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  近日，湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張世國教授團(tuán)隊(duì)在Advanced Materials發(fā)表研究論文，報(bào)道一種高粘附性的聚離子液體材料。

膠粘劑材料在多個(gè)領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用場景。盡管近年來許多基于多巴胺結(jié)構(gòu)的高分子膠粘劑廣為報(bào)道，但其存在的不可逆氧化交聯(lián)、合成繁瑣、循環(huán)性能差等問題卻始終存在，開發(fā)一種新型多功能膠粘劑仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  離子液體，由有機(jī)陽離子和無機(jī)或有機(jī)陰離子組成的一類室溫熔融鹽，具有諸多常規(guī)有機(jī)分子不具備的特性，例如，極低的蒸氣壓、不可燃性、高離子導(dǎo)電性、與各種有機(jī)/無機(jī)材料間良好的相容性，以及高(熱、化學(xué)和電化學(xué))穩(wěn)定性等。由于大多數(shù)離子液體在室溫處于液態(tài)，直接使用離子液體作為一種膠粘劑材料使用顯得不切實(shí)際。聚離子液體，結(jié)合了離子液體固有的化學(xué)性質(zhì)和聚合物的基本物理性質(zhì)（機(jī)械耐久性和可加工性等），表現(xiàn)出了直接作為膠粘劑材料使用的可能性。然而，由于其過高的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(T_g)使得目前報(bào)道的大部分聚離子液體材料在室溫下大多都是質(zhì)地偏脆的固體粉末。此外，一般的聚離子液體本身幾乎沒有粘附特性，不能直接作為膠粘劑使用。

圖1 烷氧基聚離子液體(PIL-m-TFSI)及其它對(duì)比樣品的結(jié)構(gòu)式

  本研究表明，通過在含有雙(三氟甲磺酰亞胺)(TFSI^?)陰離子的聚離子液體的陽離子主鏈上簡單地引入烷氧基側(cè)基，傳統(tǒng)的聚離子液體就可以設(shè)計(jì)成高效的膠粘劑，如圖1所示。柔性烷氧基側(cè)鏈的加入不僅顯著降低了聚離子液體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，而且使這些材料具有很強(qiáng)的氫鍵相互作用，再加上內(nèi)部獨(dú)特的靜電相互作用，以上因素的共同作用使得烷氧基聚離子液體表現(xiàn)出了較高的內(nèi)聚能和界面粘附能。

圖2 烷氧基聚離子液體流變行為及宏觀粘接實(shí)驗(yàn)

  如圖2所示，在室溫條件下，聚離子液體的儲(chǔ)能模量(G′, 4.59 × 10⁶ Pa)、損耗模量(G″, 3.99 × 10⁶ Pa)以及復(fù)合黏度(η, 9.68 × 10⁵ Pa·s)都非常大，表明聚離子液體在變形過程中存在強(qiáng)烈的分子鏈糾纏。隨著溫度的升高，這三個(gè)數(shù)值顯著降低(圖1b, c)。這一變化表明可能存在由熱不穩(wěn)定的氫鍵組成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。在宏觀測試中發(fā)現(xiàn)，這類烷氧基聚離子液體對(duì)各種基材，如玻璃、陶瓷、不銹鋼、鋁合金和聚合物都具有很強(qiáng)的粘附作用。12cm²的粘附面積可以輕松懸掛42kg的重物而不脫落(圖2e)。

圖3 粘接強(qiáng)度的定量測試

  如圖3所示，通過搭接實(shí)驗(yàn)對(duì)聚離子液體膠粘劑粘接強(qiáng)度進(jìn)行定量測試發(fā)現(xiàn)，聚離子液體膠粘劑材料表現(xiàn)出來了基底材料的普適性和強(qiáng)的溫敏性。此外，其粘接強(qiáng)度與結(jié)構(gòu)參數(shù)（陰離子類型、烷氧基側(cè)鏈長度、是否具有離子基團(tuán)、烷氧基季銨化修飾程度等）密切相關(guān)。高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的聚離子液體膠粘劑出現(xiàn)粘接強(qiáng)度降低的原因可能是界面粘接強(qiáng)度的降低。

圖4 內(nèi)聚能(CED)和界面黏附能(IAE)的理論計(jì)算

  如圖4所示，通過分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算表明，聚離子液體內(nèi)部以及與多羥基基底表面之間均存在大量的氫鍵作用。并且均表現(xiàn)出相對(duì)較高的內(nèi)聚能(CED)和界面黏附能(IAE)數(shù)值。

圖5 烷氧基聚離子液體膠粘劑及其復(fù)合物的多功能應(yīng)用

  如圖5所示，利用該高粘附性的聚離子液體材料，可以有效修復(fù)多種材料的斷面，如斷裂的瑪瑙研缽杵，斷裂的玻璃瓶等。利用聚離子液體與多壁碳納米管或銀納米纖維材料間的高相容性，還制備出了光響應(yīng)型膠粘劑和導(dǎo)電復(fù)合膠粘劑。

圖6 外加電場對(duì)烷氧基聚離子液體膠粘劑粘接強(qiáng)度的影響

  如圖6所示，PIL-2-TFSI聚離子液體膠粘劑表現(xiàn)出了對(duì)外界電場獨(dú)特的可逆響應(yīng)，在外界電場作用下，宏觀粘接強(qiáng)度可在一定范圍內(nèi)做出響應(yīng)，最高能提升35%左右。這一提升現(xiàn)象受到外加電壓高低、環(huán)境溫度高低、以及作用時(shí)間長短影響。與系列聚離子液體膠粘劑宏觀斷面情況相結(jié)合，本研究認(rèn)為外界電場對(duì)宏觀粘接強(qiáng)度的提升的作用可能是通過提升了界面黏附強(qiáng)度來實(shí)現(xiàn)的。

  湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生張俊和碩士研究生陳展鷹為論文共同第一作者，張世國教授為論文的通訊作者，湖南大學(xué)為第一通訊單位。該項(xiàng)研究得到了國家海外高層次人才計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、湖南省杰出青年基金以及湖南大學(xué)汽車車身先進(jìn)設(shè)計(jì)制造國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)項(xiàng)目等基金項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202100962