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  有機聚合物通常由無規(guī)線團似的共價大分子堆砌而成，電導率低而聲子平均自由程小，在過去都被認為是熱的不良導體，如常見的塑料、橡膠和纖維的導熱系數(shù)都在0.1 W/m K的量級。而在一些取向的薄膜和纖維中，科研人員已經(jīng)觀察到了一些聚合物的高導熱性質(zhì)和顯著增大的聲子平均自由程，如聚乙烯納米纖維的縱向?qū)嵯禂?shù)高達100 W/m K、聚乙烯薄膜拉伸方向的導熱系數(shù)有62 W/m K，其聲子的平均自由程甚至比聚乙烯的晶體尺寸還要大。目前，科研人員對上述聚合物的高效熱輸運提出了兩種相互矛盾的解釋：（1）是晶區(qū)含量的增加和/或尺寸的擴大增強了聚合物的熱傳導；（2）除晶區(qū)之外，無定形區(qū)域取向時逐漸演化的高導熱性質(zhì)增強了聚合物的熱傳導，例如Xu等人通過經(jīng)典的一維模型計算出超倍拉伸的PE薄膜內(nèi)無定形區(qū)域的導熱系數(shù)達到了16 W/m K（Nat. Commun. 2019, 10, 1）�？梢�，聚合物的導熱性質(zhì)需要進一步的實驗支撐和合理解釋。除此之外，在實際應(yīng)用過程中，人們更希望材料在三維空間任意方向都是導熱的，這樣可以讓其適應(yīng)各種熱源形式（平面熱源、局部熱源、點熱源等）。然而到目前為止，通過傳統(tǒng)的加工/制備方法，人們還未將全有機聚合物這種低維方向的導熱性質(zhì)有效地拓展至整個三維空間。

圖1. 環(huán)氧樹脂/聚對苯撐苯并二惡唑纖維塊材的制備

  在該工作中，通過結(jié)合分子動力學、聲子模擬和經(jīng)典的非線性導熱模型（如圖2），他們分別從分子鏈結(jié)構(gòu)、聚集態(tài)結(jié)構(gòu)、以及微觀復合結(jié)構(gòu)等多個方面對材料的導熱機理進行了分析。作者發(fā)現(xiàn)，盡管PBO晶區(qū)和無定形區(qū)域大分子鏈的構(gòu)象迥異，但兩者在低頻區(qū)域的聲子態(tài)密度高度重疊。低頻區(qū)域的聲學支，如縱向聲學聲子，含有更大的群速度和弛豫時間，是PBO大分子鏈低維高導熱性質(zhì)的主要來源。因此，結(jié)合分子動力學模擬及非線性導熱模型，作者計算出PBO連續(xù)纖維內(nèi)部晶區(qū)間的界面熱阻僅為10^-10 m² W/K，幾個數(shù)量級地小于聚合物-填料的界面熱阻（10^-6-10^-8 m² W/K）。他們提出，PBO晶區(qū)和無定形區(qū)域聲子振動模式接近，因此無定形區(qū)域大分子鏈的連續(xù)構(gòu)象就像熱橋一樣將相鄰的晶區(qū)串聯(lián)起來，在晶區(qū)和無定形區(qū)域界面處的聲子散射幾乎可以忽略，這也可能解釋了為什么聚合物內(nèi)聲子平均自由程遠大于其晶區(qū)尺寸、為什么經(jīng)典的一維模型計算得到的PBO非晶區(qū)是高度導熱的。他們的觀點進一步支持了Xu等人的學術(shù)觀點（Nat. Commun. 2019, 10, 1）。

圖2. 環(huán)氧樹脂/聚對苯撐苯并二惡唑纖維塊材的導熱機理分析

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206088