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  近日，武漢大學動力與機械學院、工業(yè)科學研究院薛龍建教授課題組在可穿戴水凝膠傳感器方面取得新進展，該工作以 “Strong and crack-resistant hydrogel derived from pomelo peel for highly sensitive wearable sensors” 為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上。博士生楊柏松為文章第一作者。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃及國家自然科學基金的支持。

由于導(dǎo)電水凝膠的高含水量、優(yōu)異的變形性能、生物相容性及類似生物組織的力學性能等，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學、組織工程、柔性驅(qū)動、軟體機器人、電子皮膚、柔性可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域。作為基礎(chǔ)材料，人們總是希望導(dǎo)電水凝膠既有足夠的強度和韌性，又有高靈敏度，同時還能有效阻止裂紋擴展，保持高耐久性及快速響應(yīng)。眾所周知，優(yōu)化內(nèi)部結(jié)構(gòu)是賦予柔性材料優(yōu)異的機械性能和更高靈敏度的有效策略。柚子皮具有梯度多孔結(jié)構(gòu)，緩沖吸能性能優(yōu)異，是改善水凝膠性能的理想結(jié)構(gòu)。

  通過將聚丙烯酰胺 (PAM) 在脫木質(zhì)素柚子皮 (DPP) 的梯度多孔結(jié)構(gòu)中原位聚合制備了柚皮水凝膠 (PPH)。雖然DPP的質(zhì)量比僅為1.3%，但是PPH的抗壓強度超過了PAM 水凝膠的 2.5 倍，并表現(xiàn)出超高的抗裂紋擴展能力，預(yù)制10個裂紋的PPH仍然具有和PAM水凝膠相同的抗壓強度。此外，通過預(yù)先將銀納米線 (AgNWs) 錨定在DPP表面，制備了PPH傳感器。梯度模量的PPH及AgNWs的錨定作用賦予了PPH傳感器高靈敏度、高穩(wěn)定性及快速響應(yīng)。該PPH傳感器在低壓下的靈敏度達到了PAM傳感器的4倍，可承受超過500次循環(huán)壓縮并保持穩(wěn)定的抗壓強度及電信號，同時能夠檢測沖擊力并識別沖擊物體的材質(zhì)。這項工作不但提供了一種強韌、抗裂紋擴展、高靈敏度和快速響應(yīng)的水凝膠傳感器，而且將農(nóng)業(yè)廢棄物和食物殘渣轉(zhuǎn)化為有價值的功能材料，以實現(xiàn)可持續(xù)應(yīng)用。

圖 1. 柚子皮水凝膠(PPH)的制備與表征。(a-b) 柚子皮(PP)的光學圖像和PPH制備示意圖。(c) 脫木質(zhì)素柚子皮 (DPP) SEM圖像。(d) DPP中纖維的TEM圖像。(e) PPH的光學圖像。(f, g) PPH截面的SEM圖像。(h) PPH、PAM水凝膠和DPP的紅外光譜。(i) PPH氫鍵和PAM鏈間共價交聯(lián)的描述。(j) PPH切片的光學圖像。

  DPP完整的保持了柚子皮三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并與PAM水凝膠通過氫鍵緊密的結(jié)合在一起，這保證了PPH的機械強度及耐久性。而DPP沿柚子皮厚度方向的梯度多孔結(jié)構(gòu)賦予了PPH沿高度方向的梯度模量。與非梯度模量的對照組相比，在承受相同壓力時，PPH能夠產(chǎn)生更大的變形量，這是PPH傳感器能夠同時具備高靈敏度和高抗壓強度的原因。

圖 2. PPH的力學性能。(a) PPH、PAM水凝膠和DPP的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(b, c) PPH、PAM水凝膠和DPP的抗壓強度和彈性模量。(d) PPH外、中、內(nèi)各區(qū)域的彈性模量。(e) PPH及非梯度對照組的有限元仿真。(f) PPH 500次循環(huán)壓縮曲線。

圖 3. PPH和PAM水凝膠的抗缺陷試驗。(a, b) 分別有一個預(yù)制裂紋的PPH和PAM水凝膠的壓縮過程和破壞圖像。(c, d) PPH和PAM水凝膠在不同預(yù)制裂紋數(shù)量下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(e) PPH和PAM水凝膠在不同預(yù)制裂紋數(shù)量下的抗壓強度。(f) PPH (i)、復(fù)合DPP水凝膠 (CDH) (ii) 和PAM水凝膠 (iii) 的裂紋擴展示意圖。

  同時，DPP三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)能夠最大限度的阻礙裂紋擴展，將裂紋鎖定在很小的范圍內(nèi)，減小裂紋對PPH性能的影響。從失效過程中可以發(fā)現(xiàn)，預(yù)制裂紋處并非失效的起源位置。與之相比，PAM水凝膠對裂紋極為敏感，受壓時總是在預(yù)制裂紋快速擴展后失效。

圖 4. PPH傳感器的檢測性能。(a) PPH傳感器光學圖像。(b) PPH傳感器壓縮改變LED亮度的電路圖。(c) 通過改變PPH的壓力控制LED燈的亮度。(d) PPH傳感器在壓縮速度為20 mm/min時，不同應(yīng)變下的相對電流變化(ΔI/I₀)。(e) PPH傳感器在壓縮速度為20 mm/min時，應(yīng)力與ΔI/I0的關(guān)系。(f)應(yīng)變?yōu)?%時不同壓縮速度下PPH傳感器的ΔI/I0。(g) PPH傳感器監(jiān)測不同字母和單詞的書寫動作。(h) PPH傳感器監(jiān)測手指不同彎曲角度。

  基于PPH的傳感器在低載荷下靈敏度非常高，這主要得益于其沿高度方向的梯度模量。PPH傳感器還可以識別不同的壓縮速度。而優(yōu)異的切削性能允許我們將其加工成薄片，并用于檢測手指運動。另外，PPH傳感器具有良好的抗沖擊性能和響應(yīng)速度，可以檢測物體的沖擊力并識別沖擊物體的速度、質(zhì)量甚至材質(zhì)。因此，可以作為可穿戴傳感器監(jiān)測人體的各種運動、識別人體健康狀況，具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖 5. PPH傳感器的沖擊檢測。(a)沖擊試驗圖像，球落在PPH傳感器上的自由落體高度為20厘米。(b)不同球體沖擊對PPH傳感器輸出電流的影響。球包括直徑為30 mm (R30)、20 mm (R20)、15 mm (R15)、10 mm (R10)的橡膠球、直徑為15 mm的鋼球(S15)和直徑為15 mm的木球(W15)。(c) 不同球沖擊產(chǎn)生的電流峰值。(d) 首次碰撞時球與PPH傳感器的接觸時間。(e) PPH傳感器智能鞋墊。(f) 不同人行走時智能鞋墊輸出相應(yīng)的信號。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056680