)苯撐苯并二惡唑纖維塊材的制備

  在該工作中，通過(guò)結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)、聲子模擬和經(jīng)典的非線性導(dǎo)熱模型（如圖2），他們分別從分子鏈結(jié)構(gòu)、聚集態(tài)結(jié)構(gòu)、以及微觀復(fù)合結(jié)構(gòu)等多個(gè)方面對(duì)材料的導(dǎo)熱機(jī)理進(jìn)行了分析。作者發(fā)現(xiàn)，盡管PBO晶區(qū)和無(wú)定形區(qū)域大分子鏈的構(gòu)象迥異，但兩者在低頻區(qū)域的聲子態(tài)密度高度重疊。低頻區(qū)域的聲學(xué)支，如縱向聲學(xué)聲子，含有更大的群速度和弛豫時(shí)間，是PBO大分子鏈低維高導(dǎo)熱性質(zhì)的主要來(lái)源。因此，結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬及非線性導(dǎo)熱模型，作者計(jì)算出PBO連續(xù)纖維內(nèi)部晶區(qū)間的界面熱阻僅為10^-10 m² W/K，幾個(gè)數(shù)量級(jí)地小于聚合物-填料的界面熱阻（10^-6-10^-8 m² W/K）。他們提出，PBO晶區(qū)和無(wú)定形區(qū)域聲子振動(dòng)模式接近，因此無(wú)定形區(qū)域大分子鏈的連續(xù)構(gòu)象就像熱橋一樣將相鄰的晶區(qū)串聯(lián)起來(lái)，在晶區(qū)和無(wú)定形區(qū)域界面處的聲子散射幾乎可以忽略，這也可能解釋了為什么聚合物內(nèi)聲子平均自由程遠(yuǎn)大于其晶區(qū)尺寸、為什么經(jīng)典的一維模型計(jì)算得到的PBO非晶區(qū)是高度導(dǎo)熱的。他們的觀點(diǎn)進(jìn)一步支持了Xu等人的學(xué)術(shù)觀點(diǎn)（Nat. Commun. 2019, 10, 1）。

圖2. 環(huán)氧樹脂/聚對(duì)苯撐苯并二惡唑纖維塊材的導(dǎo)熱機(jī)理分析

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206088