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  全聚合物太陽(yáng)能電池(All-polymer solar cells, all-PSCs) 具備機(jī)械強(qiáng)度高，穩(wěn)定性優(yōu)良和可拉伸等特性，在可穿戴和柔性設(shè)備等實(shí)際應(yīng)用方面有巨大前景。與二元全聚合物太陽(yáng)能電池相比，三元聚合物太陽(yáng)能電池可利于擴(kuò)大活性層的光吸收范圍，形成級(jí)聯(lián)能級(jí)以及優(yōu)化形貌，具備獲得高光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）的潛力。很多工作表明氯原子的吸電子作用以及其空的3d軌道可以容納共軛單元的π電子，導(dǎo)致聚合物的最高占據(jù)軌道（HOMO）的能級(jí)降低，從而在器件上可以獲得較高的開路電壓（V_oc）。

  南方科技大學(xué)何鳳教授和澳門大學(xué)生物健康學(xué)院鄭文華教授課題組研究發(fā)現(xiàn)，J52和J52-Cl具有相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)（圖一），J52-Cl中氯原子的引入微調(diào)了其能級(jí)排布，使兩個(gè)給體聚合物之間出現(xiàn)能級(jí)差，并有利于形成級(jí)聯(lián)能級(jí)。他們以此為啟示，利用J52和氯取代的J52-Cl聚合物為共給體, N2200為聚合物受體制備了高效的三元全聚合物太陽(yáng)電池。結(jié)果表明J52-Cl的引用使得基于二元體系J52：N2200體系的V_oc從0.79 V 提高到 0.93 V， 同時(shí)PCE從8.55%提高到11.02%。

Figure. 1. (a) Chemical structures of J52, J52-Cl and N2200. (b) Normalized absorption spectra of J52, J52-Cl and N2200 in neat films. (c) Molecular energy level diagrams of J52, J52-Cl and N2200.

  同時(shí)，該課題組用透射電鏡（TEM，圖二）和掠入射廣角χ射線散射(GIWAXS)等手段探究了J52-Cl的引入對(duì)三元混合膜形貌的影響。相較于二元體系J52：N2200， 三元體系的混合膜呈現(xiàn)出明顯的二維連續(xù)的纖維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和合適的相分離區(qū)域。GIWAXS圖譜也表明三元混合膜具有更小的π-π堆積的距離。這些特性得益于Cl原子的引入提升了分子間的相互作用，從而有助于形成比較大的相分離和較高的區(qū)域純度，從而形成更有利于電荷傳輸?shù)睦w維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。

Figure 2. Tapping mode AFM height images (10 ×10 um) of the blend thin ?lms:(a) J52:N2200 (b) J52:J52-Cl (1:3):N2200 (c) J52-Cl:N2200; Bright-?eld TEM images of the blend thin ?lms:(d) J52:N2200 (e) J52:J52-Cl (1:3):N2200 (f) J52-Cl:N2200.

  該課題組通過光致發(fā)光實(shí)驗(yàn)，相較于二元體系J52：N2200的85%的猝滅效率，三元體系高達(dá)96%的猝滅效率可更有利電子的轉(zhuǎn)移。同時(shí)，通過純給體J-V特性曲線的研究發(fā)現(xiàn)，雙給體同時(shí)存在的器件獲得更高的J_sc。在能量損失方面，氯原子的引入有效降低了三元體系非輻射能量的損失，從0.399 eV 降低到0.269 eV，從而使得三元器件的開路電壓提高到0.93 V（圖三）。

Figure 3. (a) PL spectra of J52 and the binary and ternary blend ?lms (excited at 600 nm). (b) J-V curves of donor-only devices. (c) The FTPS-EQE (d) The EL quantum ef?ciencies (e) J_ph-V_eff curves (f) J_sc versus light intensity of devices based on J52:N2200, J52:J52-Cl (1:3):N2200 and J52-Cl:N2200.

  以上成果發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces 上。該工作的第一作者為澳門大學(xué)-南方科技大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士生王歡，通訊作者為南方科技大學(xué)化學(xué)系教授何鳳，共同通訊作者為澳門大學(xué)生物健康學(xué)院教授鄭文華。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c19200