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西工大顧軍渭/阮坤鵬團(tuán)隊(duì) Angew：本征高導(dǎo)熱液晶聚二甲基硅氧烷熱界面材料
2025-01-22  來源：高分子科技

  聚二甲基硅氧烷（PDMS）質(zhì)地柔軟，能緊密地貼合在電子器件表面，顯著降低因微觀空氣間隙導(dǎo)致的接觸熱阻，且兼具優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、柔韌性和電絕緣性能，在熱界面材料（TIMs）中占據(jù)重要地位。然而，PDMS分子鏈較長且自由體積較大，其微觀結(jié)構(gòu)中存在大量鏈纏結(jié)和晶格缺陷，導(dǎo)致分子振動(dòng)與晶格振動(dòng)不協(xié)調(diào)，產(chǎn)生嚴(yán)重的聲子散射，使其本征導(dǎo)熱系數(shù)（λ）較低，僅約0.20 W/(m·K)。


  在大分子鏈上接枝液晶基元有利于PDMS本征導(dǎo)熱性能的提升，但PDMS主鏈穩(wěn)定性過高，不易發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致液晶基元的接枝密度過低，其本征導(dǎo)熱性能提升有限。


  據(jù)此，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院顧軍渭教授團(tuán)隊(duì)提出通過液晶環(huán)硅氧烷與八甲基環(huán)四硅氧烷開環(huán)共聚在PDMS上高效引入液晶基元、提升液晶基元接枝密度，進(jìn)而提高PDMS本征導(dǎo)熱性能的新策略。


  2025年1月20日，相關(guān)研究成果以“Liquid Crystal-Engineered Polysiloxanes: Enhancing Intrinsic Thermal Conductivity through High Grafting Density of Mesogens”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition期刊上（Angewandte Chemie International Edition, 2025, 10.1002/anie.202500173）。西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生張海天為第一作者，顧軍渭教授和阮坤鵬副教授為共同通訊作者。


  首先通過非穩(wěn)態(tài)分子動(dòng)力學(xué)模擬（NEMD）研究液晶基元接枝密度與液晶聚二甲基硅氧烷（LC-PDMS）本征導(dǎo)熱性能的內(nèi)在聯(lián)系。并以模擬結(jié)果為導(dǎo)向，基于開環(huán)共聚法成功制備了本征高導(dǎo)熱LC-PDMS。當(dāng)LC-PDMS分子鏈上液晶基元接枝密度達(dá)到77.4%時(shí)，其本征λ高達(dá)0.56 W/(m·K)，較通用PDMS（0.20 W/(m·K)）提升了180.0%。該類LC-PDMS還兼具低介電常數(shù)（ε，2.69）和介電損耗角正切值（tanδ，0.0027）、高絕緣性能（體積電阻率高達(dá)3.51×1013 Ω·cm）、優(yōu)異熱穩(wěn)定性（耐熱指數(shù)高達(dá)217.8oC）和出色疏水性（水的接觸角高達(dá)137.4o）。


圖1 LC-PDMS的非穩(wěn)態(tài)分子動(dòng)力學(xué)模擬建模過程及模擬結(jié)果


圖2 LC-PDMS的合成示意圖（a）、開環(huán)聚合機(jī)理（b）、核磁共振譜圖及其局部放大圖（c, c’）、分子量分布曲線（d）和相對(duì)分子質(zhì)量（e）


圖3 LC-PDMS的DSC曲線（a）、POM照片（b1~f3）、WAXRD譜圖（g）和SAXRD譜圖（h）


圖4 LC-PDMS的導(dǎo)熱性能和實(shí)際應(yīng)用測(cè)試


圖5 LC-PDMS的介電性能（a~c）、絕緣性能（d）和熱性能（e, f）


  此研究工作得到國家自然科學(xué)基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、陜西省科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和重慶市自然科學(xué)基金等基金項(xiàng)目的資助支持。


  論文信息：

  Haitian Zhang, Yongqiang Guo, Yizhi Zhao, Qiuyu Zhu, Mukun He, Hua Guo, Xuetao Shi, Kunpeng Ruan*, Jie Kong and Junwei Gu*. Liquid Crystal-Engineered Polydimethylsiloxane: Enhancing Intrinsic Thermal Conductivity through High Grafting Density of Mesogens. Angewandte Chemie International Edition, 2025, 10.1002/anie.202500173. (2023IF=16.1)

  論文網(wǎng)址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500173


作者簡介：

阮坤鵬，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院副教授、碩士生導(dǎo)師。主要從事熱管理高分子及其復(fù)合材料的設(shè)計(jì)制備及內(nèi)稟機(jī)理研究。任中國復(fù)合材料學(xué)會(huì)導(dǎo)熱復(fù)合材料專業(yè)委員會(huì)委員。入選2023、2024年度科睿唯安全球“高被引科學(xué)家”，2024年度西北工業(yè)大學(xué)翱翔新星。獲陜西省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（5/5）。主持航空科學(xué)基金1項(xiàng)。以第一和/或通訊作者在Angew Chem Int Ed, Macromolecules和Compos Sci Technol等期刊發(fā)表SCI論文13篇。參編《Thermally Conductive Polymer Composites》英文專著1部。授權(quán)國家發(fā)明專利3件。任Soft Science和Information & Functional Materials期刊青年編委。



顧軍渭，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院院長，教授、博導(dǎo)，國家級(jí)領(lǐng)軍人才、陜西省杰出青年科學(xué)基金獲得者、陜西省科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)帶頭人。當(dāng)選英國皇家化學(xué)會(huì)Fellow，英國材料、礦物與礦業(yè)學(xué)會(huì)Fellow，英國皇家航空學(xué)會(huì)Fellow。連續(xù)入選科睿唯安全球“高被引科學(xué)家”、愛思唯爾“中國高被引學(xué)者”，F(xiàn)任中國復(fù)合材料學(xué)會(huì)副秘書長/理事/人才評(píng)價(jià)工作委員會(huì)主任/導(dǎo)熱復(fù)合材料專業(yè)委員會(huì)常務(wù)副主任、陜西省高分子科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任。主要從事功能高分子復(fù)合材料和纖維增強(qiáng)先進(jìn)樹脂基復(fù)合材料的設(shè)計(jì)制備及成型加工研究。以第一/第二完成人獲中國輕工業(yè)聯(lián)合會(huì)技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)、陜西省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)、教育部技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)等省部級(jí)科研獎(jiǎng)勵(lì)5項(xiàng)。獲國際聚合物加工學(xué)會(huì)Morand Lambla Award（莫然達(dá)-拉姆伯拉成就獎(jiǎng)，每屆全球1名）、中國復(fù)合材料學(xué)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)、中國化學(xué)會(huì)高分子創(chuàng)新論文獎(jiǎng)（2次）、高分子成型加工及其產(chǎn)業(yè)發(fā)展“新銳創(chuàng)新獎(jiǎng)”等。主持國家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目等省部級(jí)及以上項(xiàng)目30余項(xiàng)。以第一和/或通訊作者在Angew Chem Int Ed, Adv Mater和Sci Bull等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇。主/參編英文專著4部。授權(quán)國家發(fā)明專利35件。任Compos Sci Technol、Nano-Micro Lett、高分子通報(bào)等多個(gè)期刊副主編、編委。

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